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문제 정의
- 본 연구에서는 자연계에서 일어나는 비소의 흡착 및 탈착을 모의실험하기 위해 토양을 칼럼에 충전해서 사용했고, 비소의 산화상태와 주변의 산화환원환경이 흡착/탈착에 미치는 영향을 알아보았다. 산화환경에서 As(V)를 토양에 흡착시킨 다음 물을 가지고 탈착시키는 실험을 진행했고, 환원환경에서 As(III)를 가지고 동일한 실험을 실시했다.
가설 설정
- 비소의 흡착 및 탈착 실험을 위해서 경북 봉화의 진곡 광산으로부터 약 1 km 떨어진 지점에서 깨끗한 토양을 채취하였다. 채취한 시료의 지질학적 특성이 같은 지역 내에 있는 비소로 오염된 광미의 특성과 비슷하며, 광미로부터 충분히 떨어진 지점에서 채취하여 오염되지 않았다고 가정했다. 약 50 cm 깊이로부터 35 kg 정도의 토양시료를 채취하여 비닐봉투에 담았다.
제안 방법
- 본 연구에서는 자연계에서 일어나는 비소의 흡착 및 탈착을 모의실험하기 위해 토양을 칼럼에 충전해서 사용했고, 비소의 산화상태와 주변의 산화환원환경이 흡착/탈착에 미치는 영향을 알아보았다. 산화환경에서 As(V)를 토양에 흡착시킨 다음 물을 가지고 탈착시키는 실험을 진행했고, 환원환경에서 As(III)를 가지고 동일한 실험을 실시했다.
- 음이온(F− , Cl− , NO3− , PO43− , SO42−)은 IC(Dionex DX-120)를 이용 하여 분석하였다.
- 각 용액의 pH, 전기전도도, 용존산소(DO)를 측정한 후, 0.45 µm membrane filter로 여과하여 0.2% HNO3를 첨가하였다.
- 채취한 시료의 지질학적 특성이 같은 지역 내에 있는 비소로 오염된 광미의 특성과 비슷하며, 광미로부터 충분히 떨어진 지점에서 채취하여 오염되지 않았다고 가정했다. 약 50 cm 깊이로부터 35 kg 정도의 토양시료를 채취하여 비닐봉투에 담았다. 시료를 3-4일 동안 그늘지고 통풍이 잘되는 곳에서 상온 건조하여 2 mm 체로 거른 후 잘 섞어서 균질화하였다.
- 양이온 교환능력(cation exchange capacity, CEC)은 unbuffered salt extraction 방법으로 측정하였다(Sumner and Miller, 1996). 또한 pH(Orion,250A)를 측정하였다. 음이온(F− , Cl− , NO3− , PO43− , SO42−)은 IC(Dionex DX-120)를 이용 하여 분석하였다.
- 총용존탄소(dissolved total carbon, TC)와 총용존무기탄소(dissolved total inorganic carbon, TIC) 함량은 SIEVERS 800 portable total organic carbon analyzer를 이용해서 측정했다. 광미시료에 함유된 총 유기물질 함량은 작열감량법으로 측정했다.
- , 1996). 토양시료 2.5 g을 pH 및 이온강도를 조절한 용액 25 mL와 함께 50 mL 원심분리관에 넣어 4시간 동안 진탕하고, 원심분리하여 상층액의 pH를 측정하였다. 용액의 pH는 0.
- 토양시료를 첨가하지 않은 바탕시료(blank solution)에 대해서도 위 과정을 반복했다. 이산화탄소의 영향을 배제하기 위하여 용액에 질소를 계속 주입(bubbling)하였다.
- 이 방법은 HNO3/H2O2/HCl을 이용한 강산 분해방법이다. 시료와 동일한 방법으로 바탕분석(blank analysis)과 표준물질(Standard Reference Material, 2711, Montana Soil Moderately Elevated Traces) 분석을 동시에 실시했다. 중금속의 농도를 Atomic Absorption Spectrophotometer(AAS, PerkinElmer AAnalyst 200)로 측정하였다.
- 시료와 동일한 방법으로 바탕분석(blank analysis)과 표준물질(Standard Reference Material, 2711, Montana Soil Moderately Elevated Traces) 분석을 동시에 실시했다. 중금속의 농도를 Atomic Absorption Spectrophotometer(AAS, PerkinElmer AAnalyst 200)로 측정하였다.
- 5 cm, 길이 :10 cm)에 균질하게 채웠을 때 칼럼의 충전부피(bed volume)는 40 mL이었다. 토양시료가 상승하는 것을 방지하기 위하여 칼럼 상층부에 유리솜과 유리구슬(Glasterchnique MFg, number 3)을 2 cm 높이로 채웠다.
- 87 mL/min) 유지되었다. 칼럼을 통과해서 나오는 용액 30 mL씩을 일정시간 간격으로 채취하였다(0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3, 3.5, 4, 4.5, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 13, 16, 22, 28, 34, 48시간 후). 각 용액의 pH, 전기전도도, 용존산소(DO)를 측정한 후, 0.
- 2% HNO3를 첨가하였다. 용액 중 비소농도는 AAS를 사용하여 측정하였다.
- 비소 흡착이 평형상태에 이르렀을 때 As(V) 용액을 초순수로 바꾸어서 비소 탈착 실험을 실시하였다. 초순수의 온도는 20.
- 7℃이었다. 칼럼을 통과해서 나오는 용액 30 mL씩을 일정시간 간격으로 채취하였다(0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3, 3.5, 4, 4.5, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 13, 16, 22, 28, 34, 48, 51시간 후). 채취한 용액의 처리 및 분석은 As(V) 흡착 실험에서와 동일하게 수행하였다.
- 2에서 보는 바와 같이 glove box 내부의 환원환경에서 수행하였고, As(V)에 대한 실험에서와 동일한 양의 토양을 칼럼에 넣어서 사용하였다. 칼럼 내의 공기를 제거하기 위해 토양을 칼럼에 채운 후 질소기체를 3시간 동안 통과시켰다. As(III) 용액은 NaAsO2(Aldrich)를 가지고 만들었으며, 비소 농도는 29.
- 88 mL/min로 유지되었다. 칼럼을 통과해서 나오는 용액 40 mL씩을 일정시간 간격으로 채취한 후(0, 0.38, 0.75, 1.33, 1.77, 2.18, 2.67, 3.5, 4, 4.5, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 13, 16, 22, 28, 34, 48시간 후), pH, 전기전도도, 용존산소(DO)를 측정하였다. 채취한 용액 40 mL 중 10 mL는 총 비소 농도를 측정하기 위해 두고, 나머지 30 mL를 가지고 비소의 종 분리(speciation)를 했다.
- 채취한 용액 40 mL 중 10 mL는 총 비소 농도를 측정하기 위해 두고, 나머지 30 mL를 가지고 비소의 종 분리(speciation)를 했다. 용액의 pH(4-7)를 조절하고, 음이온 교환수지(AG1-X8, 100 to 200 mesh chloride form)를 이용하여 As(III)와 As(V)를 분리하였다. 총 비소 농도와 종 분리한 As(III), As(V)의 농도는 각 용액을 0.
- 용액의 pH(4-7)를 조절하고, 음이온 교환수지(AG1-X8, 100 to 200 mesh chloride form)를 이용하여 As(III)와 As(V)를 분리하였다. 총 비소 농도와 종 분리한 As(III), As(V)의 농도는 각 용액을 0.2% HNO3로 산처리한 후 AAS로 측정했다.
- As(III) 흡착이 평형상태에 이르렀을 때 주입되던 As(III) 용액을 초순수로 바꾸어 비소 탈착 실험을 실시하였다. 칼럼을 통과해서 나오는 용액 40 mL씩을 일정시간 간격으로 채취하였다(0, 0.
- As(III) 흡착이 평형상태에 이르렀을 때 주입되던 As(III) 용액을 초순수로 바꾸어 비소 탈착 실험을 실시하였다. 칼럼을 통과해서 나오는 용액 40 mL씩을 일정시간 간격으로 채취하였다(0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3, 3.5, 4, 4.5, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 13, 16, 22, 28, 34, 48시간). As(III) 탈착 실험에서 주입되는 용액의 온도는 20.
- 음이온(F− , Cl− , NO3− , PO43− , SO42−)은 IC(Dionex DX-120)를 이용 하여 분석하였다. 광미의 표면분석은 X-ray diffraction(XRD, Mac Science Co. M03XHF22)과 scanning electron microscopy(SEM, JEOL Co. JSM-5310LV)을 이용하였다.
- 본 연구실에서는 이전에 토양에서 As(V) 흡착을 회분식실험으로 수행하였다. 본 연구에서와 동일한 토양으로 비소의 농도를 같게 해서 실험했을 때 초기 8시간 이내에 대부분의 As(V)가 흡착되었으며, 이후 서서히 평형에 이르렀다(김명진 외, 2003).
대상 데이터
- 비소의 흡착 및 탈착 실험을 위해서 경북 봉화의 진곡 광산으로부터 약 1 km 떨어진 지점에서 깨끗한 토양을 채취하였다. 채취한 시료의 지질학적 특성이 같은 지역 내에 있는 비소로 오염된 광미의 특성과 비슷하며, 광미로부터 충분히 떨어진 지점에서 채취하여 오염되지 않았다고 가정했다.
이론/모형
- 45 µm membrane filter로 거른 다음 그 값들을 측정하였다. 양이온 교환능력(cation exchange capacity, CEC)은 unbuffered salt extraction 방법으로 측정하였다(Sumner and Miller, 1996). 또한 pH(Orion,250A)를 측정하였다.
- 총용존탄소(dissolved total carbon, TC)와 총용존무기탄소(dissolved total inorganic carbon, TIC) 함량은 SIEVERS 800 portable total organic carbon analyzer를 이용해서 측정했다. 광미시료에 함유된 총 유기물질 함량은 작열감량법으로 측정했다.
- 토양시료의 pHPZC는 potentiometric titration 방법으로 측정했고, 실험 과정은 다음과 같다(Zelazny et al., 1996). 토양시료 2.
- 토양 중의 총 중금속(Fe, Mn, Al) 함량 분석에는 EPA 6010 방법을 이용하였다. 이 방법은 HNO3/H2O2/HCl을 이용한 강산 분해방법이다.
성능/효과
- 두 과정 모두 pH, 용질의 농도, 내부 결합력에 의해 영향을 받는다(Davis and Kent, 1990). 본 연구에서는 앞서 언급한 것처럼 두 가지 비소종에서 전기전도도가 반응초기에 급격히 감소하고 대부분의 실험 과정에서 무시할 정도로 낮은 값이므로 비소종의 흡착에 영향을 미치지 않고, As(III)와 As(V)의 흡착성능 비교에 영향을 미치지 않는다고 사료된다.
- 3b). 두 가지 비소종의 흡착 및 탈착실험에서 pH 변화가 비슷하게 나타나므로 As(III)와 As(V)의 실험 결과의 차이는 해당시점의 각 pH에서 As(III)와 As(V)의 흡착특성의 차이로 인한 것임을 알 수 있다. 기존 연구결과에 의하면 비소의 흡착/탈착 정도는 pH에 의해 많은 영향을 받는데, As(III)와 As(V)는 pH 변화에 따른 흡착유형이 다르다 (Stollenwerk, 2003).
- , 1995). 흡착시간이 길어지면 비가역의 정도는 커지는데, 본 연구에서는 총 흡착시간이 48시간 정도로 비교적 짧으며 흡착 후 탈착과정이 곧바로 진행되어서 비교적 가역적인 반응에 가까운 결과를 얻었다.
- 본 연구결과 환원환경의 토양에 As(III)가 흡착 및 탈착하는 반응은 산화환경의 토양에 As(V)가 동일 반응을 하는 것과 차이가 있음을 알아냈다. 흡착 및 탈착 두 가지 반응 모두에 대해 As(III)의 반응은 As(V)보다 빨랐다.
후속연구
- 또한 As(V)를 가지고 수행한 칼럼과 회분식 흡착실험 결과는 유사하지만, 칼럼실험에서의 속도가 약간 빨랐다. 이 결과는 향후 토양에서의 반응을 모의실험할 때 좀더 정확한 결과를 얻기 위해 현장조건과 비슷한 칼럼실험을 하는 것이 좋겠지만 간편한 회분식실험도 사용할 수 있음을 의미한다. 향후 본 연구결과가 자연계의 다양한 산화환원환경에서 비소종의 거동을 예측하고 더 나아가 비소를 정화하는데 기여하기를 기대한다.
- 이 결과는 향후 토양에서의 반응을 모의실험할 때 좀더 정확한 결과를 얻기 위해 현장조건과 비슷한 칼럼실험을 하는 것이 좋겠지만 간편한 회분식실험도 사용할 수 있음을 의미한다. 향후 본 연구결과가 자연계의 다양한 산화환원환경에서 비소종의 거동을 예측하고 더 나아가 비소를 정화하는데 기여하기를 기대한다.
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