[논문]전탕 전과 후의 중금속, 잔류농약 및 잔류이산화황의 농도변화 - 소화기계 약을 중심으로 -

서창섭; 황대선; 이준경; 하혜경; 천진미; 엄영란; 장설; 신현규

doi:10.6116/kjh.2009.24.1.111

전탕 전과 후의 중금속, 잔류농약 및 잔류이산화황의 농도변화 - 소화기계 약을 중심으로 -
Concentration of Heavy Metals, Residual Pesticides and Sulfur Dioxide of before/after a Decoction - In Prescription of Digestive System - 원문보기

大韓本草學會誌 = The Korea journal of herbology, v.24 no.1, 2009년, pp.111 - 119

서창섭 (한국한의학연구원 한약EBM연구센터) , 황대선 (한국한의학연구원 한약EBM연구센터) , 이준경 (한국한의학연구원 한약EBM연구센터) , 하혜경 (한국한의학연구원 한약EBM연구센터) , 천진미 (한국한의학연구원 한약자원연구센터) , 엄영란 (한국한의학연구원 한약품질관리센터) , 장설 (한국한의학연구원 한약품질관리센터) , 신현규 (한국한의학연구원 한약EBM연구센터)

Abstract ▼ AI-Helper

Objectives : To compare the contents of hazardous substances before/after a decoction. Methods : The heavy metal contents before/after a decoction were measured by Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectrometer (ICP-AES) and mercury analyzer. In order to analyze pesticides in 6 samples we used simultaneous multi-residue analysis of pesticides by GC/ECD, which was followed by GC/MSD analysis to confirm the identity of the detected pesticide in each sample. In addition, the contents of sulfur dioxide (SO2) were performed by Monier-Williams distillation method. Results : 1. The mean values of heavy metal contents (mg/kg) for the samples were as follows: Samchulkunbi-tang (before decoction - Pb; 1.592, Cd; 0.155, As; 0.055 and Hg; 0.014, after decoction - Pb; 0.036, Cd; 0.002, As; not detected and Hg; 0.001), Yijin-tang (before decoction - Pb; 0.830, Cd; 0.077, As; 0.045 and Hg; 0.015, after decoction - Pb; 0.193, Cd; 0.010, As; not detected and Hg; 0.002), Banhabaikchulcheunma-tang (before decoction - Pb; 0.976, Cd; 0.164, As; 0.167 and Hg; 0.019, after decoction - Pb; 0.031, Cd; 0.003, As; 0.006 and Hg; 0.005), Pyungwi-san (before decoction - Pb; 2.162, Cd; 0.128, As; 0.061 and Hg; 0.018, after decoction - Pb; 0.080, Cd; 0.006, As; not detected and Hg; 0.005), Leejung-tang (before decoction - Pb; 1.480, Cd; 0.294, As; 0.034 and Hg; 0.012, after decoction - Pb; 0.064, Cd; 0.007, As; 0.007 and Hg; 0.002) and Kwibi-tang (before decoction - Pb; 0.907, Cd; 0.193, As; 0.085 and Hg; 0.020, after decoction - Pb; 0.072, Cd; 0.006, As; 0.004 and Hg; 0.002). 2. Contents (mg/kg) of sulfur dioxide ($SO_2$) before a decoction in Banhabaikchulcheunma-tang, Pyungwi-san, Leejung-tang and Kwibi-tang exhibited 3.5, 3.4, 3.8 and 12.4, respectively. However, contents of sulfur dioxide after a decoction in all samples were not detected. 3. Contents (mg/kg) of residual pesticides before/after a decoction in all samples were not detected. Conclusions : These results will be used to establish a criterion of heavy metals, residual pesticides and sulfur dioxide.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 한방의료기관에서 한약을 복용하는 환자들에게 전탕된 한약의 안전성을 확보하여, 안심하고 복용할 수 있는지를 알아보기 위해 소화기계 처방을 중심으로 처방 빈도가 비교적 높은 6가지 처방(蔘朮健脾湯, 二陳湯, 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯)을 대상으로 각각 전탕 전과 후의 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약 함량을 조사한 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
에 이어 한의원에서 소화기계 환자에게 처방하는 한약 처방 중 빈도가 높은 6가지 처방인 蔘朮健脾湯, 二陳湯, 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯에 대하여 전탕 전과 후의 As, Pb, Cd 및 Hg의 함유량과 잔류농약 및 잔류이산화황의 함유량을 조사하였다. 이들 조사를 토대로 6종의 처방에 대한 안전성을 확립하고 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약의 함량 허용기준을 설정하는 데 기초 자료로 활용하고자 한다.

제안 방법

6가지 처방(Table 1)에 대하여 각각의 무게를 재서 약탕기에 넣고, 물을 시료의 10배로 첨가하여 100℃에서 120분간 전탕한 후 농축 및 동결건조 하였다. 이 시료들을 각각 약 10 g씩 정확하게 달아 전탕 전과 같은 방법으로 처리하여 20 mL 용량플라스크에 표정하여 검액으로 하였으며, 질산 5 mL를 검액 조제와 같은 방법으로 조작하여 공시험 액으로 하였다.
GC/ECD와 GC/MSD를 이용하여 BHC (α, β, γ 및 δ-BHC), DDT (ρ,ρʹ-DDD, ρ,ρʹ-DDE, 2,4-DDT 및 4,4-DDT), aldrin, endrin 및 dieldrin 등과 같은 잔류농약의 함량을 조사하였다.
Hg의 표준용액은 BL, 3, 6, 9 ppb를 조제한 후 검량선을 작성한 다음, 분석용 검체 약 100 mg을 정확하게 달아 수은분석기(SP-3D)를 이용하여 분석하였다.
Pb, Cd의 표준용액(1000 mg/L)은 0.5 mol/L 질산을 사용하여 Pb는 BL, 100, 200, 500 ppb, Cd는 BL, 50, 100, 200 ppb를 조제한 후 검량선을 작성하였으며, As의 표준용액 (1000 mg/L)은 0.5 mol/L 질산을 사용하여 BL, 50, 100 ppb를 조제한 후 검량선을 작성하고 공시험액으로 보정하여 유도결합플라즈마분광계(ICP, Inductively Coupled Plasma Spectrometer, Table 3)를 사용하여 검액의 흡광도를 측정하였다.
5 g을 정확하게 달아 극초단파 시료전처리장치 전용용기에 넣고 질산 5 mL를 넣었다. 용기를 후드 안에 정치시켜 발생 가스를 제거하고 극초단파 시료전처리장치(Microwave digestion system, Ethos 1600, Milestone Co, Italy, Table 2)를 사용하여 분해하였다. 분해가 끝난 다음 분해액을 여과지로 여과하여 10 mL 용량 플라스크에 표정하여 검액으로 하였다.
6가지 처방(Table 1)에 대하여 각각의 무게를 재서 약탕기에 넣고, 물을 시료의 10배로 첨가하여 100℃에서 120분간 전탕한 후 농축 및 동결건조 하였다. 이 시료들을 각각 5 g씩 정확하게 달아 전탕 전과 같은 방법으로 추출 및 정제를 실시하였다.
6가지 처방(Table 1)에 대하여 각각의 무게를 재서 약탕기에 넣고, 물을 시료의 10배로 첨가하여 100℃에서 120분간 전탕한 후 농축 및 동결건조 하였다. 이 시료들을 각각 약 10 g씩 정확하게 달아 전탕 전과 같은 방법으로 처리하여 20 mL 용량플라스크에 표정하여 검액으로 하였으며, 질산 5 mL를 검액 조제와 같은 방법으로 조작하여 공시험 액으로 하였다.
이에 본 실험에서는 본 학회지 23권 4호에 발표한 감기약 처방²²⁾에 이어 한의원에서 소화기계 환자에게 처방하는 한약 처방 중 빈도가 높은 6가지 처방인 蔘朮健脾湯, 二陳湯, 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯에 대하여 전탕 전과 후의 As, Pb, Cd 및 Hg의 함유량과 잔류농약 및 잔류이산화황의 함유량을 조사하였다. 이들 조사를 토대로 6종의 처방에 대한 안전성을 확립하고 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약의 함량 허용기준을 설정하는 데 기초 자료로 활용하고자 한다.
납, 카드뮴, 비소 분석은 ICP Atomic Emission Spectrometer (Thermo Jarrell Co, USA)를 사용하였고, 수은 분석은 Mercury Analyzer (SP-3D, Nippon Instrument Co, Japan)를 사용하였다. 잔류이산화황 시험시 적정은 Titrator (Metrohm 798 MPT, Metrohm Co, Switzerland)를 사용하였고, 잔류농약 분석은 GC 17A system (Shimadzu, Japan)과 GCMS-2010 system(Shimadzu, Japan)을 사용하였다. Microwave digestion system은 Ethos 1600 (Milestone Co, Italy)을 사용하였다.
표준용액 및 시험용액을 GC/ECD에 각각 주입하고 얻어진 크로마토그램상의 각 피크를 표준용액의 피크와 비교하였고, GC/MSD 분석을 통해 머무름시간 및 질량스펙트럼으로 각 농약의 성분을 확인하였다(Table 4, 5).

대상 데이터

본 실험에 사용된 蔘朮健脾湯, 二陳湯, 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯의 구성처방인 인삼(Ginseng Radix), 백출(Atractylodis Rhizoma), 복령(Poria Sclerotium), 진피(Citri Unshius Pericarpium), 산사육(Crataegi Fructus), 작약(Paeoniae Radix), 신곡(Massa Medicata Fermentata), 맥아(Hordei Fructus Germinatus), 생강(Zingiberis Rhizoma), 대추(Zizyphi Fructus), 반하(Pinelliae Tuber), 천마(Gastrodiae Rhizoma), 황기(Astragali Radix), 택사(Alimatis Rhizoma), 건강(Zingiberis Rhizoma) 및 당귀(Angelicae Gigantis Radix)는 (주)옴니허브(Yeongcheon, Korea)에서 구입하였으며, 후박(Magnoliae Cortex), 지실(Ponciri Fructus), 축사(Amomi Semen), 감초(Glycyrrhizae Radix), 창출(Atractylodis Rhizoma), 황백(Phellodendri cortex), 용안육(Longanae Arillus), 산조인(Zizyphi Spinosi Semen), 원지(Polygalae Radix), 복신(Poria cocos) 및 목향(Saussureae Radix)은 (주) HMAX (Chungbuk, Korea)에서 각각 구입하였다. 이들 각각의 처방은 Table 1과 같으며, 실험에 사용하기 위해 미세분말로 만든 다음 약전표준체(standard sieve No.
본 실험에 사용한 시약은 중금속 분석시 유해중금속 측정에 적합한 등급으로 불순물로 분석대상 물질을 포함하지 않는 질산(HNO₃)을 사용하였고, 납, 카드뮴, 비소, 수은 분석에 사용한 표준원액은 (주) Anapex사(Daejeon, Korea)의 표준용액을 사용하였다. 잔류이산화황 시험에 사용한 염산(HCl)은 JT Baker 사(USA), 에탄올(Ethyl Alcohol)과 과산화수소(H₂O₂)는 Daejung Chemicals & Metails Co, Ltd.
추출기는 초고속진공저온추출기는 KyungSeo Machine Co.의 Cosmos 660 (Inchon, Korea)을 사용하였으며, 동결건조기는 (주)일신랩의 PVTFD 100R(Yangju, Korea)을 사용하였다.
이들 각각의 처방은 Table 1과 같으며, 실험에 사용하기 위해 미세분말로 만든 다음 약전표준체(standard sieve No. 30, 600 μm)를 통과한 균질한 재료를 사용하였다.
잔류이산화황 시험에 사용한 염산(HCl)은 JT Baker 사(USA), 에탄올(Ethyl Alcohol)과 과산화수소(H2O2)는 Daejung Chemicals & Metails Co, Ltd. (Korea)에서 각각 구입하여 사용하였다.

이론/모형

납, 카드뮴, 비소 분석은 ICP Atomic Emission Spectrometer (Thermo Jarrell Co, USA)를 사용하였고, 수은 분석은 Mercury Analyzer (SP-3D, Nippon Instrument Co, Japan)를 사용하였다. 잔류이산화황 시험시 적정은 Titrator (Metrohm 798 MPT, Metrohm Co, Switzerland)를 사용하였고, 잔류농약 분석은 GC 17A system (Shimadzu, Japan)과 GCMS-2010 system(Shimadzu, Japan)을 사용하였다.
잔류이산화황 함유량은 모니어-윌리암스변법²³⁾에 따라 정량하였다. 모니어-윌리암스 증류장치(Fig.

성능/효과

1. 소화기계 처방을 중심으로 처방빈도가 높은 6가지 처방에 대하여 처방의 전탕 전과 후의 중금속 함량을 측정한 결과 전탕 전에 비해 전탕 후의 중금속 함량은 蔘朮健脾湯은 Pb는 97.7%, Cd는 98.7%, As는 100.0% 및 Hg는 92.9%가 각각 감소되었으며, 二陳湯은 Pb는 76.7%, Cd는 87.0%, As는 100.0% 및 Hg는 86.7%가 각각 감소되었다. 半夏白朮天麻湯은 전탕 전에 비해 Pb는 96.
2. 처방의 전탕 전과 후의 이산화황 잔류량을 측정한 결과 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯이 전탕 전에 3.5, 3.4, 3.8 및 12.4 mg/kg으로 각각 검출되었으나 전탕 후에는 6가지 처방 모두 이산화황이 검출되지 않았다.
3. 처방의 전탕 전과 후의 잔류농약 함량 측정 결과 모든 처방에서 검출되지 않았다.
6가지 소화기계 처방의 중금속의 함량을 분석하기 위하여 Pb, Cd, As 및 Hg의 표준용액을 이용한 검량선 작성 결과 Pb는 y = 28.71x + 4960.83 (R² =1.00), Cd는 y = 242.36x + 4632.52 (R² = 1.00), As는 y = 532.71x + 4744.62 (R² = 1.00) 및 Hg는 y = 0.04x + 0.00 (R² = 1.00)과 같이 본 학회지 23권 4호에 발표한 감기약 처방²²⁾을 중심으로 연구한 결과에서와 같이 양호한 직선성을 나타내었다.
국내에서 소화기계 처방 사용빈도가 높은 6가지 처방을 대상으로 한 이산화황 잔류량을 측정한 결과 Table 6과 같았다. 6가지 처방인 蔘朮健脾湯, 二陳湯, 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯에 대한 이산화황 측정결과는 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯이 전탕 전에 3.5, 3.4, 3.8 및 12.4 mg/kg으로 각각 검출되었으나 전탕 후에는 6가지 처방 모두 이산화황이 검출되지 않았다.
7%가 각각 감소되었다. 半夏白朮天麻湯은 전탕 전에 비해 Pb는 96.8%, Cd는 98.2%, As는 96.4% 및 Hg는 73.7%가 각각 감소되었으며, 平胃散은 Pb는 96.3%, Cd는 95.3%, As는 100.0% 및 Hg는 72.2%가 각각 감소되었다. 또한 理中湯은 전탕 전에 비해 Pb는 95.
7%가 각각 감소되었다. 平胃散은 전탕 전의 Pb, Cd, As 및 Hg의 함량이 각각 2.162, 0.128, 0.061 및 0.018 mg/kg으로 검출된 반면에 전탕 후의 Pb, Cd, As 및 Hg의 함량은 0.080, 0.006, not detected 및 0.005 mg/kg 검출되어 Pb는 전탕 전에 비해 96.3%, Cd는 95.3%, As는 100.0% 및 Hg는 72.2%가 각각 감소되었다. 理中湯의 경우 전탕 전의 Pb, Cd, As 및 Hg의 함량이 각각 1.
2%가 각각 감소되었다. 또한 理中湯은 전탕 전에 비해 Pb는 95.7%, Cd는 97.6%, As는 79.4% 및 Hg는 83.3%가 각각 감소되었으며, 歸脾湯은 Pb는 92.1%, Cd는 96.9%, As는 95.3% 및 Hg는 90.0%가 각각 감소되었다.
이상의 결과를 종합하여 볼 때 6가지 소화기계 처방을 이용하여 전탕 전과 후의 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약의 함량을 조사한 결과 잔류농약과 잔류이산화황은 전탕 전과 후 모두 검출되지 않았고, 중금속 경우 전탕 후의 함량이 식약청 기준보다 낮게 검출되었다. 이러한 중금속 함량이 줄어든 결과는 대부분의 한약이 그대로 복용하기 보다는 대부분 물로 끓여서 그 침출액만 복용하고 잔사나 침전물은 복용하지 않으므로 불용성 또는 난용성의 무기염들이 용출되지 않고 그대로 제거되기 때문이라고 사료된다.

후속연구

이러한 중금속 함량이 줄어든 결과는 대부분의 한약이 그대로 복용하기 보다는 대부분 물로 끓여서 그 침출액만 복용하고 잔사나 침전물은 복용하지 않으므로 불용성 또는 난용성의 무기염들이 용출되지 않고 그대로 제거되기 때문이라고 사료된다. 그러나 보다 객관적인 안전성을 확립하고 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약의 함량 허용기준을 설정하는데 기초 자료로 활용하기 위해서는 세척수나 탕제 후 남은 찌꺼기 등에 대한 연구가 병행되어야 할 것으로 사료된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	한약재에 유해물질에는 어떤 것들이 있는가?	한의계는 국민들이 복용하는 한약재에 유해물질(중금속, 잔류농약)이 포함되어 있다는 언론의 보도에 따른 국내 한의계 의료시장의 위축에 우려를 가지고 있다.
	처방에 대한 안전성을 확립하고 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약의 함량 허용기준을 설정하는 데 기초 자료로 활용하기 위한 연구에서 사용된 6가지 처방은 무엇인가?	이에 본 실험에서는 본 학회지 23권 4호에 발표한 감기약 처방22)에 이어 한의원에서 소화기계 환자에게 처방하는 한약 처방 중 빈도가 높은 6가지 처방인 蔘朮健脾湯, 二陳湯, 半夏白朮天麻湯, 平胃散, 理中湯 및 歸脾湯에 대하여 전탕 전과 후의 As, Pb, Cd 및 Hg의 함유량과 잔류농약 및 잔류이산화황의 함유량을 조사하였다. 이들 조사를 토대로 6종의 처방에 대한 안전성을 확립하고 중금속, 잔류이산화황 및 잔류농약의 함량 허용기준을 설정하는 데 기초 자료로 활용하고자 한다.
	중금속 물질이 토양을 오염시키는 이유는 무엇인가?	산업화 및 공업화로 인해 배출되는 각종 오염물질 중에서 As, Pb, Cd 및 Hg 등과 같은 중금속 물질은 토양에서 이동성이 낮고 축적성이 높기 때문에 토양을 오염시킨다1,2). 이러한 중금속은 한약재의 중금속 오염에 따른 인체 기능의 장애를 일으키는 Hg, Cd, Cr 및 Pb 등과 같은 유독금속과3) 유전자에 영향을 미치는 Cd, Mn 및 Cr 등과 같은 유전독성 금속으로 나뉜다4,5).

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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