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문제 정의
- 본 연구에서는 A지역에서 채취한 중금속과 불소가 동시에 오염된 토양으로 동전기 정화기술을 적용하여 제거 가능성을 알아보았다. pH에 따른 중금속과 불소의 용출 정도가 다르고 제거율에 영향을 미칠 것이라 판단되어 산성 몇 염기성조건으로 반응기 내의 토양을 조절하여 3가지 조건으로 수행하였고 이로 도출된 결론은 다음과 같다.
- 이러한 동전기 정화를 이용한 복원기술은 중금속 제거에 가장 효과적으로 적용할 수 있는 기술의 하나로서 중금속 및 불소의 동시 제거가 가능하고 높은 제거효율을 얻을 수 있을 것으로 사료되어 (Costarramone et al., 2000; Reddy et al., 2001) 본 연구에서는 Zn, Ni, F를 토양으로부터 동시에 제거하고자 정전압 하에서 실험을 진행하였다. 불소는 토양 내에서 음이온으로 존재하고 Zn과 Nie 양이온으로 존재하기 때문에 산성 및 알칼리 조건에서 전기적이동과 전기삼투는 각각의 제거되는 경향과 제거율에 다른 영향을 줄 것고로 예상되어 세 가지 다른 조건을 적용하여 실험을 진행하였다.
제안 방법
- Exp 1은 대조실험으로 전해질만 공급하였다. Exp 2는 pH를 초기보다 낮게 유지시키기 위하여발생되는 음극쪽에 질산을 순환시켰으며, Exp 3은처음 1주는 초기보다 높은 pH에서, 나머지 1주는 낮은 pH에서 실험을 수행하였다. 이는 산성 및 염기성 조건에서 중금속과 불소의 동시제거가 가능한지 판단하기 위함이며, 총 40 V의 전압을 반응기에 가하여 토양 1 cm 당 2 V가 적용되도록 하였고, 실험이 진행되는 동안 전류변화를 측정하였다.
- 알아보았다. pH에 따른 중금속과 불소의 용출 정도가 다르고 제거율에 영향을 미칠 것이라 판단되어 산성 몇 염기성조건으로 반응기 내의 토양을 조절하여 3가지 조건으로 수행하였고 이로 도출된 결론은 다음과 같다.
- 전기전도도를 높이기 위해 전해질 용액을 공급해 주었고 실험이 진행되는 동안 매일 교체해 주었다. 교체 시 pH를측정하고 부피 변화를 통해 EOF의 양을 측정하였다. EOF의 양은 음극 및 양극 순환수의 부피 변화를 이용하여 측정할 수 있다(Zhou et al.
- 동전기 정화공법 실험을 위하여 가변 직류전원 공급기 (60V, 1.5 A)를 사용하였고, 순환펌프를 사용하여 수산화이온이 발생되는 음극쪽에 질산용액을 순환시켜 산성조건으로 만들고, 염기성조건을 만들기 위해 수소이온이 생성되는 양극쪽이 NaOH를 순환시켜주었다. 전기전도도를 높이기 위해 전해질 용액을 공급해 주었고 실험이 진행되는 동안 매일 교체해 주었다.
- 동전기 정화실험은 Table 1 에 정리한 바와 같이 일정한전압 하에서 2주에 걸쳐 각기 다른 3가지 조건으로 실험을 진행하였다. Exp 1은 대조실험으로 전해질만 공급하였다.
- 토양으로부터 Zn과 Ni을 추출하기 위하여 토양 3 g에 질산 및 염산을 각각 7mL, 21 mL을 취한 다음 2시간 동안 가열한 후 그 용액에 존재하는 중금속의 농도는 AAS (Shimadzu, AA-6300, Japan)를 이용하여 분석하였다. 불소는 토양 1 g과 생석회 5 g을 잘 섞어 회화한 다음 증류수 25mL과 70% 과염소산 50mL을 가하여 가열한 후 그 증류액을 발색하여 UV/VIS spectroscopy(Humas, HS- 3300, Korea)를 사용하여 농도를 산출하였다.
- , 2001) 본 연구에서는 Zn, Ni, F를 토양으로부터 동시에 제거하고자 정전압 하에서 실험을 진행하였다. 불소는 토양 내에서 음이온으로 존재하고 Zn과 Nie 양이온으로 존재하기 때문에 산성 및 알칼리 조건에서 전기적이동과 전기삼투는 각각의 제거되는 경향과 제거율에 다른 영향을 줄 것고로 예상되어 세 가지 다른 조건을 적용하여 실험을 진행하였다. 특히 동전기 정화기술을 적용하여 복합오염토양에서의 무기오염물을 제거하는데 있어서무기물의 용해도를 높여주기 위해서 NaOH 및 질산용액을 전해질로 사용하여 전해질의 종류에 따른 중금속의 제거율 및 실험실 단위에서의 제거가능성을 평가하였다.
- Exp 2는 pH를 초기보다 낮게 유지시키기 위하여발생되는 음극쪽에 질산을 순환시켰으며, Exp 3은처음 1주는 초기보다 높은 pH에서, 나머지 1주는 낮은 pH에서 실험을 수행하였다. 이는 산성 및 염기성 조건에서 중금속과 불소의 동시제거가 가능한지 판단하기 위함이며, 총 40 V의 전압을 반응기에 가하여 토양 1 cm 당 2 V가 적용되도록 하였고, 실험이 진행되는 동안 전류변화를 측정하였다.
- 2에서 192시간에서 총 120 ml까지 생성되었던 EOF가 시간의 경과에 따라 점차 감소하여 실험 종료시에는 70mL로 나타났다. 축적된 EOF의 부피는 매일 1 L씩 교체되는 양극 및 음극순환수의 부피변화를 관찰하여음극순환수에서의 부피로 측정하였다 . 이때 음극순환수가초기의 1 L보다 적어 축적된 EOF의 부피가 감소한 것으로 음극방향으로 향하는 EOF가 이동방향이 바뀌어 양극으로 향하였다는 것을 의미한다(Baek et al, 2009).
- 토양 5 g 에 증류수 25 mL을 넣어 1시간 동안 방치한 다음 여과한 여과액을 이용하여 pH meter로 pH를 측정하였다. 토양으로부터 Zn과 Ni을 추출하기 위하여 토양 3 g에 질산 및 염산을 각각 7mL, 21 mL을 취한 다음 2시간 동안 가열한 후 그 용액에 존재하는 중금속의 농도는 AAS (Shimadzu, AA-6300, Japan)를 이용하여 분석하였다. 불소는 토양 1 g과 생석회 5 g을 잘 섞어 회화한 다음 증류수 25mL과 70% 과염소산 50mL을 가하여 가열한 후 그 증류액을 발색하여 UV/VIS spectroscopy(Humas, HS- 3300, Korea)를 사용하여 농도를 산출하였다.
- 3 mggkg이었다. 토양의 초기 pH는 9.1 로 수분함량을 20%로 조절하여 실험을진행하였다.
- 불소는 토양 내에서 음이온으로 존재하고 Zn과 Nie 양이온으로 존재하기 때문에 산성 및 알칼리 조건에서 전기적이동과 전기삼투는 각각의 제거되는 경향과 제거율에 다른 영향을 줄 것고로 예상되어 세 가지 다른 조건을 적용하여 실험을 진행하였다. 특히 동전기 정화기술을 적용하여 복합오염토양에서의 무기오염물을 제거하는데 있어서무기물의 용해도를 높여주기 위해서 NaOH 및 질산용액을 전해질로 사용하여 전해질의 종류에 따른 중금속의 제거율 및 실험실 단위에서의 제거가능성을 평가하였다.
대상 데이터
- 실험에 사용된 토양은 A지역에서 채취하여 건조한 후, 10 mesh 체에 걸러 입자크기 2 mm 이하의 것을 사용흐]" 였다. 이 토양의 Zn, Ni 및 불소의 초기 평균 농도는 각각 2499.
- 그림 (a)는 일반적인 EK로서 양극부분에 전해질을 순환시키고 음극부분에서 EOF를 받는 형태이며 그림 (b) 는 양극 및 음극부분을 모두 순환시키는 시스템이다. 본연구에 사용한 시스템은 반응기(4 cm X 4 cm X 20 cm)와백금이 코팅된 티타늄 전극(양극), 탄소전극(음극), 전원공급기(최대 300 V, 1 A), 순환수를 공급하기 위한 펌프로 구성되어 있다.
이론/모형
- 2주 동안의 실험을 종료하고 반응기로부터 토양을 제거한 다음 전극 사이의 토양을 균등하게 4등분하여 105℃ 에서 4시간 건조시킨 후 막자사발을 이용하여 분쇄한 토양을 토양오염공정시험방법에 의해 분석하였다. 토양 5 g 에 증류수 25 mL을 넣어 1시간 동안 방치한 다음 여과한 여과액을 이용하여 pH meter로 pH를 측정하였다.
성능/효과
- 일정한 전압 하에서 실험을 진행하였으며 토양에 전기를 가해주게 되면 전극에서는 물의 전기분해 반응이 일어난다. 양극에서는 산화반응이 일어나 의 생성으로 인해 pH가 감소하게 되고, 음극에서는 환원반응으로 0H가" 발생하여 pH가 상승하게 되지만, 본 연구에 사용한 토양의 경우 높은 pH와 강한 완충능력을 가지고 있어 전해질만 공급해준 Exp 1의 경우 pH의 변화가 거의 일어나지 않았다. 오염물질은 주로 전기적 이동과 EOF에 의하여 이동되고 제거되었다.
- 1. 일정한 전압 하에서 실험을 진행하였으며 토양에 전기를 가해주게 되면 전극에서는 물의 전기분해 반응이 일어난다. 양극에서는 산화반응이 일어나 의 생성으로 인해 pH가 감소하게 되고, 음극에서는 환원반응으로 0H가" 발생하여 pH가 상승하게 되지만, 본 연구에 사용한 토양의 경우 높은 pH와 강한 완충능력을 가지고 있어 전해질만 공급해준 Exp 1의 경우 pH의 변화가 거의 일어나지 않았다.
- 2. 산성조건에서 유기물이 분해되고 오염물질의 용해도가 높아지면서 이온의 수가 증가하게 되어 전류가 상승하였다. 이로 인해 Exp 2에서 오염물질의 이동성이 가장현저하게 나타났다.
- 3. 염기성조건에서 중금속은 OH-와 결합한 형태의 침전물을 형성하여 낮은 제거율을 보였으며 때로는 이온을 띠는 복합체를 형성하기도 하여 전기적 이동에 의해 이동하고 제거되기도 한다. 또한 염기성 조건인 Exp 3에서 시간에 따른 EOF의 양이 373.
- 또한, 산성조건에서 발생하는 EOF의 흐름과 전기적 이동방향5〕 같아져 불소의 이동에 상승효과가 발생하여 가장 큰 이동성을 보였다. Exp 3에서 중금속은 EOF의 영향을 받아 Zne 20.5%, Nie 2.53% 제거되었으며, 염기성 조건에서 용출이 활발히 일어나는 불소의 제거율은 57.38%로 높은 효율을 나타내었다. 또한 Kim et al.
- Nie 산성조건에서의동향이 Zn과 비슷한 결과를 보였다. Ni 역시 염기성조건에서 OH「와 결합하여 복합체를 형성하여 전반적으로 음이온을 띨 수 있기 때문에 pH가 가장 높은 Exp 3에서양극방향으로 이동하여 양극 부분에 토양 중 잔류하는 Ni 이 많은 것을 확인할 수 있었다.
- 동전기 정화공법을 이용한 실험 결과 Zn, Ng 같이양이온을 띠는 중금속은 산성조건에서, 불소와 같은 음이온을 띠는 물질은 염기성 조건에서 높은 제거율을 얻을수 있을 것으로 판단된다. 토양의 pH가 약 3 정도에서 Zn과 Ni 모두 가장 높은 효율을 나타내었기 때문에 토양전 구간에서 낮은 pH를 유지시킨다면 중금속의 탈착을유도하여 높은 제거율을 얻을 수 있을 것으로 사료된다(Kim et al.
- 4에서 확인한 바와 같이 산성 조건에서의 EOF 또한 양극방향으로 발생되어 불소의 제거에 상승효과가 발생한 것으로 보인다. 또한 높게 유지된 전류로 인해 다른 실험들과 비교하였을 때 뚜렷한 이동성을 나타내며 다른 실험보다 음극으로 이동하는 경향을 보았다. 반대로 염기성 조건에서는 OH-이온과 음이온을 띠는 불소이온과의 이온교환으로 인해 불소가 토양으로부터 분리되어 수용액상에존재하기 때문에 가장 많은 불소가 제거된 것으로 사료된다(Kim et al.
- 염기성조건에서 중금속은 OH-와 결합한 형태의 침전물을 형성하여 낮은 제거율을 보였으며 때로는 이온을 띠는 복합체를 형성하기도 하여 전기적 이동에 의해 이동하고 제거되기도 한다. 또한 염기성 조건인 Exp 3에서 시간에 따른 EOF의 양이 373.5 mL로 가장 많았고, 불소의 제거율도 57.38%로 가장 높았다.
- 94%로 높지 않았으나 전기적 이동에 의한 중금속의 이동경향을 뚜렷하게 확인할 수 있었다. 또한, 산성조건에서 발생하는 EOF의 흐름과 전기적 이동방향5〕 같아져 불소의 이동에 상승효과가 발생하여 가장 큰 이동성을 보였다. Exp 3에서 중금속은 EOF의 영향을 받아 Zne 20.
- 전원 공급 장치를 이용하여 반응기에 전기를 가해주게 되면 물의 전기분해반응으로 인해 양극에서는 산화반응으로 발생된 H+이온으로 pH가 감소하게 되고 환원반응이 일어나는 음극에서는 OHC가 생성되어 pH가 증가하게 된다. 모든 실험에서 상대적2료 음극보다 양극에서의 pH가 낮은 것을 확인할 수 있었다. Exp 1에서는 음극에서 발생되는 OH「로 인해 양극에서 음극으로 pH가서서히 증가하는 경향을 보였지만 양극에서는 큰 변화가없었는데 이는 토양 자체의 완충능력이 크기 때문에 초기의 높은 pH가 유지된 것으로 보인다.
- 또한 낮은 제거효율을 보였지만 이동성은 뚜렷이 파악할 수 있었다. 반면, 염기성조건에서Zne 침전된 상태, Zn(OH)3- 및 Zn(OH)+로 존재할 수있기 때문에 높은 pH를 가진 Exp 1과 Exp 3에서 전압경사에 의해 제거되는 경향이나 이동성이 분명하게 나타나지 않았으나 EOF의 양이 가장 많은 Exp 3에서 Zn이제거되는 것을 확인할 수 있었다. Nie 산성조건에서의동향이 Zn과 비슷한 결과를 보였다.
- 52%로 다른 실험과 비교하였을 때 가장 낮은 효율을 나타내었다. 산성조건으로 진행한 Exp 2의 경우 Zn, Ni 및 불소의 제거율은 각각 6.63%, 3.37%와 27.94%로 높지 않았으나 전기적 이동에 의한 중금속의 이동경향을 뚜렷하게 확인할 수 있었다. 또한, 산성조건에서 발생하는 EOF의 흐름과 전기적 이동방향5〕 같아져 불소의 이동에 상승효과가 발생하여 가장 큰 이동성을 보였다.
- 5에 불소의 제거율(C/C。)을 나타내었다. 실험 종료 후 pH가 가장 높았던 Exp 3이 가장 효과적이었고 전해질만 공급해준 Exp 1에서는 뚜렷한 이동성이 나타나지 않았으며 Exp 2에서 토양의 중간 부분에 모여 있는 것을 확인하였다. 토양에서 탈착된 불소는 음이온으로 존재하고 전기적 이동에 의해 양극방향으로 이동하게 되지만(Pomes et al, 1999), 음극으로 향하는 EOF때문에 두이동이 함께 일어나 가장자리에 위치한 전극으로부터 점차 이동한 불소가 토양의 가운데 부분에 축적된 것으로사료된다.
- 그 결과 양극방향게서의 pH는 OH-의 영향을 거의 받지않게 되므로 양극에서 생성된 로 인하여 pH가 감소한것4로 사료된다. 염기성과 산성조건을 병행한 Exp 3에서산성조건으로 실험을 종료하였으나 종료시점의 pH는 상당히 높았다. 초기의 높은 pH로 인하여 H+가 생성되는양극방향게 NaOH를 순환시켜 줌으로써 H+를 중화시켜 pH가 상당히 높은 수치까지 상승한 상태에서, OHT가 생성되는 음극방향에 HNC)3을 순환시켜 주면 pH가 서서히감소하여 Fig.
- 토양에서 탈착된 불소는 음이온으로 존재하고 전기적 이동에 의해 양극방향으로 이동하게 되지만(Pomes et al, 1999), 음극으로 향하는 EOF때문에 두이동이 함께 일어나 가장자리에 위치한 전극으로부터 점차 이동한 불소가 토양의 가운데 부분에 축적된 것으로사료된다. 이에 따라 모든 실험에서 전극과 인접한 토양부분에 존재하는 불소의 양이 가장 적은 것으로 나타났다. 산성조건에서 실험을 진행한 Exp 2의 평균제거율은 높지않았으나 토양^ 잔류하는 불소의 분포형태가 다른 실험들과 다른 양상을 나타내었다.
- 같았다. 전해질만 공급해준 Exp 1에서 모든 중금속과불소는 뚜렷한 이동성을 나타내지 않았으며, Nie 0%로제거되지 않았고 불소 또한 8.52%로 다른 실험과 비교하였을 때 가장 낮은 효율을 나타내었다. 산성조건으로 진행한 Exp 2의 경우 Zn, Ni 및 불소의 제거율은 각각 6.
후속연구
- , 2008). 실험에 사용된 토양의 경우 초기 pH가 9.1 로 약염기성을 나타내므로, 먼저 염기성 조건에서 불소를 탈착시키고 제거한 후 양극 및 음극 순환수로 낮은 pH를 유지시키기 위해 완충용액을 사용하고 처리 기간을 늘인다면 더 많은 양의 중금속이 이동하고 제거될 수 있을 것으로 사료된다.
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