[논문]마이크로웨이브 가열을 이용한 슬래그로부터 인의 용철로의 환원이동에 관한 열역학적 고찰

이준호; 김은주; 김태영; 강윤배

doi:10.3740/mrsk.2010.20.1.042

Abstract ▼ AI-Helper

Phosphorus exhibits considerable segregation in steelmaking slag. In order to recover phosphorus from slag to $K_3PO_4$ via molten iron, a carbothermic reaction using microwave heating was suggested recently. The carbothermic reduction of phosphorus from slag to molten iron using microwav...

Phosphorus exhibits considerable segregation in steelmaking slag. In order to recover phosphorus from slag to $K_3PO_4$ via molten iron, a carbothermic reaction using microwave heating was suggested recently. The carbothermic reduction of phosphorus from slag to molten iron using microwave heating was carried out at 2073K. However, at this temperature the thermodynamic properties of both slag and molten iron cannot be determined experimentally. Therefore, the computational approach of the so-called CALPHAD method is very useful to understand the transfer of phosphorus from slag to metal and to enhance this reaction. In the present investigation, a theoretical study of the reduction behavior of phosphorus in slag was carried out at much lower temperatures using the recently developed thermodynamic database in the FactSage program. The calculated results showed reasonable accordance with the experimental data; namely, the thermodynamic database could be applied successfully to higher temperature reactions. The current study found that higher temperature and high $SiO_2$ concentration are favorable for the recovery of phosphorus from slag.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

이러한 온도는 실제 실험적으로 평형 분배비의 측정이 매우 어렵기 때문에, 열역학 계산이 매우 유용한 것으로 여겨진다. 본 연구에서는 Morita 등의 실험결과와 비교하기 위하여, 동일한 조성에서 계산을 실시하였다. 실험 조성을 Table 1에 나타내었다.
그러나, 마이크로웨이브를 이용한 열탄소환원시 인회수에 미치는 온도 및 슬래그 조성에 대한 검토는 충분히 이루어지지 못하였다. 본 연구에서는 마이크로웨이브 가열법을 이용한 열탄소환원법의 온도 및 슬래그 조성 선정을 위한 열역학적 검토를 수행하였으며, 이러한 계산 결과를 실험 결과와 비교하여 타당성을 분석하였다.
본 연구에서는 열역학 계산에 의하여 Morita 등에 의하여 수행된 마이크로웨이브를 이용한 제강 슬래그로부터의 Fe 및 P 환원에 대한 열역학적 고찰을 실시하였다. 최근 개발한 열역학 데이터 베이스를 이용하여 Im 및 Morita 등의 실험결과를 어느 정도 재현할 수 있었으며, 이를 바탕으로 반응에 미치는 온도 및 첨가 원소의 영향을 살펴 보았다.

가설 설정

^5,6) 최근에는 슬래그와 용강 사이에서 P의 분배비를 계산할 수 있도록 개발된바 있다.⁷⁾ 용철에 대하여는 용철 내의 Fe와 P간의 강한 상호 작용을 FeP associate로 가정하여 용철의 열역학 성질을 기술하였다.⁷⁾

제안 방법

본 연구에서는 Quasi-chemical 모델로 최적화된 슬래그 데이터 베이스와 Associate 모델로 최적화된 용철의 데이터베이스를 바탕으로 FactSage 다원 다상계 열역학 소프트웨어를 이용하여, 슬래그와 철의 열역학적 평형을 가정하여 계산을 실시하였다.
비록 실험결과의 큰 편차로 인하여 계산결과와 실험결과의 정확한 일치는 얻을 수 없었으나, 계산결과는 염기도 증가 및 FeO 농도 증가에 따른 P의 분배비 증가를 양호하게 재현하였다. 본 연구에서는 해당 열역학 데이터 베이스를 고온으로 확대 적용하여, 일정 온도에서 탄소와 반응시켰을 때, 탄소의 소모량에 따른 슬래그 및 메탈의 조성 변화를 조사하였다.
온도의 영향을 살펴보기 위해 1873 및 2073K의 두 온도를 검토하였으며, 플럭스 첨가에 의한 효과를 살펴보기 위해 10wt%의 SiO₂가 첨가된 경우, 인 회수율의 변화에 대한 검토를 실시하였다. 열역학 계산은 평형상태에서 이루어지므로, 본 연구에서는 100 g의 슬래그와 반응하는 탄소의 양을 조금씩 증가시키며 슬래그 및 메탈의 조성 변화를 관찰하는 방법으로 실시되었다.
실험 조성을 Table 1에 나타내었다. 온도의 영향을 살펴보기 위해 1873 및 2073K의 두 온도를 검토하였으며, 플럭스 첨가에 의한 효과를 살펴보기 위해 10wt%의 SiO₂가 첨가된 경우, 인 회수율의 변화에 대한 검토를 실시하였다. 열역학 계산은 평형상태에서 이루어지므로, 본 연구에서는 100 g의 슬래그와 반응하는 탄소의 양을 조금씩 증가시키며 슬래그 및 메탈의 조성 변화를 관찰하는 방법으로 실시되었다.
본 연구에서는 열역학 계산에 의하여 Morita 등에 의하여 수행된 마이크로웨이브를 이용한 제강 슬래그로부터의 Fe 및 P 환원에 대한 열역학적 고찰을 실시하였다. 최근 개발한 열역학 데이터 베이스를 이용하여 Im 및 Morita 등의 실험결과를 어느 정도 재현할 수 있었으며, 이를 바탕으로 반응에 미치는 온도 및 첨가 원소의 영향을 살펴 보았다. 온도가 증가함에 따라 환원 초기 P의 분배비가 감소하였으며, SiO₂ 농도 증가에 의하여 메탈 중 P의 농도가 증가하는 것으로 나타났다.

성능/효과

1에 국내 인의 물질 흐름도를 나타내었다.¹⁾ 국내 인의 주요 유입 경로는 비료와 인회암이며, 상당수의 인이 철강산업의 원료에 포함되어 유입되고 있음을 알 수 있다. 특히 철강산업으로 유입된 인은 대부분 슬래그로 폐기 처분되고 있는 것으로 나타났는데, 폐기되고 있는 양이 연간 약 38.
3) 마이크로웨이브 가열법을 이용할 경우, 시료를 급속 가열하여 높은 온도를 얻을 수 있기 때문에, 슬래그 중 인을 금속 철로 환원이동하기 적합한 방법으로 여겨진다. 또한 회수된 Fe-C-P 합금을 K₂CO₃ 등의 플럭스를 사용하여 K₃PO₄로 회수하고, 나머지 Fe-C 합금은 제철 공정에서 순환 사용하여 폐기물 발생량을 획기적으로 줄일 수 있다.
2에 1573K에서 CaO-SiO₂-FeO 3원계 슬래그와 평형하는 철에 각각 포함된 인의 분배비의 계산결과 및 실험결과⁸⁾를 비교하여 나타내었다. 비록 실험결과의 큰 편차로 인하여 계산결과와 실험결과의 정확한 일치는 얻을 수 없었으나, 계산결과는 염기도 증가 및 FeO 농도 증가에 따른 P의 분배비 증가를 양호하게 재현하였다. 본 연구에서는 해당 열역학 데이터 베이스를 고온으로 확대 적용하여, 일정 온도에서 탄소와 반응시켰을 때, 탄소의 소모량에 따른 슬래그 및 메탈의 조성 변화를 조사하였다.
최근 개발한 열역학 데이터 베이스를 이용하여 Im 및 Morita 등의 실험결과를 어느 정도 재현할 수 있었으며, 이를 바탕으로 반응에 미치는 온도 및 첨가 원소의 영향을 살펴 보았다. 온도가 증가함에 따라 환원 초기 P의 분배비가 감소하였으며, SiO₂ 농도 증가에 의하여 메탈 중 P의 농도가 증가하는 것으로 나타났다.

후속연구

또한 반응 종료 후 인의 회수에는 불리한 냉각 과정에서도 침탄 (탄재의 양이 많은 경우) 혹은 탈탄 (탄재의 양이 부족한 경우) 반응이 연속적으로 일어나기 때문에 최종적으로 얻게 되는 시료의 조성의 변화가 나타날 수 있을 것으로 생각된다. 그럼에도 불구하고, 이러한 열역학 계산 모델의 사용을 통하여 온도의 영향, 첨가제의 영향을 검토할 수 있으며, 이를 바탕으로 마이크로웨이브 가열을 이용한 열탄소환원법의 최적의 조업 조건을 도출할 수 있을 것으로 판단된다.
마이크로웨이브 가열의 경우, 시료 전체의 온도가 균일하지 않고, 또한 냉각 중 시료의 일부가 재산화할 수 있는 점을 고려할 때, 열역학적 계산 결과는 실험 결과와 유사한 경향을 나타낸다고 할 수 있다. 즉, Decterov 등⁷⁾에 의하여 상대적으로 낮은 온도 영역에서 최적화된 열역학 데이터 베이스를 본 실험 온도인 2073K까지 승온시켜 적용시킬 수 있을 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	국내 인의 주요 유입 경로는 무엇인가?	1에 국내 인의 물질 흐름도를 나타내었다.1) 국내 인의 주요 유입 경로는 비료와 인회암이며, 상당수의 인이 철강산업의 원료에 포함되어 유입되고 있음을 알 수 있다. 특히 철강산업으로 유입된 인은 대부분 슬래그로 폐기 처분되고 있는 것으로 나타났는데, 폐기되고 있는 양이 연간 약 38.
	국내 슬래그로 폐기되는 인의 회수 재활용 방법의 개발이 요구되는 이유는 무엇인가?	1에 국내 인의 물질 흐름도를 나타내었다.1) 국내 인의 주요 유입 경로는 비료와 인회암이며, 상당수의 인이 철강산업의 원료에 포함되어 유입되고 있음을 알 수 있다. 특히 철강산업으로 유입된 인은 대부분 슬래그로 폐기 처분되고 있는 것으로 나타났는데, 폐기되고 있는 양이 연간 약 38.5 kt에 이르는 것으로 나타났다. 따라서, 슬래그로 폐기되는 인의 회수 재활용 방법의 개발이 요구된다.
	마이크로웨이브 가열법의 장점은 무엇인가?	슬래그 중 인을 용철로 환원이동 시키기 위한 방법으로 마이크로웨이브를 이용한 열탄소환원법이 Morita 등에 의하여 제안되었다.3) 마이크로웨이브 가열법을 이용할 경우, 시료를 급속 가열하여 높은 온도를 얻을 수 있기 때문에, 슬래그 중 인을 금속 철로 환원이동하기 적합한 방법으로 여겨진다. 또한 회수된 Fe-C-P 합금을 K2CO3 등의 플럭스를 사용하여 K3PO4로 회수하고, 나머지 Fe-C 합금은 제철 공정에서 순환 사용하여 폐기물 발생량을 획기적으로 줄일 수 있다. 그러나, 마이크로웨이브를 이용한 열탄소환원시 인회수에 미치는 온도 및 슬래그 조성에 대한 검토는 충분히 이루어지지 못하였다.

참고문헌 (9)

K. Yokoyama, H. Kubo, K. Nakajima, Y. -S. Jeong and T. Nagasaka, in Proceeding of 3rd International Conference on Process Development in Iron and Steelmaking (Lulea, Sweden, June 2008), MEFOS, Lulea, Sweden, vol.1, p.551.
K. Yokoyama, H. Kubo, K. Mori, H. Okada, S. Takeuchi and T. Nagasaka, Tetsu-to-Hagane, 92, 683 (2006).

상세보기
K. Morita, M. Guo, N. Oka and N. Sano, J. Mater. Cycles Waste Manag. 4, 93 (2002).
R. H. Fowler and E. A. Guggenheim, Statistical Thermodynamics, p.350, Cambridge, Cambridge, England (1939).
A. D. Pelton and M. Blander, Metall. Mater. Trans. B 17, 805 (1986).

상세보기
A. D. Pelton, S. A. Degterov, G. Eriksson, C. Robelin and Y. Dessurault, Metall. Mater. Trans. B 31, 651 (2000).

상세보기
S. Decterov, Y.-B. Kang, I.-H. Jung, J. Phase Equilibria Diffusion 30, 443 (2009).

상세보기
K. Im, K. Morita and N. Sano, ISIJ Int. 36, 517 (1996).

상세보기
S. S. Park, Y. B. Lee, S. C. Ryu, Y. S. Jang and H. C. Park, Kor. J. Mater. Res. 6(6), 576 (1996).

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