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문제 정의
- 본 연구에서는 paste type으로 제조된 니켈금속수소전지가 현재 철도용 비상전원시스템에 사용되고 있는 전지의 대부분을 차지하는 납축전지 또는 니켈카드뮴전지를 대체할 수 있는지에 대한 가능성에 대해 검토를 해보고, 기존 KOH-LiOH 2성분계의 전해질을 개량, KOH-LiOHNaOH 3성분계의 전해질을 사용한 전지성능에 대한 평가를 하였다.
제안 방법
- 20±5ºC 실온에서 0.2C의 전류로 7~8시간 충전을 완료한 후, 20ºC와 5ºC 및 -18ºC에서 방전시험을 실시하였다.
- Paste type 니켈금속수소전지의 대전류 방전특성을 이용하여 철도시스템 비상전원용으로 전지를 제작하고 이를 시험하였다. 3성분계 전해질을 사용하여 NaOH의 첨가가 고전류방전에 미치는 영향에 대해 알아보았고, 선정된 전해액 조성을 가지고 제작한 160Ah급의 전지로 KSC8543에 따라 몇가지 시험을 진행하였다.
- 80Ah급 단전지를 0.2C로 140% 충전하고, 표준용량인 0.2C, 1C, 3C 방전 테스트를 진행하였다. 고전류로 방전한 경우 잔여용량을 0.
- Paste type 니켈금속수소전지의 대전류 방전특성을 이용하여 철도시스템 비상전원용으로 전지를 제작하고 이를 시험하였다. 3성분계 전해질을 사용하여 NaOH의 첨가가 고전류방전에 미치는 영향에 대해 알아보았고, 선정된 전해액 조성을 가지고 제작한 160Ah급의 전지로 KSC8543에 따라 몇가지 시험을 진행하였다.
- 8V를 각각 종지전압으로 사용하였다. 각 전지마다 용량의 차이가 있어 충방전효율을 가지고 비교를 하였다.
- 2C, 1C, 3C 방전 테스트를 진행하였다. 고전류로 방전한 경우 잔여용량을 0.2C로 모두 뽑은 후 0.2C로 140% 충전하여 방전시험을 진행하였다.
- 고전류성능 개선을 위해 전해액 조성의 변화를 시험하였다. 한 개 양극의 용량은 약 4Ah로 양극3장과 음극4장을 쌓아 테스트를 하였다.
- KB는 겉보기 밀도가 극히 낮아, 금속 분말인 MH Alloy와 혼합하기 위하여 1wt%의 CMC수용액에 미리 혼합하였다. 극판의 결착력을 향상시키기 위하여 SBR(Styrene Butadiene Rubber, JSR)을 약 1.7wt% 첨가하여 양극과 같은 교반기에서 2시간 교반시켜 paste를 제조하였다. 완성된 paste를 집전체인 foamed nickle에 도포하여 약 80ºC에서 건조하고, Roll press로 압연하여 일정두께로 조절하였다.
- 한 개 양극의 용량은 약 4Ah로 양극3장과 음극4장을 쌓아 테스트를 하였다. 기존 전지의 전해액에 사용되는KOH, LiOH 외에 NaOH를 일정량 첨가, 삼성분계의 전해액을 제조하여 용량변화시험을 실시하였다.
- 분리막은 PP 고유특성인 발수성을 개선하기 위하여 표면을 sulfonate 처리한 것으로 분리막의 전해액 흡습성이 개선될 뿐 아니라 전해액중의 가스 및 이온이 쉽게 통과하여 전극반응이 빠르게 일어날 수 있다[1,2]. 분리막은 극판을 적층함에 있어 극판모서리로 인한 분리막의 파손으로 단락이 없고, 충방전 중 발생하는 홀물질의 탈락을 방지하기 위하여 봉지형태로 극판 전체를 감싼 형태로서 측면은 열봉합을 실시하였다. 전해액은 KOH와 LiOH로 구성된 2성분계로 전지를 제조하였고, 고전류방전특성의 개선을 위해 추가적으로 적정비율의 NaOH를 첨가하여 3성분계의 전해액을 구성하였다.
- 산업용 축전지는 방전율에 따라 저율(L), 중율(M), 고율(H), 초고율(X) 타입이 있는데 제작된 160Ah급 니켈금속수소전지는 고율용으로서 고율시험조건을 따라 진행하였다.
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4.3 160Ah급 전지의 성능 시험
시험용으로 제작된 160Ah급 paste식 니켈금속수소전지의 성능테스트를 위해, KSC8543(직육면체형 배기식니켈수소축전지)를 기준으로 각 온도에 따른 용량시험과 용량보존율 시험을 진행하였다
. 전지성능을 테스트하기위하여 충방전 시험기(200A, 5V, Nanotron 한국/25A, 20V, Maccor 미국)를 사용하였으며, 전지의 규정온도에서 관리 및 시험을 위하여 항온조(·20~50ºC, JeioTech 한국)를 사용하였다. - 양극은 Ni(OH)2 (Nickel hydroxide, Tanaka)를 주활물질로 하였으며, 이를 pastetkdxo로 만들기 위해 1wt%의 CMC(Carboxyl Methyl Cellulose, 第一工業) 수용액을 약 17wt% 첨가하였다. 증점재( )로 사용되는 CMC는 탈이온(Deionized)된 순수와 24시간 이상 교반하여야 균일한 수용액을 만들 수 있다.
- 완성된 paster를 집전체의 foamed nickel에 균일하게 도포하고, 약 80ºC의 온도에서 건조시킨 후 Roll press(Embossing Roller, D=240mm)로 압연하여 일정두께로 조절하였다.
- 용량보존성 시험을 하기 위하여 KSC8543에 규정된 대로 전지를 20±5ºC 실온에서 0.2C의 전류로 140% 충전을 하고, 주위온도를 20±2ºC 실온에서 28일간 개로상태로 보존 후 1.0V까지 4시간(80%) 이상 방전을 하여야 한다.
- 음극은 표면개질된 MH Alloy(Metal Hydride Alloy, AB5 type, JMC)를 주활물질로 하였으며, 이를 paste로 만들기 위해 KB(Ketjen Black, ECP-600JD, Lion)를 4wt%함유한 1wt% CMC수용액을 약 10.9wt% 첨가하였다. KB는 겉보기 밀도가 극히 낮아, 금속 분말인 MH Alloy와 혼합하기 위하여 1wt%의 CMC수용액에 미리 혼합하였다.
- 전극시험으로 선정된 전해액 조성을 주입하여 제작된 80Ah급 단전지를 140% 충전하고, 각각 0.2C로 1.0V까지 방전, 1C로 1.0V까지 방전, 3C로 0.9V까지 방전하는 시험을 진행하였다.
- 전지성능을 테스트하기위하여 충방전 시험기(200A, 5V, Nanotron 한국/25A, 20V, Maccor 미국)를 사용하였으며, 전지의 규정온도에서 관리 및 시험을 위하여 항온조(·20~50ºC, JeioTech 한국)를 사용하였다.
- 준비된 양극과 음극을 전지용량에 맞게 적층하여 극판군을 조립한 다음 극판군을 활성화시킨다. 활성화가 끝나면 전지케이스에 극판군을 넣어 고정 시킨 후 전해액을 주입하고, 초충전을 실시하여 단전지를 완성한다.
- 현재 니켈금속수소전지의 paste type 전지의 용의 한계가약 80Ah로서, 본연구에서 시험할 160Ah급 시험용 전지는 더 큰 용량으로 제작하기 위하여 새롭게 이중케이스를 구비하여 전지를 만드는 방법을 사용하였다. 이중케이스를 구비한 이차전지란, 일반적으로 전지가 내부의 양극/분리막/음극의 기본구조로 정해진 용량까지 병렬로 반복하는 것에 착안하여, 일종의 단위전지를 만들고 그 전지를 병렬구조로 하여 외부 케이스 안에 삽입한 것으로서, 외부케이스 안에 주입된 전해액을 각 단위전지가 공동으로 사용하게 하여 내부의 병렬구조로 인해 일어날 수 있는 전지 불균형을 최소화한 것이다.
대상 데이터
- 고전류방전을 위하여 박막(0.08~0.1mm)의 PP 부직포(Polypropylene, NKK)를 분리막으로 사용하였다. 분리막은 PP 고유특성인 발수성을 개선하기 위하여 표면을 sulfonate 처리한 것으로 분리막의 전해액 흡습성이 개선될 뿐 아니라 전해액중의 가스 및 이온이 쉽게 통과하여 전극반응이 빠르게 일어날 수 있다[1,2].
- 이를 일정규격(120×170mm)의 극판으로 재단하여 양극을 준비한다.
- 이를 일정규격(120×170mm)의 극판으로 재단하여 음극을 준비한다.
- 고전류성능 개선을 위해 전해액 조성의 변화를 시험하였다. 한 개 양극의 용량은 약 4Ah로 양극3장과 음극4장을 쌓아 테스트를 하였다. 기존 전지의 전해액에 사용되는KOH, LiOH 외에 NaOH를 일정량 첨가, 삼성분계의 전해액을 제조하여 용량변화시험을 실시하였다.
이론/모형
- KSC8543에서 규정한 온도시험법에 따라 0.2C로 140% 충전하고 20ºC, 5ºC, -18ºC의 온도에서 24시간 방치한 후 0.2C로 방전하였다.
성능/효과
- 0V까지 방전한 결과 4시간 31분의 방전시간을 나타내었다. 28일간 약 15%의 자기방전을 보였으며, 매일 0.53%정도 자기방전되었음을 알 수 있었다. 이는 KSC8543에서 규정하는 성능을 만족하는 것이지만, 다른 전지에 비해서는 다소 높은 것으로 지속적인 연구를 통하여 니켈금속수소전지의 자기방전율을 줄여나가야 할 것이다.
- 5C, 1C에서는 차이가 거의 나타나지 않다가 2C에서 뚜렷한 차이를 나타내는 것을 볼 수 있었다. 5g의 NaOH를 첨가하여 제조된 전해액을 사용한 #2의 전지가 2C에서도 좋은 성능을 나타내는 것을 볼 수 있었다. 이를 통하여 제3의 첨가제인 NaOH를 전해액에 첨가할 경우 고전류방전에서 충방전효율이 높아지는 것을 알 수 있었다.
- 니켈카드뮴전지는 다양한 온도에서 사용이 가능한 전지로 특히 저온에 강한 전지로 알려져 있는데 본 연구의 결과로 볼 때 니켈카드뮴전지와 최소한 동등의 성능을 보였다고 판단된다[1]. 대부분의 전지들은 저온에서 급격한 전용량 감소를 나타내고 있지만 본 연구에서 제작한 160Ah급 전지는 온도의 영향에 큰 감소를 보이지 않는 사용온도 범위가 넓은 전지임을 알 수 있었다.
- 납축전지는 주요 활물질로 납(Pb)을 사용하고 있으며, 니켈카드뮴전지는 음극활물질로서 카드뮴(Cd)을 사용하고 있는데, 이 두가지의 중굼속은 인체에 매우 유해한 물질로 분류되어 있으며, 유럽연합에서 규제하는 6대 금지물질에 해당한다. 또한 납축전지는 전지의 성능 면에서 볼때, 니켈카드뮴전지에 비해 에너지밀도가 현자하게 낮고, 사용온도 범위가 좁으며, 과충전, 과방전에 취약하고, 전지의 사용 연한이 짧다. 또한 전지의 전해액으로 황산을 사용하므로, 전지의 반응으로 인한 황화가스의 지속적인 배출로 인해 주변 전원장치의 부식을 일으킬 수 있으며 인체에 매우 유해하다.
- 3은 시험을 통한 고율방전특성시험(a)과 문헌상에 보고된 니켈카드뮴전지의 결과(b)를 비교하여 나타낸 것이다[1]. 방전용량은 0.2C에서 105%(5시간15분), 1C에서93%(56분), 3C에서 90%(18분)의 용량을 나타내었고, 니켈 카드뮴전지에 비해 매우우수한 것을 알 수 있었다. 이와 같은 비교 결과로 니켈금속수소전지가 철도용 비상전원시스템에 사용되고 있는 충분히 니켈카드뮴전지를 대체할 수 있을 것으로 판단된다.
- 전지 내에 존재하는 불순물인 NO3- 이온에 의해 NH3와 같은 불순물 이온, 폴리아미드계 분리막을 사용할 때 알칼리와 반응하여 발생되는 NH3가 자기방전을 가속한다고 알려져 있다[2]. 본 연구에서 제조한 160Ah급 이중케이스 전지는 충전 1일 1.356V에서 28일 방치 후 1.296V까지 전압이 강하하였으며, 0.2C의 전류로 1.0V까지 방전한 결과 4시간 31분의 방전시간을 나타내었다. 28일간 약 15%의 자기방전을 보였으며, 매일 0.
- 5g의 NaOH를 첨가하여 제조된 전해액을 사용한 #2의 전지가 2C에서도 좋은 성능을 나타내는 것을 볼 수 있었다. 이를 통하여 제3의 첨가제인 NaOH를 전해액에 첨가할 경우 고전류방전에서 충방전효율이 높아지는 것을 알 수 있었다. 그러나 일정량이상의 NaOH 첨가는 성능이 더 떨어지는 것을 이 실험을 통해 볼 수 있었다.
후속연구
- 53%정도 자기방전되었음을 알 수 있었다. 이는 KSC8543에서 규정하는 성능을 만족하는 것이지만, 다른 전지에 비해서는 다소 높은 것으로 지속적인 연구를 통하여 니켈금속수소전지의 자기방전율을 줄여나가야 할 것이다.
- 2C에서 105%(5시간15분), 1C에서93%(56분), 3C에서 90%(18분)의 용량을 나타내었고, 니켈 카드뮴전지에 비해 매우우수한 것을 알 수 있었다. 이와 같은 비교 결과로 니켈금속수소전지가 철도용 비상전원시스템에 사용되고 있는 충분히 니켈카드뮴전지를 대체할 수 있을 것으로 판단된다.
- 그러나 일정량이상의 NaOH 첨가는 성능이 더 떨어지는 것을 이 실험을 통해 볼 수 있었다. 이와같은 결과로 볼 때 3성분계의 전해액의 배합비에 대한 연구가 필요할 것으로 판단된다.
- 제작 시험된 160Ah급 paste type 니켈금속수소전지는 향후 추가실험을 거쳐 보완을 통하여 상용화가 가능할 것으로 보이며, 현재 철도시스템 비상전원용으로 사용되고 있는 납축전지, 니켈카드뮴전지를 대체할 수 있을 것으로 보인다. 추후 철도시스템 비상전원용 뿐만 아니라 철도차량에도 사용하기 위해서는 다양한 온도에서의 고전류방전에 대한 시험이 더 필요하며, 가장 기본이 되는 paste type 극판의 조성과 전해액 첨가제 조성, 극판의 전류분포 등에 대한 연구를 보완하여, 안정적인 전지성능을 확보해야 할 것으로 사료된다.
- 제작 시험된 160Ah급 paste type 니켈금속수소전지는 향후 추가실험을 거쳐 보완을 통하여 상용화가 가능할 것으로 보이며, 현재 철도시스템 비상전원용으로 사용되고 있는 납축전지, 니켈카드뮴전지를 대체할 수 있을 것으로 보인다. 추후 철도시스템 비상전원용 뿐만 아니라 철도차량에도 사용하기 위해서는 다양한 온도에서의 고전류방전에 대한 시험이 더 필요하며, 가장 기본이 되는 paste type 극판의 조성과 전해액 첨가제 조성, 극판의 전류분포 등에 대한 연구를 보완하여, 안정적인 전지성능을 확보해야 할 것으로 사료된다.
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