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[국내논문] Organo-Clay를 이용한 NR/MMT 나노복합체의 기계적 물성에 관한 연구
A Study on the Mechanical Properties of Organo-clay Filled NR/MMT Nanocomposites 원문보기

Elastomers and composites = 엘라스토머 및 콤포지트, v.44 no.4, 2009년, pp.455 - 465  

오우택 (청주대학교 응용화학과) ,  이은경 (청주대학교 응용화학과) ,  최세영 (청주대학교 응용화학과)

초록
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본 연구에서는 층상실리케이트에 Octylamine(OA), Dodecylamine(DA), Dimethyldodecylamine(DDA), Octadecylamine(ODA)와 같은 아민류을 사용하여 Organo-montmorillonite(MMT)를 합성한 후 Natural Rubber(NR)와 혼합하여 NR/MMT 나노복합체를 제조하였다. Organo-MMT 및 NR/MMT 나노복합체의 층간거리는 XRD를 사용하여 측정하였으며 NR/MMT 나노복합체의 모폴로지는 SEM을 통하여 관찰하였다. Organo-MMT의 구조분석은 FT-IR을 사용하였다. NR/MMT 나노복합체의 표면 자유에너지, 가황특성, 인장강도, 모듈러스 및 경도는 Contact angle meter, ODR, UTM경도계로 관찰하였다. FT-IR 구조분석으로 MMT 층간에 알킬암모늄 이온의 도입을 확인하였다. 스코치 시간과 적정 가황 시간은 Organo-MMT를 사용한 경우에 단축되었다. NR/DDA-MMT 나노복합체의 표면 자유에너지와 인장강도가 가장 컸다. NR/ODA-MMT 나노복합체의 경도는 가장 컸다.

Abstract AI-Helper 아이콘AI-Helper

In this study, Organo-montmorillonite(MMT) was synthesized by intercalation of various amine(Octylamine, Dodecylamine, Dimethyldodecylamine, Octadecylamine) compounds into layered silicate. Natural Rubber(NR)/MMT nanocomposites were prepared by reinforcement of Organo-MMT. X-ray diffraction(XRD) and...

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제안 방법

  • 4 하지만 MMT는 다른 점토광물에 비해 양이온 교환능력이 매우 높은 특성을 가지기 때문에 MMT는 층간에 존재하는 Na+이 다른 양이온과 교환반응을 하여 다른 점토광물과 달리 유기물과의 복합체 형성이 용이하다. 따라서 고분자 기질과 MMT와의 상용성 및 분산효과를 향상시키기 위해서 MMT의 층 사이에 양이온을 적절한 유기염으로 이온 교환 시켜 MMT의 층 사이에 유기 사슬을 삽입한다. 그러면 친유성으로 개질한 MMT를 만들 수 있다.
  • 그러므로 본 연구에서는 Octylamine(OA), Dimethyldodecylamine(DDA), Dodecylamine(DA), Octadecylamine(ODA) 등의 아민류를 사용하여 Na+-MMT을 유기화한 Organo-MMT를 제조하고 컴파운딩법으로 Organo-MMT을 천연고무(Natural Rubber: NR)에 분산시켜 NR/MMT 나노복합체를 제조하여 XRD(X-ray Diffractometer), FT-IR(Fourier Transform Infrared Spectroscopy), 및 SEM(Scanning Electron Microscope)을 사용하여 층간거리, 구조분석 및 모폴로지를 확인 하였고 Curemeter, 접촉각 측정기, UTM(Universal Testing Machine) 및 경도계를 사용하여 가황특성, 표면자유에너지, 인장강도, 모듈러스 및 경도와 같은 물성에 대하여 고찰하였다. 특히 분산상태를 SEM으로만 확인6,7한 경우와 다르게 표면 자유에너지를 통하여 NR 기질내에서의 Organo-MMT의 분산력, 인장강도, 인장응력 및 신장율과의 관계를 고찰하였다.
  • -MMT을 유기화한 Organo-MMT를 제조하고 컴파운딩법으로 Organo-MMT을 천연고무(Natural Rubber: NR)에 분산시켜 NR/MMT 나노복합체를 제조하여 XRD(X-ray Diffractometer), FT-IR(Fourier Transform Infrared Spectroscopy), 및 SEM(Scanning Electron Microscope)을 사용하여 층간거리, 구조분석 및 모폴로지를 확인 하였고 Curemeter, 접촉각 측정기, UTM(Universal Testing Machine) 및 경도계를 사용하여 가황특성, 표면자유에너지, 인장강도, 모듈러스 및 경도와 같은 물성에 대하여 고찰하였다. 특히 분산상태를 SEM으로만 확인6,7한 경우와 다르게 표면 자유에너지를 통하여 NR 기질내에서의 Organo-MMT의 분산력, 인장강도, 인장응력 및 신장율과의 관계를 고찰하였다.
  • Two-roll mill에서 제조된 고무 배합물을 curemeter(MYUNGJI Tech, ODR 2000)에서 진동 각도 1°, 온도 160 ℃에서 미가황 고무 시편의 토크 값을 21분간 측정하여 스코오치 시간(t10)과 적정 가황 시간(t90)을 결정하였으며 최대 토크 및 최소 토크를 확인하였다.
  • 본 연구에서는 Na+-MMT을 양이온 교환반응으로 유기화하였다. 먼저, 10 g의 Na+-MMT을 500 ml의 증류수와 혼합한 후 80 ℃에서 6시간동안 강렬히 교반시켜서 Na+-MMT를 팽윤시켰다.
  • 먼저, 10 g의 Na+-MMT을 500 ml의 증류수와 혼합한 후 80 ℃에서 6시간동안 강렬히 교반시켜서 Na+-MMT를 팽윤시켰다. 이 때 250 ml의 증류수에 OA, DDA, DA, ODA 2.5 g을 각각 넣고 HCl 2 g을 혼합하여 80 ℃에서 6시간 교반한 각각의 아민용액을 팽윤된 Na+-MMT 용액에 각각 넣어 80 ℃에서 7시간동안 강렬히 교반하여 Organo-MMT를 제조하였다. 제조된 Organo-MMT는 미 반응한 염소이온을 제거하기 위하여 2차 증류수로 세척하여 60 ℃에서 건조시켰다.
  • NR/MMT 복합체는 먼저 분산성을 고려해 two-roll mill에 NR/Organo-MMT 컴파운드를 5분간 혼합한 후 카본블랙과 함께 10분간 혼합하여 마스터 배치를 제조하였다.
  • Two-roll mill에서 10분간 충전제 외에 1차 첨가제인 산화아연(Zno), stearic acid(S/A), 산화방지제(BHT: 2.6-di-t-butyl-4methylphenol)의 순서로 마스터 배치에 첨가하였다. 가교제인 황(S)과 benzothiazole 계 촉진제(TBBS; N-t-butyl benzothiazole-2-sulfenamide)를 첨가하여, 마스터 배치와 함께 혼합하였다.
  • Fourier transformed infrared (Perkin-Elmer Spectrum 2000, FT-IR)을 사용하여 유기화된 점토 층간에서 유기물의 유무를 확인하였다. 대기상태에서 680~4000의 Wavenumber(cm-1)범위로 측정하였다.
  • Fourier transformed infrared (Perkin-Elmer Spectrum 2000, FT-IR)을 사용하여 유기화된 점토 층간에서 유기물의 유무를 확인하였다. 대기상태에서 680~4000의 Wavenumber(cm-1)범위로 측정하였다.
  • NR 매트릭스 내 충전제의 분산 정도와 단면의 크랙 성장성을 관찰하기 위해 표면과 파단면을 각각 SEM(JSM-7000F, JEOL)를 이용하여 30 mA, 150 sec의 조건으로 Au-coating 처리한 후 2만배와 9만배로 각각 관찰하였다. 조성물의 파단면을 관찰하기 위하여 절단면의 표면을 금코팅 후, 모폴로지를 관찰하였다.
  • NR 매트릭스 내 충전제의 분산 정도와 단면의 크랙 성장성을 관찰하기 위해 표면과 파단면을 각각 SEM(JSM-7000F, JEOL)를 이용하여 30 mA, 150 sec의 조건으로 Au-coating 처리한 후 2만배와 9만배로 각각 관찰하였다. 조성물의 파단면을 관찰하기 위하여 절단면의 표면을 금코팅 후, 모폴로지를 관찰하였다.
  • 본 실험에서는 접촉각 측정을 하기 위해서 SEO사의 Seo 300A 접촉각 측정기를 사용하여 sessile drop method9으로 측정하였다. 접촉각 측정을 위하여 사용된 젖음액으로는 극성용매 증류수와 비극성용매 diiodomethane을 사용하였으며, 각 시편에 대해 10번 측정하였다. Table 3 에 본 실험에 사용한 용액에 대한 계면 장력과 각각의 성분들의 특성 값을 나타내었다.
  • ASTM D412에 따른 덤벨 모양의 시편으로 인장강도, 300% 인장응력 및 신장율을 행하였다. UTM(Toyo Baldwin Co.
  • ASTM D412에 따른 덤벨 모양의 시편으로 인장강도, 300% 인장응력 및 신장율을 행하였다. UTM(Toyo Baldwin Co. model UTM-Ⅲ-500)을 사용하여 상온에서 Cross head speed를 50mm/min로 하여 측정하였다. 7회 실험을 실시하여 최고치와 최저치를 제외한 평균값을 취하였다.
  • 본 연구에서는 Na+-MMT를 유기화 반응시킨 Organo-MMT의 층간거리 변화와 NR/MMT 나노복합체의 층간거리 변화를 XRD 패턴으로 확인하였다. 실리케이트 층간의 간격변화는 회절실험의 결과인 결정면에 대한 밀러 지수(001) 피이크로부터 Bragg 식(d=n λ/2sin θ)을 이용하여 실리케이트의 층간거리를 계산하였다.
  • 유기화 처리를 하지 않은 Na+-MMT와 유기화 처리한 MMT를 NR에 분산한 복합체를 ODR(Oscillating Disk Rheometer)을 통하여 가황시간 및 가황도의 척도가 되는 토크 값을 측정하였다.

대상 데이터

  • NR은 EC21사의 SMR CV 60을 사용하였으며 MMT는 양이온 교환능[Cation Exchange Capacity(CEC)]이 187 meq/100 g인8 SOUTHERN CLAY PRODUCTS사의 Closite Na+인 Na+-MMT를 사용하였다. 유기화제는 Octylamine(OA)은 DAEJUNG사의 것을 사용하였고 Dodecylamine(DA)은 Junsei사의 것을 각각 사용하였다.
  • -MMT를 사용하였다. 유기화제는 Octylamine(OA)은 DAEJUNG사의 것을 사용하였고 Dodecylamine(DA)은 Junsei사의 것을 각각 사용하였다. 또한 Dimethyldodecylamine(DDA)과 Octadecylamine(ODA)은 ACROS사의 것을 사용하였다.
  • 유기화제는 Octylamine(OA)은 DAEJUNG사의 것을 사용하였고 Dodecylamine(DA)은 Junsei사의 것을 각각 사용하였다. 또한 Dimethyldodecylamine(DDA)과 Octadecylamine(ODA)은 ACROS사의 것을 사용하였다. Hydrochloric acid은 DAEJUNG사의 것을 사용하였다.
  • 또한 Dimethyldodecylamine(DDA)과 Octadecylamine(ODA)은 ACROS사의 것을 사용하였다. Hydrochloric acid은 DAEJUNG사의 것을 사용하였다. 증류수는 2차 증류수를 사용하였다.
  • NR/MMT 나노복합체에서 충전제로 작용하는 유기 층상화합물인 MMT와 복합체내의 MMT의 층간 거리 변화를 관찰하기 위해 파장이 1.54056 Å이고 CuK α radiation을 사용하는 Philips사의 XRD(X-ray Diffractometer, X-pert)를 사용하였다.
  • 증류수는 2차 증류수를 사용하였다. 기타 첨가제인 카본블랙, 산화아연, 스테아르산, 산화방지제(BHT; 2,6-di-t-butyl-4methylphenol), 황, 가황촉진제(TBBS; N-tert-butyl-2-benzothiazyl sulfenamide)를 사용하였다.

데이터처리

  • 제조된 시편의 경도는 KS M 6518에 따라 경도시험기(WALLACE INSTRUMENT. model Micro Hardness Tester-H12)을 사용하여 측정하였으며 7번 실험한 결과의 평균값을 취하였다.

이론/모형

  • 실리케이트 층간의 간격변화는 회절실험의 결과인 결정면에 대한 밀러 지수(001) 피이크로부터 Bragg 식(d=n λ/2sin θ)을 이용하여 실리케이트의 층간거리를 계산하였다.
  • )는 표면 장력을 알고 있는 액체와 고체간의 접촉각을 측정함으로써 구할 수 있다. 본 실험에서는 접촉각 측정을 하기 위해서 SEO사의 Seo 300A 접촉각 측정기를 사용하여 sessile drop method9으로 측정하였다. 접촉각 측정을 위하여 사용된 젖음액으로는 극성용매 증류수와 비극성용매 diiodomethane을 사용하였으며, 각 시편에 대해 10번 측정하였다.
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질의응답

핵심어 질문 논문에서 추출한 답변
나노복합체는 고분자와 클레이 간의 친화력과 제조방법, 클레이의 유기화 정도에 따라 어떻게 나눌 수 있을까? 전통적인 복합체에서는 무기입자가 원래의 층상구조를 유지하며 존재하지만 나노복합체는 무기입자가 나노크기로 분산되어 있음을 알 수 있다. 여러 형태의 제조방법을 통하여 제조된 나노복합체는 고분자와 클레이 간의 친화력과 제조방법, 클레이의 유기화 정도에 따라 삽입형 나노복합체(intercalated nanocomposite)와 박리형 나노복합체(exfoliated nanocomposite)구조를 가지게 된다. 전통적인 복합체의 경우는 클레이의 원래의 층상구조(tactoid)가 유지되는 복합체이며 삽입형 나노복합체는 나노입자구조의 규칙성이 그대로 유지된 상태에서 고분자 사슬이 층간에 삽입된 형태인 반면 박리형 나노복합체는 각각의 무기 나노 입자층이 서로 완전히 분리되어 고분자 기질내에 고루 분산되어 있는 형태를 가진다.
OA, DDA, DA, ODA 등의 아민류를 사용해 Na+-MMT을 유기화한 Organo-MMT를 제조하고 컨파운딩법으로 NR에 분산시키고 나노복합체를 제조해 층간거리, 구조분석, 모폴로지, 가황특성, 표면자유에너지, 인장강도, 모듈러스 등 물성을 측정한 결과는? 본 연구에서는 Na+-MMT를 OA, DDA, DA, ODA로 유기화 처리한 Organo-MMT의 층간거리는 아민의 알킬 암모늄 이온의 사슬길이가 커질수록 증가하였다. FT-IR 결과로 부터 Na+-MMT 층간에 알킬사슬의 도입을 확인하였으며 알킬사슬의 도입에 의한 NR 고분자사슬의 층간삽입이 용이해져 층간거리가 56.59 Å으로 증가한 NR/ODA-MMT의 층간거리가 가장 컸다. NR/Organo-MMT 나노복합체의 적정가황 시간은 Organo-MMT의 아민 그룹이 황의 개환 속도를 촉진시켜 단축되었다. NR/MMT 나노복합체의 표면 자유에너지는 NR/DDA-MMT > NR/OA-MMT > NR/DA-MMT > NR/Na+-MMT> NR/ODA-MMT 순으로 MMT 분자간 상호확산의 분산력에 의해 표면 자유에너지가 증가하였고 SEM 결과에서도 DDA-MMT의 분산상태가 가장 좋았다. 또한 표면 자유에너지 증가에 의해 인장강도 및 모듈러스가 증가하였다. 또한 경도는 NR/Na+-MMT < NR/OA-MMT < NR/DDA-MMT < NR/DA-MMT < NR/ODA-MMT 순서로 증가하였으며 이는 MMT의 층간거리 크기순서와 일치하였다.
Montmorillonite가 지닌 단점은? Montmorillonite(MMT)는 표면은 양이온이나 히드록시 그룹으로 이루어져 있기 때문에 친수성을 나타내어 소수성을 나타내는 고분자 내에 분산시킬 경우 MMT가 뭉쳐진 복합체를 형성하는 단점이 있다.4 하지만 MMT는 다른 점토광물에 비해 양이온 교환능력이 매우 높은 특성을 가지기 때문에 MMT는 층간에 존재하는 Na+이 다른 양이온과 교환반응을 하여 다른 점토광물과 달리 유기물과의 복합체 형성이 용이하다.
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