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문제 정의
- 본 연구에서는 광물학적 방법을 바탕으로 하여, 비소 및 중금속으로 오염된 낙동광산의 광미 내 비소의 거동에 대해 연구하였다. 연구목적으로는 광미 내 황화광물의 산화작용이 이차 광물의 생성환경에 끼치는 영향을 조사하고, 이차 광물의 생성 및 변질과 같은 다양한 작용들이 비소의 거동에 어떠한 영향을 미치는지에 대해 파악하여 낙동광산에 대해 광물학적 환경 평가를 하고자 한다.
- 본 연구에서는 광물학적 방법을 바탕으로 하여, 비소 및 중금속으로 오염된 낙동광산의 광미 내 비소의 거동에 대해 연구하였다. 연구목적으로는 광미 내 황화광물의 산화작용이 이차 광물의 생성환경에 끼치는 영향을 조사하고, 이차 광물의 생성 및 변질과 같은 다양한 작용들이 비소의 거동에 어떠한 영향을 미치는지에 대해 파악하여 낙동광산에 대해 광물학적 환경 평가를 하고자 한다.
- 낙동광산은 2004년에 복원된 것으로 보고된 바 있으며(민정석 외, 2004), 본 연구에 사용된 광미는 복원되기 전 야외조사를 통해 채취하였다. 광미 내 광물조성을 알아보고 일차 광물과 이차 광물의 다양한 광물학적 특성과 화학조성에 대해 고찰하고자 아래와 같은 연구방법을 수립하였다.
- (1992)에 의하면 pH 3 이하에서는 자로사이트 형태의 침전이 우세하며, pH 4∼6에서는 침철석과 레피도크로사이트(lepidocrocite)가 우세한 것으로 알려져 있다. 본 광산에서는 낮은 pH 환경에서 안정한 자로사이트가 높은 pH 환경에서 형성되는 침철석으로 변질되는 것을 관찰하였다. 이는 광미의 pH가 초기에 비해 상승한 것을 지시하며, 이런 자로사이트의 형성과 풍화를 화학식으로 나타내었다(식 (8), (9)).
제안 방법
- X-선 회전분석은 Siemens D5005 X-ray diffractometer를 이용하였고 분석조건은 40 kV, 35 mA, 주사속도: 0.01°/sec, 주사시간 : 6 h 45 min로 하여 사용하였다.
- 비자성 광물은 CuK α 주사선을 이용하여 분석하였고, 자성광물은 철에 강하게 흡수되는 CuK α주사선을 대신하여 CoKα 주사선을 이용하였다.
- 낙동광산의 현황을 파악하고자 기존문헌을 조사하여 표 1에 요약하였다. 선정한 광산은 강원도 정선군에 위치하고 있으며, 1970년대까지 As와 Bi를 주로 채광한 것으로 알려져 있다.
- 광미를 자연 건조하여 2 mm 이하로 체질한 후 점토광물과 이물질을 제거하기 위해 비중처리를 하였다. 광물입자에 붙어 있는 먼지와 이물질을 제거하기 위해 초음파 세척기로 세척하여 전처리하였다.
- 광미를 자연 건조하여 2 mm 이하로 체질한 후 점토광물과 이물질을 제거하기 위해 비중처리를 하였다. 광물입자에 붙어 있는 먼지와 이물질을 제거하기 위해 초음파 세척기로 세척하여 전처리하였다. 그리고 광미시료 내 다양한 광물들이 혼재되어 있어 보다 효과적으로 광석광물과 철 (산)수산화광물을 선별하기 위해 자력선별기(Magnetic separators, L-1, S.
- 광물입자에 붙어 있는 먼지와 이물질을 제거하기 위해 초음파 세척기로 세척하여 전처리하였다. 그리고 광미시료 내 다양한 광물들이 혼재되어 있어 보다 효과적으로 광석광물과 철 (산)수산화광물을 선별하기 위해 자력선별기(Magnetic separators, L-1, S.G. Frantz, 미국)를 이용하여 자성광물과 비자성 광물로 분류하였다. 우선 분류된 시료를 8단계로 구분한 자성세기에 따라 선별하였다.
- 우선 분류된 시료를 8단계로 구분한 자성세기에 따라 선별하였다. 각 광물들은 특유의 광물색이나 금속광택의 특성을 가지고 있기 때문에, 이러한 특성을 이용하여 선별된 광물들을 실체 현미경으로 분류하였으며 최종적으로 선별된 시료를 정량화하여 산출빈도에 따라 표 3에 정리하였다.
- 비자성 광물은 CuK α 주사선을 이용하여 분석하였고, 자성광물은 철에 강하게 흡수되는 CuK α주사선을 대신하여 CoKα 주사선을 이용하였다. 30여개로 분류한 시료를 연마편으로 제작하였으며, 황화광물의 변질 특성 및 침전된 이차 변질광물을 동정하기 위해 에너지 분산분광기(EDS, JSM-6380LV 모델, Jeol, 일본)를 이용하였다. 그리고 침전된 철(산)수산화광물과 용출된 비소이온이 수착반응을 통해 자연적으로 고정화되고 있는 지를 밝히기 위해 전자탐침미세현미경(EPMA, JXA-8100 모델, Jeol, 일본)을 이용하여 후방산란전자영상(Back-scattered electron images, BSE images)과 면 분석을 실시하였다.
- 그리고 광물 내 각 원소의 함량을 알아보기 위해 WDS (8 ch)로 정량분석(15 kV, 2.0-E08 A, Beam size: 1 µm)을 실행하였다.
- 30여개로 분류한 시료를 연마편으로 제작하였으며, 황화광물의 변질 특성 및 침전된 이차 변질광물을 동정하기 위해 에너지 분산분광기(EDS, JSM-6380LV 모델, Jeol, 일본)를 이용하였다. 그리고 침전된 철(산)수산화광물과 용출된 비소이온이 수착반응을 통해 자연적으로 고정화되고 있는 지를 밝히기 위해 전자탐침미세현미경(EPMA, JXA-8100 모델, Jeol, 일본)을 이용하여 후방산란전자영상(Back-scattered electron images, BSE images)과 면 분석을 실시하였다. 그리고 광물 내 각 원소의 함량을 알아보기 위해 WDS (8 ch)로 정량분석(15 kV, 2.
- 이 지역에 대해 정량 분석한 결과, 내부와 최외부의 비소 함량은 약 2∼6%로 외부의 약 1% 보다 비교적 높게 나타난 것을 확인하였으며 (표 4), 면 분석에서도 유사한 결과가 나타났다(그림 4). 또한 비소의 거동을 쉽게 파악하기 위해 정량분석결과를 토대로 S, Fe, As, O의 원소함량을각 몰비로 수정하여 삼성분도로 작성하였으며, 결정도에 따라 철 (산)수산화광물를 나누어 도시하였다(그림 3).
- , 2006; Bluteau and Demopoulos, 2007). 낙동광산의 광미 내 유비철석은 균열부와 가장자리에 스코로다이트로 충진된 것을 후방산란전자영상과 EDS분석 결과에서 확인하였다 (그림 2). 또한 면 분석결과에서도 충진한 스코로다이트를 확인하였으며(그림 4), 외부로 갈수록 산소의 함량이 증가하는 것을 관찰하였다.
대상 데이터
- 낙동광산의 현황을 파악하고자 기존문헌을 조사하여 표 1에 요약하였다. 선정한 광산은 강원도 정선군에 위치하고 있으며, 1970년대까지 As와 Bi를 주로 채광한 것으로 알려져 있다. 본 연구지역은 광화 II기의 석영맥으로 캠브리-오르도비스기의 두 위봉형 조선누층군이 일대에 분포하며, 막골석회암 내 파쇄대나 석회암과 화성암체의 접촉부를 따라 관입한 지역이다(신동복, 2006).
- 선정한 광산은 강원도 정선군에 위치하고 있으며, 1970년대까지 As와 Bi를 주로 채광한 것으로 알려져 있다. 본 연구지역은 광화 II기의 석영맥으로 캠브리-오르도비스기의 두 위봉형 조선누층군이 일대에 분포하며, 막골석회암 내 파쇄대나 석회암과 화성암체의 접촉부를 따라 관입한 지역이다(신동복, 2006). 그리고 다량의 황철석, 유비철석, 자류철석이 산출되었으며, 소량으로 황동석, 방연석, 섬아연석이 수반광물로 조사되었다.
- 그리고 다량의 황철석, 유비철석, 자류철석이 산출되었으며, 소량으로 황동석, 방연석, 섬아연석이 수반광물로 조사되었다. 낙동광산은 2004년에 복원된 것으로 보고된 바 있으며(민정석 외, 2004), 본 연구에 사용된 광미는 복원되기 전 야외조사를 통해 채취하였다. 광미 내 광물조성을 알아보고 일차 광물과 이차 광물의 다양한 광물학적 특성과 화학조성에 대해 고찰하고자 아래와 같은 연구방법을 수립하였다.
- Frantz, 미국)를 이용하여 자성광물과 비자성 광물로 분류하였다. 우선 분류된 시료를 8단계로 구분한 자성세기에 따라 선별하였다. 각 광물들은 특유의 광물색이나 금속광택의 특성을 가지고 있기 때문에, 이러한 특성을 이용하여 선별된 광물들을 실체 현미경으로 분류하였으며 최종적으로 선별된 시료를 정량화하여 산출빈도에 따라 표 3에 정리하였다.
- 자성광물로는 철 (산)수산화광물인 자철석(magnetite, Fe3O4), 적철석(hematite, α-Fe2O3) 그리고 침철석(goethite, α-FeOOH)이 검출되었다.
- 45 µm 필터로 여과하였다. As, Cd, Cu, Pb, Zn, Co, Cr, Ni, Mn, Fe, Al의 함량을 측정하기 위해 유도결합프리즈마 분광기(ICP, OPTMA 5300DV 모델, Perkin Elmer, 미국)와 흑연로를 장착한 원자흡광광도계(AAS-GF, AA-6800 모델, Shimadzu, 일본)를 이용하였고 표준용액은 ACS (American Chemical Society) 등급으로 사용하였다. 정도관리를 위해 모든 시료를 반복하여 수행하였으며, 모든 원소에 대한 분석 결과의 상대표준편차 (RSD) 값이 5% 미만으로 나타났다.
데이터처리
- 선별된 시료에 대해 일차 광물과 이차 광물을 동정하기 위해 X-선 회절분석을 실시하였다. X-선 회전분석은 Siemens D5005 X-ray diffractometer를 이용하였고 분석조건은 40 kV, 35 mA, 주사속도: 0.
이론/모형
- 광미 내 함유된 주요 성분의 함량을 알아보기 위해 왕수분해법(Ure, 1995)을 적용하여 광미 0.5 g에 HNO3와 HCl (1 : 3)의 혼합산을 4 ml를 넣고 70℃ 로 1시간 가열한 후 0.45 µm 필터로 여과하였다.
성능/효과
- As, Cd, Cu, Pb, Zn, Co, Cr, Ni, Mn, Fe, Al의 함량을 측정하기 위해 유도결합프리즈마 분광기(ICP, OPTMA 5300DV 모델, Perkin Elmer, 미국)와 흑연로를 장착한 원자흡광광도계(AAS-GF, AA-6800 모델, Shimadzu, 일본)를 이용하였고 표준용액은 ACS (American Chemical Society) 등급으로 사용하였다. 정도관리를 위해 모든 시료를 반복하여 수행하였으며, 모든 원소에 대한 분석 결과의 상대표준편차 (RSD) 값이 5% 미만으로 나타났다.
- 본 연구에서 선별된 광미는 pH 5.58이며, 시료내 모래의 비율이 높은 것으로 나타났으며, 광미내 원소들 중 철과 비소의 농도가 가장 높게 나타난 것을 확인하였다(표 2). 그리고 초기 광미와 분류된 자성광물, 비자성 광물의 X-선 회절분석 결과를 그림 1과 표 2에 나타내었다.
- 자성광물에서 가장 많이 산출된 색은 검은 광택으로 모든 자성세기에 나타났으며, 적색과 은색광택을 가진 광물들이 그 다음으로 나타났다. 그리고 비자성 광물에서는 은색과 흰색계통이 많이 나타났다(표 3).
- EPMA 정량 분석결과, 철은 25.27∼41.59 wt%, 산소는 31.53∼34.92 wt%, 비소는 0.71∼6.46 wt%, 황은 0.27∼11.38 wt%로 산소를 제외한 다른 원소는 넓은 범위를 보이고 있다(표 4).
- 본 연구는 스코로다이트의 Fe/As 몰 비가 0.79∼0.99로 낮게 나타나 일반적인 스코로다이트 보다 안정도가 낮고 산소 함량이 높게 나타나는 것을 알 수 있었다.
- , 1996). 후방산란전자영상에서 타형의 형태를 띠고 있으며, 비교적 밝은 부분은 자로사이트가 풍화를 받아 황의 peak는 사라지고(A, B) 비소의 peak가 상승함 (C)을 EDS분석 결과에서 확인하였으며(그림 2), Fe-O계의 광물이 주를 이루고 있었다. 또한 삼성분도에서 자로사이트의 풍화를 받아 철 (산)수산화광물로 이동하는 것을 확인할 수 있으며, 면 분석결과에서도 동일하게 나타났다(그림 3과 4).
- 후방산란전자영상에서 타형의 형태를 띠고 있으며, 비교적 밝은 부분은 자로사이트가 풍화를 받아 황의 peak는 사라지고(A, B) 비소의 peak가 상승함 (C)을 EDS분석 결과에서 확인하였으며(그림 2), Fe-O계의 광물이 주를 이루고 있었다. 또한 삼성분도에서 자로사이트의 풍화를 받아 철 (산)수산화광물로 이동하는 것을 확인할 수 있으며, 면 분석결과에서도 동일하게 나타났다(그림 3과 4). EPMA 정량 분석결과, 철은 25.
- 38 wt%로 산소를 제외한 다른 원소는 넓은 범위를 보이고 있다(표 4). 그리고 황의 함량이 감소함에 따라 철과 비소가 증가하는 것을 보아, 자로 사이트의 황산염 자리에 일부 비산염으로 치환된 것을 알 수 있다. 이는 자로사이트가 삼차 광물인철 (산)수산화광물이나 침철석으로 변질된 것으로 판단된다.
- 문헌조사 결과 낙동광산에서 많은 광석광물이 산출된다고 조사되었지만, 본 연구에서는 황철석과유비철석만 관찰되었다. 황동석, 섬아연석, 그리고 방연석은 소량으로 존재하기 때문에, 소멸된 것으로 판단된다.
- 이 화학반응식에서는 스코로다이트는 전자와 수소이온과 반응하여 음전하를 띤 비소화합물을 형성하게 된다. 황화광물의 산화반응으로 인해 지속적으로 발생하는 산을 주변 모암 내 방해석이 중화시킴으로써, 양이온을 띤 중금속의 용출을 억제하지만, 반대로 음이온 형태의 비소화합물은 지속적으로 용출되어 광산지역 환경에 큰 영향을 미칠 것으로 판단된다.
- 본 연구결과를 토대로 풍화단계를 구분하면 낙동광산의 풍화 광미에 대한 진행단계는 중간단계임을 알 수 있다. 근거로는 풍화반응성이 양호한 자류철석의 부재, 반응성이 느린 황철석의 풍화, 그리고 풍화반응성이 양호한 이차 광물인 자로사이트와 스코로다이트의 풍화를 제시할 수 있다.
- 이 지역에 대해 정량 분석한 결과, 내부와 최외부의 비소 함량은 약 2∼6%로 외부의 약 1% 보다 비교적 높게 나타난 것을 확인하였으며 (표 4), 면 분석에서도 유사한 결과가 나타났다(그림 4).
- 유비철석 내 충진한 스코로다이트는 0.79∼0.99으로 1보다 평균적으로 낮음을 알 수 있었으며, 가장 자리로 갈수록 낮게 나타났다.
- EPMA 정량 분석결과, 비소는 30.14∼36.34 wt%로 일반적인 스코로다이트와 유사하지만 철은 20.68∼22.82 wt%비교적 낮게 나타났다(표 4).
- 황철석은 공기와 수분에 노출되어 주로 광물입자 내부의 균열부 및 가장자리 중심으로 풍화를 받았다는 것을 면 분석결과에서 확인할 수 있었다(그림 4). 균열부의 EDS 분석결과, Fe-O 계로 나타났다(그림 2).
- 낙동광산의 광미 내 유비철석은 균열부와 가장자리에 스코로다이트로 충진된 것을 후방산란전자영상과 EDS분석 결과에서 확인하였다 (그림 2). 또한 면 분석결과에서도 충진한 스코로다이트를 확인하였으며(그림 4), 외부로 갈수록 산소의 함량이 증가하는 것을 관찰하였다. EPMA 정량 분석결과, 비소는 30.
후속연구
- 본 연구에서 수행한 연구방법은 미세하며 다양한 광물로 이루어진 시료에 대해서 광물학적 연구로 접근할 수 있는 유용한 방법이라 생각된다. 또한 광산에서 산출되는 광석광물의 종류와 양에 따라 광미 내 산화반응의 속도가 좌우하며, 광산 주변 모암인 암석과 광물의 종류에 따라 광미 내 산에 대한 완충력이 달라진다.
- 2003년에 낙동광산은 이미 복원되었지만, 이러한 연구방법과 자료들이 광산의 환경영향평가와 폐광산을 복원하는데 있어 기초적인 자료로 활용될 수 있을 것으로 생각된다.
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