[논문]3가철 함유 흡착제를 이용한 수용액상의 중금속 및 페놀제거연구

김석준; 김원기; 이승목; 양재규; 이남희

[국내논문] 3가철 함유 흡착제를 이용한 수용액상의 중금속 및 페놀제거연구
Removal of Heavy Metal and Phenol from Aqueous Solution Using Fe(III) loaded Adsorbent 원문보기

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.31 no.7, 2009년, pp.541 - 548

김석준 (관동대학교 환경공학과) , 김원기 (관동대학교 환경공학과) , 이승목 (관동대학교 환경공학과) , 양재규 (광운대학교 교양학부) , 이남희 ((주)선진환경)

초록
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본 연구에서는 매립장 침출수 같은 중금속과 유기물을 함께 함유하고 있는 폐수를 처리하기위하여, Fe(III)을 활성탄, 모래, 불가사리와 같은 담체에 첨착 및 코팅시킨 흡착제를 사용하였다. 제조된 Iron Impregnated Activated Carbon(Fe-AC), Iron Coated Sand(ICS), Iron Coated Starfish(ICSF)는 EPA 3050B 방법을 통하여 각 매질에 함유된 철 함량을 분석하였으며, 회분식 반응조에서의 흡착실험을 통하여 각 흡착제의 Mn(II), Zn(II) 및 Cu(II)의 제거성능을 비교하였다. Fe-AC 및 ICS의 철 함유량은 각각 1,612 mg/kg 및 1,609 mg/kg으로서 매우 유사하였으며 ICSF의 철 함유량은 1,768 mg/kg으로 ICSF의 철 코팅함량이 다른 두 가지에 비해 150 mg/kg 정도 높게 나타났다. 회분식 실험에서의 Mn(II), Zn(II), Cu(II)의 제거효율은 ICSF, Fe-AC, ICS의 순으로 높은 제거율을 보였다. 각 흡착제를 단일 및 다중층으로 충전한 칼럼반응기에 의한 연속식 실험결과, 단일 흡착제에 비해 ICS, Fe-AC, ICSF의 순으로 충전한 시스템에서 높은 중금속 및 페놀제거효율을 나타내었으며, Cu(II)와 Zn(II)에 대해서는 뚜렷한 파과능을 보였으나 Mn(II) 제거율은 상대적으로 낮게 나타났다. 각 흡착제를 병합 충전한 다중층 칼럼반응시스템은 중금속 및 phenol제거에 효과적임을 알 수 있었다.

Abstract ▼ AI-Helper

Iron coated media (activated carbon, sand and starfish) were prepared at pH 4 and applied for the treatment of landfill leachate containing organic compounds and soluble metal ions such as $Zn^{2+},\;Cu^{2+},\;Mn^{2+}$ in batch and column experiment. The amount of iron coated in media was analyzed with EPA 3050B method. The removal efficiency of metal ions and phenol was compared with iron coated media. The amount of iron coated in Fe-AC and ICS(iron coated sand) were 1,612 mg/kg and 1,609 mg/kg, respectively, while it was higher with 1,768 mg/kg in ICSF(iron coated starfish). The result of batch study represent the highest removal efficiency in the treatment of wastewater using iron coated starfish. In column study, the removal efficiency of phenol and metal ions was higher in multi-layered system of ICS, Fe-AC and ICSF compared to single layered system. Breakthrough time in the effluent was relatively enhanced for $Cu^{2+}$ and $Zn^{2+}$ in multi-layered system while the removal efficiency of $Mn^{2+}$ were not varied much. Therefore, multi-layered system was identified as the better system for the treatment of wastewater containing of metal ions and organic compound.

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AI 본문요약
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제안 방법

따라서 본 연구에서는 다기능성 반응물질을 부착시키는 담체로서 활성탄, 모래 및 하소시킨 불가사리를 사용하였으며, Fe(III)를 첨착 및 코팅시켜 제조한 Iron Impregnated Activated Carbon(Fe-AC), Iron Coated Sand(ICS), Iron Coated Starfish(ICSF)를 다기능성 반응재질로 사용하고 이들을 단독으로 사용한 회분식 반응조에서의 중금속들의 제거특성을 비교하였으며 또한 이들 흡착제를 단일 충전 하거나 또는 이들을 병합하여 충전한 다중층 칼럼시스템에서의 중금속과 유기물의 제거 특성을 연구하였다.
본 실험에서 사용한 활성탄은 입상활성탄(Calgon, 14~16 mesh)을 사용하였고, 모래는 주문진여과사를 사용하였다. 모래표면의 불순물 제거를 위해 HNO₃ 용액에 넣어 표면을 세척하였고, 증류수를 사용하여 수 회 세척한 후 건조기에 넣어 표면의 수분을 제거하였다., 불가사리는 동해 연안의 항만에서 수거된 불가사리를 사용하였다.
수분이 제거된 매질에 증류수를 사용하여 첨착 후 잔여 철을 세척제거 하였으며, 세척 후 105±5℃에서 24 시간 건조하여 Fig. 1과 같은 Fe-AC, ICS 및 ICSF를 얻었다.
)를 사용하여 조제하였다. 먼저 125 mL 크기의 polyethylene 용기에 농도를 5 mg/L에서 30 mg/L까지 달리한 Mn(II), Cu(II), 그리고 Zn(II) 인공폐수 100 mL를 넣은후 흡착제 0.5 g을 각각 주입한 다음 초기 pH 5.0에서 항온진탕기에서 25℃로 24시간 반응시켜 흡착을 진행한 후 여과하여 분석하였다.
Fe-AC, ICS 및 ICSF를 여과재질로 사용한 중금속의 연속식 실험은 다음과 같이 수행하였다. Mn 10 mg/L, Cu 7 mg/L, Zn 10 mg/L 그리고 phenol 50 mg/L의 합성 폐수(초기 pH 5.5) 1 mL/min의 유량으로 샹향류로 주입하여 실험하였으며 각각의 매질에 의한 중금속 제거 작용과 ICS에 의한 여과작용, Fe-AC에 의한 phenol 흡착, ICSF에 의한 중금속 추가제거를 위하여 Fig. 2와 같이 직경 1 cm, 높이 12 cm의 칼럼내에 하단으로부터 유리구슬을 먼저 1 cm 높이로 채운 후 유리구슬 층 위에 다중층인 경우는 ICS, Fe-AC, ICSF의 순서로 ICS 2 g, Fe-AC 1.5 g, ICSF 1.5 g을 함께 적층하고 피스톤으로 압축한 후 다시 상단에 유리구슬을 채운 후에 실험을 실시하였다.
다중층으로 충전한 Fe-AC, ICS, ICSF의 중금속 제거 효율을 알아보기 위하여 ICS 2 g, Fe-AC 1.5 g, ICSF 1.5 g을 동일한 칼럼에 단일층으로 채워 동일조건하에서 실험을 또한 실시하였다. 실험 후 채취한 샘플 중의 용존중금속 농도는 원자흡광광도기(Shimadzu Co.
5 g을 동일한 칼럼에 단일층으로 채워 동일조건하에서 실험을 또한 실시하였다. 실험 후 채취한 샘플 중의 용존중금속 농도는 원자흡광광도기(Shimadzu Co. SpectrAA-6800)을 사용하였고 흡착되지 않은 phenol의 농도는 자외선흡광광도기(Optizen 2120UV)를 사용하여 분석하였다.
ICS, Fe-AC, 그리고 ICSF 흡착제의 주입량 5 g/L에서 초기 pH를 5.0으로 고정시킨 Mn(II), Zn(II), Cu(II)의 용액의 주입 농도를 5 mg/L 에서 최대 30 mg/L까지 변화시키면서 등온 흡착 실험을 실시하여 Fig. 4~6와 같은 결과를 얻었다. 등온흡착 실험결과를 평가하기 위해 Langmuir 등온흡착식을 사용하였다.
3가철 함유 여재에 의한 중금속의 회분식 실험과 연속식 실험에 의한 중금속, 유기물 제거에 다중층과 단일층을 비교 하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
Fe-AC, ICS 및 ICSF 제조시 pH를 4로 조절한 철용액 0.25 M 철용액 1 L를 삼각플라스크에 나누어 담아 각각 200 g씩 활성탄, 모래, 불가사리를 주입한 후에 항온진탕기에서 100℃로 혼합하면서 수분을 증발시키기 위해 24시간 동안 진탕교반하였다. 수분이 제거된 매질에 증류수를 사용하여 첨착 후 잔여 철을 세척제거 하였으며, 세척 후 105±5℃에서 24 시간 건조하여 Fig.

대상 데이터

본 실험에서 사용한 활성탄은 입상활성탄(Calgon, 14~16 mesh)을 사용하였고, 모래는 주문진여과사를 사용하였다. 모래표면의 불순물 제거를 위해 HNO₃ 용액에 넣어 표면을 세척하였고, 증류수를 사용하여 수 회 세척한 후 건조기에 넣어 표면의 수분을 제거하였다.
모래표면의 불순물 제거를 위해 HNO₃ 용액에 넣어 표면을 세척하였고, 증류수를 사용하여 수 회 세척한 후 건조기에 넣어 표면의 수분을 제거하였다., 불가사리는 동해 연안의 항만에서 수거된 불가사리를 사용하였다. 수거된 불가사리는 수분을 제거 한 후 5~6 cm 크기로 파쇄한 후 전기로(Chang Sin Science Co.
Fe-AC, ICS 및 ICSF를 제조하기 위하여 담체로서 사용한 활성탄, 모래, 불가사리는 14~16 mesh의 입경을 사용하였고, 첨착 및 코팅에 사용한 철용액은 FeCl₃∙6H₂O(Duksan Pure Chemical Co.)를 사용하였으며 초순수(Milli-Q water)를 사용하여 제조하였다.
회분식 장치에 의한 중금속 제거 실험은 다음과 같이 수행하였다. Mn, Zn 및 Cu 세 가지 중금속을 사용하였고, 망간용액은 Mn(NO₃)₂∙6H₂O(Junsei), 아연용액은 ZnSO₄∙7H₂O(Duksan Pure Chemical Co.) 그리고 구리용액는 CuCl₂∙2H₂O(Kanto Chemical Co.)를 사용하여 조제하였다. 먼저 125 mL 크기의 polyethylene 용기에 농도를 5 mg/L에서 30 mg/L까지 달리한 Mn(II), Cu(II), 그리고 Zn(II) 인공폐수 100 mL를 넣은후 흡착제 0.

이론/모형

제조한 Fe-AC, ICS 및 ICSF의 철 함량 분석은 EPA 3050B 분석법으로 원자흡광광도계(Shimadzu Co. SpectrAA-6800)를 사용하여 분석하였다.
4~6와 같은 결과를 얻었다. 등온흡착 실험결과를 평가하기 위해 Langmuir 등온흡착식을 사용하였다. Langmuir isotherm은 다음의 식 (1)으로 표현할 수 있다.

성능/효과

그 중 중금속과 페놀과 같은 유해유기물이 함유된 특정폐수는 약 200만톤 이상으로 알려져 있다.¹⁾ 금속도금, 채광, 제약, 전기, 원자력산업과 같은 산업활동에 의해 수계에 여러 가지 독성중금속의 오염이 늘어나고 있으며, 생활 및 자연환경에 배출된 중금속은 체내에 유입시 잘 배설되지 않고 축적되어 생물권을 순환하면서 먹이연쇄에 의해 높은 단계의 고농도로 축적된다. 페놀은 저농도에서는 큰 독성을 나타내지 않으며, 생물학적 처리에 의해 비교적 잘 제거 되지만 고농도 일 때 큰독성과 난분해성 물질로 알려져 있다.
3과 같이 나타났다. 0.25 M 농도에서 코팅한 Fe-AC의 철 코팅량은 1,612 mg/kg, ICS는 1,609 mg/kg 그리고 ICSF는 1,768 mg/kg으로 ICSF가 다른 두 가지 여재에 비해 약 150 mg/kg 정도 철 코팅함량이 높게 나타났다.
)를 나타내었다. Fe-AC는 단위 kg 당 3,906 mg의 Cu(II), 1,195 mg의 Zn(II), 그리고 888 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다. ICS는 단위 kg 당 1,720 mg의 Cu(II), 690 mg의 Zn(II), 그리고 494 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다.
Fe-AC는 단위 kg 당 3,906 mg의 Cu(II), 1,195 mg의 Zn(II), 그리고 888 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다. ICS는 단위 kg 당 1,720 mg의 Cu(II), 690 mg의 Zn(II), 그리고 494 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다. 그리고 ICSF는 단위 kg 당 6,897 mg의 Cu(II), 2,618 mg의 Zn(II), 그리고 1,236 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다.
ICS는 단위 kg 당 1,720 mg의 Cu(II), 690 mg의 Zn(II), 그리고 494 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다. 그리고 ICSF는 단위 kg 당 6,897 mg의 Cu(II), 2,618 mg의 Zn(II), 그리고 1,236 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다. 등온흡착 실험결과, 세 흡착제 모두 Cu(II)＞Zn(II)＞Mn(II) 순서로 제거율이 높았으며, 전체적인 중금속 제거경향은 ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 나타났다.
그리고 ICSF는 단위 kg 당 6,897 mg의 Cu(II), 2,618 mg의 Zn(II), 그리고 1,236 mg의 Mn(II) 제거가 가능함을 알 수 있었다. 등온흡착 실험결과, 세 흡착제 모두 Cu(II)＞Zn(II)＞Mn(II) 순서로 제거율이 높았으며, 전체적인 중금속 제거경향은 ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 나타났다. ICSF 및 Fe-AC에 의한 Cu(II)의 최대흡착량 3,906 mg/kg은 Agrawal 등⁹⁾이 제거능은 비산재를 이용한 구리 제거량 (1,980 mg/kg) 및 Lai 등¹⁰⁾이 철코팅모래를 가지고 실시한 구리제거량 (259 mg/kg)보다는 우수한 결과를 나타내었다.
6%로 나타났다. 이러한 실험결과, 산화철을 코팅함으로써 Cu(II)보다는 Mn(II)의 처리효율이 더 크게 증가되었음을 알 수 있었다. 금속산화물이 담체에 첨착 및 코팅됨에 따른 부가적인 중금속이온의 제거능은 아래의 식 (3)과 같은 금속산화물 표면(S-OH)과의 흡착반응에 의해서 이루어지는 것으로 알려져 있다.
7과 같이 나타났다. 연속식 실험의 결과 다중층＞ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 중금속 제거효율을 나타냈으며, Cu(II)는 모든 여재의 연속식 실험에서 효율적인 제거가 일어나 3가철 함유 모든 여재는 Cu(II)제거에 효과적임을 알 수 있었으며, 12시간의 연속식 실험에서 물질수지식에 의해 제거된 량은 Table 2와 같다. 다중층에서의 Mn(II) 제거총량은 2,378 mg/kg, Cu(II)는 9,924 mg/kg, Zn(II)는 4,318 mg/kg으로 나타났지만 Mn(II)은 모든 여재에서 가장 낮은 제거율을 보였다.
Zn(II)은 다중층과 ICSF에서 매우 큰 제거가 일어났다. 여러 칼럼반응시스템의 비교결과, 다중층 여재의 연속실험의 경우 가장 효율적인 중금속 제거능을 보였으며, Fig. 8의 결과와 같이 다중층 내의 Fe-AC에 의한 phenol의 동시제거도 가능하였다. 단일층으로 구성된 3가철 첨착 여재의 연속식 실험을 수행한 결과에서는 ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 중금속 제거 효율을 나타내었다.
8의 결과와 같이 다중층 내의 Fe-AC에 의한 phenol의 동시제거도 가능하였다. 단일층으로 구성된 3가철 첨착 여재의 연속식 실험을 수행한 결과에서는 ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 중금속 제거 효율을 나타내었다. 다중층 및 ICSF 층에서의 단위 흡착제 단위 kg 당 중금속 제거율이 회분식 실험에서보다 높게 나타난 것은 흡착반응의 pH가 연속식 실험에서 더 큰 것에 기인한 것으로 판단된다.
Fe-AC의 경우 ICSF에 비해 Mn(II) 및 Cu(II) 제거량은 50% 정도였지만 페놀은 매우 효과적으로 처리할 수 있어서 중금속 및 유기물이 복합적으로 함유된 폐수처리에는 반드시 Fe-AC를 사용하여야 전체적인 복합오염물질 제거효율을 높일 수 있음을 알 수 있었다. 다중층으로 구성된 처리시스템은 금속산화물 표면에 의한 중금속 흡착제거와, 활성탄기공에 의한 유기물의 흡착제거 그리고 ICSF의 고알카리도에 의한 침전화 효과 등에 의해 매립장침출수 및 광산폐수 등 복합오염 폐수의 처리에 효과적으로 적용할 수 있음을 제시할 수 있었다.
1) Fe-AC, ICS, ICSF의 회분식 실험에서 중금속의 제거효율은 ICSF＞Fe-AC＞ICS 순으로 나타났으며, 철 코팅량은 Fe-AC 1,612 mg/kg, ICS 1,609 mg/kg, ICSF 1,768 mg/kg으로 중금속제거 경향과 일치하는 결과를 나타냈다.
2) 등온흡착 실험결과, 세 흡착제 모두 Cu(II)＞ Zn(II)＞Mn(II) 순서로 제거율이 높았으며, 전체적인 중금속 제거경향은 ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 나타났다. ICSF가 가장 높은 중금속 제거율을 나타낸 것은 불가사리 담체에 코팅된 산화철의 함량이 다른 두 흡착제에 비해서 상대적으로 많은 것과 함께 담체로 사용한 SF 자체의 고흡착성에 의한 것으로 나타났다.
3) 연속식 실험 수행결과 전체적인 중금속 제거는 다중층＞ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 나타났으며, phenol의 제거 실험에서는 다중층 칼럼과 Fe-AC가 유사한 결과를 나타내어 페놀의 제거는 주로 다공성을 갖는 활성탄에 의해 주로 발생함을 알 수 있었으며 중금속과 유기물이 복합적으로 오염된 폐수처리에는 반드시 Fe-AC를 사용하여야 전체적인 복합오염물질 제거효율을 높일 수 있음을 알 수 있었다.

후속연구

그리고 ICS와 MCS의 경우 중금속에 대한 흡착특성 및 산화상태 조절 능력을 갖고 있어서 회분식 및 여과재질로서의 사용성은 다른 다기능성 반응물질보다는 우수하지만 적은 비표면적 및 기공도에 의해 유기물에 대한 제거력은 매우 낮은 편이다. Fe-AC의 경우에는 활성탄의 큰 비표면적 및 기공성 때문에 유기물에 대해서는 우수한 제거특성^{7, 8)}을 보였지만 중금속에 대해서는 제한적인 제거능을 보여서 후속적인 연구가 이루어져야 할 필요가 있다. 이러한 각 다기능성 반응물질들의 단점을 보완하기 위한 방법으로는 개별 반응성 물질들에 대한 개선이나 이들 개별 반응성 물질들의 병합을 통하여서 가능하게 된다.
4) 산화철 함유 여재를 다중층으로 활용한 연속식실험으로 중금속 및 phenol의 제거에 효과적으로 적용시킬 수 있음을 나타냈으며, 특히 재활용성이 낮았던 불가사리 폐기물의 우수한 중금속 제거능의 결과는 실공정 적용성에 대한 연구가치가 높아 지속적인 연구가 필요하다고 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	국내에서 하루에 배출되는 산업폐수량은 몇 톤인가?	국내에서 하루에 배출되는 산업폐수량은 약 640여 만톤으로 4대강을 비롯한 소규모 하천에 많은 양이 유입되고 있으며, 그중엔 중금속과 페놀과 같은 유해유기물이 함유되어 있다. 그 중 중금속과 페놀과 같은 유해유기물이 함유된 특정폐수는 약 200만톤 이상으로 알려져 있다.
	중금속과 페놀과 같은 유해유기물이 함유된 특정폐수의 일일 배출량은 몇 톤인가?	국내에서 하루에 배출되는 산업폐수량은 약 640여 만톤으로 4대강을 비롯한 소규모 하천에 많은 양이 유입되고 있으며, 그중엔 중금속과 페놀과 같은 유해유기물이 함유되어 있다. 그 중 중금속과 페놀과 같은 유해유기물이 함유된 특정폐수는 약 200만톤 이상으로 알려져 있다.1) 금속도금, 채광, 제약, 전기, 원자력산업과 같은 산업활동에 의해 수계에 여러 가지 독성중금속의 오염이 늘어나고 있으며, 생활 및 자연환경에 배출된 중금속은 체내에 유입시 잘 배설되지 않고 축적되어 생물권을 순환하면서 먹이연쇄에 의해 높은 단계의 고농도로 축적된다.
	중금속의 회분식 실험과 연속식 실험에 의한 중금속, 유기물 제거에 다중층과 단일층을 비교하여 어떤 결론을 얻었는가?	1) Fe-AC, ICS, ICSF의 회분식 실험에서 중금속의 제거효율은 ICSF＞Fe-AC＞ICS 순으로 나타났으며, 철 코팅량은 Fe-AC 1,612 mg/kg, ICS 1,609 mg/kg, ICSF 1,768 mg/kg으로 중금속제거 경향과 일치하는 결과를 나타냈다. 2) 등온흡착 실험결과, 세 흡착제 모두 Cu(II)＞ Zn(II)＞Mn(II) 순서로 제거율이 높았으며, 전체적인 중금속 제거경향은 ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 나타났다. ICSF가 가장 높은 중금속 제거율을 나타낸 것은 불가사리 담체에 코팅된 산화철의 함량이 다른 두 흡착제에 비해서 상대적으로 많은 것과 함께 담체로 사용한 SF 자체의 고흡착성에 의한 것으로 나타났다. 3) 연속식 실험 수행결과 전체적인 중금속 제거는 다중층＞ICSF＞Fe-AC＞ICS의 순으로 나타났으며, phenol의 제거 실험에서는 다중층 칼럼과 Fe-AC가 유사한 결과를 나타내어 페놀의 제거는 주로 다공성을 갖는 활성탄에 의해 주로 발생함을 알 수 있었으며 중금속과 유기물이 복합적으로 오염된 폐수처리에는 반드시 Fe-AC를 사용하여야 전체적인 복합오염물질 제거효율을 높일 수 있음을 알 수 있었다. 4) 산화철 함유 여재를 다중층으로 활용한 연속식실험으로 중금속 및 phenol의 제거에 효과적으로 적용시킬 수 있음을 나타냈으며, 특히 재활용성이 낮았던 불가사리 폐기물의 우수한 중금속 제거능의 결과는 실공정 적용성에 대한 연구가치가 높아 지속적인 연구가 필요하다고 판단된다.

참고문헌 (14)

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표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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