본 논문은 국내에서 가동되고 있는 3개 로형의 원자로 냉각재로부터 유기 및 무기 $^{14}C$의 특성을 평가하는데 초점을 맞추었다. 주목적은 국내 원전 부지에서 환경으로 방출되는 $^{14}C$에 대한 신뢰할 만 한 특성을 평가하는데 있다. $^{14}C$는 방사성핵종인벤토리 중 가장 중요한 핵종중의 하나로서 처분장에서의 방출 시나리오에서 가장 중요한 선량 기여 핵종중의 하나이다. $^{14}C$는 반감기가 5,730 년인 순수 베타방출체로써 환경으로의 이동성이 높을 뿐 아니라 생물학적인 유용성이 높다. 최근의 연구결과에 의하면, 유기화합물 형태의 $^{14}C$는 환원환경 하에서 원자로 냉각재내에서 주종을 이루고 있는 것으로 밝혀졌으며 그 외의 유기화합물인 formaldehyde, formic acid 및 acetate도 함께 형성되는 것으로 알려졌다. 그러나 정지화학 처 리 기간인 산성 산화환경 하에서는 산화성 탄소형태로 바뀌면서 $^{14}CO_2$나 $H^{14}CO_3^-$형으로 바뀌어 지는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 원자력발전소의 다양한 처리계통의 시료에 대해 유기 및 무기화학형의 $^{14}C$ 농도를 측정, 평가하였다 원자로 계통 내에서의 $^{14}C$ 인벤토리는 약 3.1 GBq/kg로 나타났으며 냉각재 계통 내에서는 주로 유기화학형 이 주종을 이루고 있었으며 무기화학형은 10% 이내인 것으로 나타났다 용액중의 $^{14}C$ 측정은 기상과 액상으로 분리하여 분석하였다. 정상 운전 중에는 유기화학형의 $^{14}C$가 주종을 이루고 있지만 발전소의 배기구를 통해 방출되는 $^{14}C$의 화학형은 온도, pH, 체적제어탱크의 방출 및 정지화학 처리에 따라 화학형이 달라지고 있는 것으로 나타났다.
본 논문은 국내에서 가동되고 있는 3개 로형의 원자로 냉각재로부터 유기 및 무기 $^{14}C$의 특성을 평가하는데 초점을 맞추었다. 주목적은 국내 원전 부지에서 환경으로 방출되는 $^{14}C$에 대한 신뢰할 만 한 특성을 평가하는데 있다. $^{14}C$는 방사성핵종 인벤토리 중 가장 중요한 핵종중의 하나로서 처분장에서의 방출 시나리오에서 가장 중요한 선량 기여 핵종중의 하나이다. $^{14}C$는 반감기가 5,730 년인 순수 베타방출체로써 환경으로의 이동성이 높을 뿐 아니라 생물학적인 유용성이 높다. 최근의 연구결과에 의하면, 유기화합물 형태의 $^{14}C$는 환원환경 하에서 원자로 냉각재내에서 주종을 이루고 있는 것으로 밝혀졌으며 그 외의 유기화합물인 formaldehyde, formic acid 및 acetate도 함께 형성되는 것으로 알려졌다. 그러나 정지화학 처 리 기간인 산성 산화환경 하에서는 산화성 탄소형태로 바뀌면서 $^{14}CO_2$나 $H^{14}CO_3^-$형으로 바뀌어 지는 것으로 나타났다. 본 연구에서는 원자력발전소의 다양한 처리계통의 시료에 대해 유기 및 무기화학형의 $^{14}C$ 농도를 측정, 평가하였다 원자로 계통 내에서의 $^{14}C$ 인벤토리는 약 3.1 GBq/kg로 나타났으며 냉각재 계통 내에서는 주로 유기화학형 이 주종을 이루고 있었으며 무기화학형은 10% 이내인 것으로 나타났다 용액중의 $^{14}C$ 측정은 기상과 액상으로 분리하여 분석하였다. 정상 운전 중에는 유기화학형의 $^{14}C$가 주종을 이루고 있지만 발전소의 배기구를 통해 방출되는 $^{14}C$의 화학형은 온도, pH, 체적제어탱크의 방출 및 정지화학 처리에 따라 화학형이 달라지고 있는 것으로 나타났다.
This study has been focused on determining the chemical composition of $^{14}C$ - in terms of both organic and inorganic $^{14}C$ contents - in reactor coolant from 3 different PWR's reactor type. The purpose was to evaluate the characteristic of $^{14}C$ that can se...
This study has been focused on determining the chemical composition of $^{14}C$ - in terms of both organic and inorganic $^{14}C$ contents - in reactor coolant from 3 different PWR's reactor type. The purpose was to evaluate the characteristic of $^{14}C$ that can serve as a basis for reliable estimation of the environmental release at domestic PWR sites. $^{14}C$ is the most important nuclide in the inventory, since it contributes one of the main dose contributors in future release scenarios. The reason for this is its high mobility in the environment, biological availability and long half-life(5730yr). More recent studies - where a more detailed investigation of organic $^{14}C$ species believed to be formed in the coolant under reducing conditions have been made - show that the organic compounds not only are limited to hydrocarbons and CO. Possible organic compounds formed including formaldehyde, formic acid and acetic acid, etc. Under oxidizing conditions shows the oxidized carbon forms, possibly mainly carbon dioxide and bicarbonate forms. Measurements of organic and inorganic $^{14}C$ in various water systems were also performed. The $^{14}C$ inventory in the reactor water was found to be 3.1 GBq/kg in PWR of which less than 10% was in inorganic form. Generally, the $^{14}C$ activity in the water was divided equally between the gas- and water- phase. Even though organic $^{14}C$ compound shows that dominant species during the reactor operation, But during the releasing of $^{14}C$ from the plant stack, chemical forms of $^{14}C$ shows the different composition due to the operation conditions such as temperature, pH, volume control tank venting and shut down chemistry.
This study has been focused on determining the chemical composition of $^{14}C$ - in terms of both organic and inorganic $^{14}C$ contents - in reactor coolant from 3 different PWR's reactor type. The purpose was to evaluate the characteristic of $^{14}C$ that can serve as a basis for reliable estimation of the environmental release at domestic PWR sites. $^{14}C$ is the most important nuclide in the inventory, since it contributes one of the main dose contributors in future release scenarios. The reason for this is its high mobility in the environment, biological availability and long half-life(5730yr). More recent studies - where a more detailed investigation of organic $^{14}C$ species believed to be formed in the coolant under reducing conditions have been made - show that the organic compounds not only are limited to hydrocarbons and CO. Possible organic compounds formed including formaldehyde, formic acid and acetic acid, etc. Under oxidizing conditions shows the oxidized carbon forms, possibly mainly carbon dioxide and bicarbonate forms. Measurements of organic and inorganic $^{14}C$ in various water systems were also performed. The $^{14}C$ inventory in the reactor water was found to be 3.1 GBq/kg in PWR of which less than 10% was in inorganic form. Generally, the $^{14}C$ activity in the water was divided equally between the gas- and water- phase. Even though organic $^{14}C$ compound shows that dominant species during the reactor operation, But during the releasing of $^{14}C$ from the plant stack, chemical forms of $^{14}C$ shows the different composition due to the operation conditions such as temperature, pH, volume control tank venting and shut down chemistry.
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문제 정의
발전소의 배출구를 통해 방출되는 기체중의 “C를 포집하는 방법으로는 NaOH 용액을 이용한 bubbling법 이나 molecular sieve법 이 일반적으로 사용된다. 본 연구에서는 Bubbling법을 이용한 원자로 계통수와 사용 후 핵연료 저장조수 중에 함유되어 있는 “C에 대한 분석을 통해 원자로형 별 운전 특성에 따라 다양한 형태로 방출되는 “C의 거동특성에 대해 살펴보았다.
제안 방법
경수로 원전에서 환경으로 방출되는 “C 의 량 및 화학 조성평가와 원자로 계통수중의 14c 거동 평가를 위해 业형 , Framatome형 및 CE형의 3개 로형을 선정하였다. 대상 원전의 원자로냉각재 내에 존재하는 “C 의 농도, 화학조성 및 거동평가를 위해 2년동안 주 1회씩 RCS 시료를 20ml씩 채취한 후 5주간의 시료를 혼합시켜 Me를 분석하였다.
세 번째 연결부는 플라스크 내에서 생성된 기체가 다음 단계로 빠져나가는 출구이다. 그리고 반응플라스크를 통과한 기체는 다음 단의 1.4 몰의 황산용액 이 들어있는 acidified water trap 용기 에서 빠져나온 기체중의 불순물을 제거토록 하였다. 이러한 trap을 사용하는 이유는 반응 플라스크로부터 빠져나온 “C 외의 다른 불순물을 제거하기 위함이다.
및 CE형의 3개 로형을 선정하였다. 대상 원전의 원자로냉각재 내에 존재하는 “C 의 농도, 화학조성 및 거동평가를 위해 2년동안 주 1회씩 RCS 시료를 20ml씩 채취한 후 5주간의 시료를 혼합시켜 Me를 분석하였다. 분석결과, 냉각재 계통 내에는 유기화학형 인 gcnHm이 주종을 이루고 있었으며 , CE형 이 90% 이상을 차지하고 있었고, Framatome 로형은 88%를 차지하고 있었다.
수행하고자 하는 분석 의 신뢰성을 확보하기 위해 표준 선원을 구입하여 표준시료를 다음과 같이 제조해 검증실험을 수행하였다. 첫째, 무기물과 유기물 형태의 표준 MC 방사능 물질인 Na214CO3 와 14CH3COONa 용액 형태의 표준선원을 구입해 무기형태인 ImCi (37.
제일 왼쪽 입구 측에 위치한 Tedlar 백은 질소 기체를 저장한 백으로 실험 준비 완료 후 실험 개시와 함께 백안에 저장된 질소는 후단에 설치한 진공펌프에 의해 배관 내부에서부압이 걸려 서서히 빨려 들어가도록 장치를 구성하였다. 장치 배관 내부의 압력은 약 진공상태인 0.8~0.9 기압을 유지시켜 시료의 역류방지 및 외부로의 방사성기체 유출을 방지하도록 설계하였다. 발전소에서 포집한 방사능을 띤 시료는 외부 공기와의 접촉을 피하기 위해 처음에는 기체 피펫에 넣어 두었다가 주사기를 이용하여 시료 저장용기에 주입시킨다.
l과 같다. 제일 왼쪽 입구 측에 위치한 Tedlar 백은 질소 기체를 저장한 백으로 실험 준비 완료 후 실험 개시와 함께 백안에 저장된 질소는 후단에 설치한 진공펌프에 의해 배관 내부에서부압이 걸려 서서히 빨려 들어가도록 장치를 구성하였다. 장치 배관 내부의 압력은 약 진공상태인 0.
실험장치의 구성은 제일 하단에 온도조절용 hot plate를 설치하고 자석교반기로 플라스크에 주입된 액상 시료가 잘 섞 이도록 교반시킨다. 플라스크와 연결된 각주 입장치는 3 곳의 유입구가 있는데 첫째 유입구는 질소가 주입되고 두 번째 유입구는 필요한 시약을 투입할 수 있도록 구성하였고 발전소에서 이송한 액상 시료는 두 번째 주입구를 통해 주입되도록 하였다. 세 번째 연결부는 플라스크 내에서 생성된 기체가 다음 단계로 빠져나가는 출구이다.
요구된다. 화학형 에 따른 회수효율을 평가하기 위해 기지의 알고 있는 표준시료를 사용하여 실험을 수행하였다.⑻
대상 데이터
2006년도부터 현재까지 국내 경수로 원자력발전소 중에 서로형 별로 선정하여 액상 및 기상방출 시료에 대한 분석을 수행하였다.
첫째, 무기물과 유기물 형태의 표준 MC 방사능 물질인 Na214CO3 와 14CH3COONa 용액 형태의 표준선원을 구입해 무기형태인 ImCi (37.0xl07Bq) NaeCG와 유기 형태인 0.25 mCi (9.25 X 106 Bq) 14CH3COONa 표준용액 선원을 비방 사성 물질인 IM-NazCOa 와 IM-CMjCOONa를 이용하여 20 ml의 용액을 제조하였다. 그리고 이 용액 중 0.
성능/효과
이의 확인을 위해 사용후핵연료 저장조수와 저장조 주변 및 격납건물내의 공기 중 시료를 분석해 본 결과, 14CO2 형이 주종을 이루고 있었으며 이는 산화환경 분위기 에서 무기화학형으로 바뀐 냉각재의 직접 방출에 기인된 것으로 여겨진다. 계획예방 정비기간 동안 배기구를 통해 대기로 방출한 14C 의 농도는 정상운전 중보다 높게 나타났으며 계획예방 정비기간 동안 대부분의 로형에서 SFP와 CV 주변의 공기 중 "C 분율은 무기화학형 (I4CO2)이우세하게 나타났다. RCS 용액의 경우, 발전소 정지화학 처리공정이 진행되면서 RCS 수환경의 변화에 따라 화학 조성비도 변화되는 경향을 나타냈고 SFP 저장조수도 높은 붕소 유지로 인한 낮은 pH 환경과 정지화학 수처리 시의 영향을 받아 무기화 학형이 주를 이루고 있었다.
5번째 포집 병은 4번에서 포집되지 못한 14CO2< 흡수한다. 2, 3단의 포집병을 통과한 유기 CH화합물은 750℃ 의 고온 촉매반응로에서 i4cc>2의 형태로 모두 전환된다. 최종단에는 진공펌프를 설치하였는데 이는 배관내부를 부압상태로 유지하여 배관누설 등으로 인한 예기치 않은 방사능 유출사고에 대한 예방과 시료의 역류방지에도 기 여토록 하였다[2].
형>CE형>#형 순으로 나타났으며 계통의 운전 특성에 따라 14C 의 재고량이 다른 것으로 나타났다. Framatome 로형 이 계통 내에서 14C 농도가 가장 높은 것으로 나타났는데 이는 붕소 희석 운전시발생되는 다량의 붕산수의 회수 과정에서 발생되는 붕산 응축수를 타 로형과는 달리 계통으로 회수하기 때문에 이로 인해 계통 내 액상으로 존재하는 유기 화합물의 분율도타 원전에 비해 높은 것으로 나타났다. Fig.
9~10에 나타내었다. 그래프에서 보여주듯이, 노심 말기의 정지화학 처리공정 직전의 계통수 중의 “C 분석 결과에 의하면 3개 로형이 유기화학형이 주종을 이루고 있었고, W형은 무기분율이 19%, Framatome형은 27%까지 증가하는 경향을 나타내어 27%의 무기분율을 나타낸 해외 원전[1H5H6] 과 유사한 경향을 나타냈다[7]. 화학형별로 살펴보면, Framatome형은 액상과 기상의 유기형이 우세하게 나타났다.
Framatome형 과 형 의 RCS(Reactor Coolant System) 용액중의 MC 화학조성 에 대한 분석 결과에 의하면, 붕산화 완료시 점까지는 계통내의 14C 는 유기화학형이 주종을 이루고 있었다. 그중에서도 액상에 존재하는 유기형 이 약간 우세하게 나타내다가 정지화학 처리를 위한 과산화수소 주입으로 인해 냉각재내 수화학 환경이 환원환경에서 산화환경으로 전환되면서 액상의 유기형은 감소하고 무기물 형태의 “C가 증가하는 경향을 나타내어 수화학 환경변화에 매우 민감하게 반응함을 확인할 수 있었다.
대상 원전의 원자로냉각재 내에 존재하는 “C 의 농도, 화학조성 및 거동평가를 위해 2년동안 주 1회씩 RCS 시료를 20ml씩 채취한 후 5주간의 시료를 혼합시켜 Me를 분석하였다. 분석결과, 냉각재 계통 내에는 유기화학형 인 gcnHm이 주종을 이루고 있었으며 , CE형 이 90% 이상을 차지하고 있었고, Framatome 로형은 88%를 차지하고 있었다. 계통내의 유기화학형 인 UCnHme 노심 말기 산화환경인 정지화학 처리단계를 거치면서 대부분 14CO2 형으로 바뀌었다.
#형이나 CE 형이 타 로형에 비해 원자로 냉각재중에 존재하는 액상, 기상상태로 존재하는 유기/무기 농도가 상대적으로 매우 낮게 나타났는데 이는 붕소 희석운전 시 발생되는 다량의 붕산 희석수중의 붕소를 회수하기 위한 증발기의 농축 운전과정에서 응축되어 나오는 응죽수를 계통수로 재사용하지 않고 희석 방출시키고 있기 때문에 원자로냉각재내에는 14c 농도가 상대적으로 낮게 나타난 것으로 본다. 사용후핵연료 저장조(SFP)수는 무기화학형의 분율이 주를 이루고 있었는데 이는 정지화학 처리시 산화공정에 의해 바뀐 무기화 학형의 냉각재가 핵연료 교체시 SFP 내로의 일부 혼입과 저장조수의 낮은 pH로 인해 무기화학형으로 존재하고 있는 것으로 확인되었다(Fig.7, 8 참조).
RCS 용액의 경우, 발전소 정지화학 처리공정이 진행되면서 RCS 수환경의 변화에 따라 화학 조성비도 변화되는 경향을 나타냈고 SFP 저장조수도 높은 붕소 유지로 인한 낮은 pH 환경과 정지화학 수처리 시의 영향을 받아 무기화 학형이 주를 이루고 있었다. 원자로 냉각재계통 내 14C Inventory# 계산해 본 결과, Framatome 형 (5.2 GBq)>CE 형(2.0GBq)>业형 (0.3 GBq)순으로 Framatome형 이 일차냉각재 계통 내 14C Inventory가 가장 높은 것으로 나타났다. 앞에서 언급한 것처럼 Framatome형은 hold-up 탱크 수중의 붕소 회수용 증발기 운전 시 생성되는 응축수를 #형처 럼 방출시키지 않고 계통으로 재순환 사용하고 있기 때문에 14C 의 Inventory는 타 로형 보다 높은 것으로 여겨진다.
계통내의 유기화학형 인 UCnHme 노심 말기 산화환경인 정지화학 처리단계를 거치면서 대부분 14CO2 형으로 바뀌었다. 이의 확인을 위해 사용후핵연료 저장조수와 저장조 주변 및 격납건물내의 공기 중 시료를 분석해 본 결과, 14CO2 형이 주종을 이루고 있었으며 이는 산화환경 분위기 에서 무기화학형으로 바뀐 냉각재의 직접 방출에 기인된 것으로 여겨진다. 계획예방 정비기간 동안 배기구를 통해 대기로 방출한 14C 의 농도는 정상운전 중보다 높게 나타났으며 계획예방 정비기간 동안 대부분의 로형에서 SFP와 CV 주변의 공기 중 "C 분율은 무기화학형 (I4CO2)이우세하게 나타났다.
3에서 보여주듯이 원자로 로형별 계통 내의 화학 형 분율은 3개 로형 공히 96% 이상이 유기화학형이 주종을 이루고 있었다. 정상운전 중 3개 로형을 대상으로 한 원자로 냉각재 시료중의 14c 에 대한 화학 조성을 평균해 분석해 본 결과, 유기형태의 14C 는 약 91.1%이고 무기 형태가 9.9%를 나타냈다. Fig 4, 5, 6에서 보여주듯이 원자로냉각 재중의 유기형태의 "c 화합물중 기상에 존재하는 유기화합물은 CE형은 5~6%, Framatome형은 28 — 35% 정도이고 액상에 남아있는 비 휘발성의 유기화합물(alkanes, formate 혹은 acetate 형)의 비율은 #형과 CE형은 94-95%, Framatome형은 62~75%로 나타났다.
그래프에서 보여주듯이, 노심 말기의 정지화학 처리공정 직전의 계통수 중의 “C 분석 결과에 의하면 3개 로형이 유기화학형이 주종을 이루고 있었고, W형은 무기분율이 19%, Framatome형은 27%까지 증가하는 경향을 나타내어 27%의 무기분율을 나타낸 해외 원전[1H5H6] 과 유사한 경향을 나타냈다[7]. 화학형별로 살펴보면, Framatome형은 액상과 기상의 유기형이 우세하게 나타났다. Framatome형 과 형 의 RCS(Reactor Coolant System) 용액중의 MC 화학조성 에 대한 분석 결과에 의하면, 붕산화 완료시 점까지는 계통내의 14C 는 유기화학형이 주종을 이루고 있었다.
후속연구
# 로형의계통 내 “C Inventory가 제 일 낮은 이유는, 앞에서 언급한 것처럼 붕소증발기에서 발생한 응축수를 계통으로 회수하지 않고 액체폐기물 처리 계통을 통해 전량 방출시키고 있기 때문인 것으로 여겨진다. 이러한 운전 특성의 평가자료는 향후 14C 의 환경방출 제어와 관련하여 매우 유용하게 활용될 수 있을 것으로 기대 된다.
제작한 액상시료 전 처리장치가 제대로 성능을 지니고 있는지를 확인하고, 분석자의 숙련도를 높이기 위한 검증 실험이 요구된다. 화학형 에 따른 회수효율을 평가하기 위해 기지의 알고 있는 표준시료를 사용하여 실험을 수행하였다.
강덕원 등, "중수로 감속재 계통 내 $^{14}C$ 저감기술 개발" 전력연구원 KEPR- 00NC02(2003)
Magnusson A, " $^{14}C$ Produced by Nuclear Power Reactors" -Generation and Characterization of Gaseous, Liquid and Solis Waste" Lund University(2007)
강덕원 등, "Evaluation and Characterization of the Discharged Radioactive Carbon Compounds from Domestic PWRs" 전력연구원, KEPRI-R06NS07(2008)
Magnusson A, Stenstrom K, Aronsson P-O. "Characterization of $^{14}C$ in process water system ,spents resins and off-gas of Swedish LWRs.Lund University:Internal Report LUNFD6/NFFR-3102:(2007)
Hertelendi,E,Uchrin, Gy. and Ormai, " $^{14}C$ Release in various chelnical forms with gaseous effluent from the PAKS nuclear power plant, In Long,A"Kra,R.S and Srdoc ,D., eds., Proceeding of the 13th International $^{14}C$ Conference. Radiocarbon 31(3): 754-761(1989)
양호연 외, "IRN-150혼상수지의 이온흡착 특성 및 폐수지로부터 탈착용액을 이용한 $^{14}C$ 핵종의 제거특성" 방사성폐기물학회지 Vol.4.n.4 pp.373-384(2006)
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