본 연구에서는 지하수에 존재하는 비소를 산업 폐기물인 제강 슬래그를 이용하여 제거하고자, 제강 슬래그에 대한 비소의 흡착특성을 규명하였다. 이를 위해 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 수행하였고, 흡착반응 후 용액의 화학적 특성을 분석하였다. 실험 결과, 흡착 실험을 수행한 모든 용액은 염기 상태로 존재하였으며(pH 9이상), 칼슘의 농도가 가장 높았다(30~50mg/L). 등온흡착 실험결과는 Langmuir 모델보다Freundlich 모델에 적용하는 젓이 더 합리적이였으며, 제강 슬래그에 As(V)가 As(III)보다 약 87% 더 많이 흡착되는 것으로 확인됐다. 동적흡착 실험결과의 경우, 유사일차모델보다 유사이차모델을 통해 해석하는 것이 더 적합하였다. 비소의 초기농도가 높을수록 평형 흡착량($q_e$)과 완화시간($t_r$) 이 모두 증가하였으며, As(V)는 As(III)보다 평형 흡착량이 많고 완화시간은 짧은 것을 확인할 수 있었다. 또한, 유사이차모델을 통해 예측된 평형 흡착량이 등온흡착 실험에서 구한 평형 흡착량과 유사해 동적흡착 실험결과로 등온흡착 실험결과를 예측하는 것이 가능함을 확인하였다.
본 연구에서는 지하수에 존재하는 비소를 산업 폐기물인 제강 슬래그를 이용하여 제거하고자, 제강 슬래그에 대한 비소의 흡착특성을 규명하였다. 이를 위해 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 수행하였고, 흡착반응 후 용액의 화학적 특성을 분석하였다. 실험 결과, 흡착 실험을 수행한 모든 용액은 염기 상태로 존재하였으며(pH 9이상), 칼슘의 농도가 가장 높았다(30~50mg/L). 등온흡착 실험결과는 Langmuir 모델보다Freundlich 모델에 적용하는 젓이 더 합리적이였으며, 제강 슬래그에 As(V)가 As(III)보다 약 87% 더 많이 흡착되는 것으로 확인됐다. 동적흡착 실험결과의 경우, 유사일차모델보다 유사이차모델을 통해 해석하는 것이 더 적합하였다. 비소의 초기농도가 높을수록 평형 흡착량($q_e$)과 완화시간($t_r$) 이 모두 증가하였으며, As(V)는 As(III)보다 평형 흡착량이 많고 완화시간은 짧은 것을 확인할 수 있었다. 또한, 유사이차모델을 통해 예측된 평형 흡착량이 등온흡착 실험에서 구한 평형 흡착량과 유사해 동적흡착 실험결과로 등온흡착 실험결과를 예측하는 것이 가능함을 확인하였다.
Sorption characteristics of arsenic on furnace slag were investigated to remove arsenic from groundwater using furnace slag, which is industrial waste generated from steel company. Adsorption isotherm experiments and kinetic sorption experiments were performed and the chemical characteristics of sup...
Sorption characteristics of arsenic on furnace slag were investigated to remove arsenic from groundwater using furnace slag, which is industrial waste generated from steel company. Adsorption isotherm experiments and kinetic sorption experiments were performed and the chemical characteristics of supernatants from these experiments were analyzed. Results showed that all supernatants were alkaline (above pH 9) and the highest ion concentration in the solution was found with calcium (30~50 mg/L). Results of adsorption isotherms were more adequately described by the Freundlich model than Langmuir model. From adsorption isotherms experiments, it was noted that the adsorption amount of As(V) was 87% higher than that of As(III). Results of kinetic sorption experiments were more properly fitted by pseudo second order (PSO) model than pseudo first order model. Equilibrium adsorption amount ($q_e$) and relaxation time ($t_r$) calculated from PSO model increased with initial concentration of arsenic. Equilibrium adsorption amount of As(V) was higher than that of As(III) and relaxation time of As(V) was shorter than that of As(III). Adsorption isotherm results could be predicted by kinetic adsorption results, since equilibrium adsorption amount calculated through PSO model generally agreed with equilibrium adsorption amount measured from adsorption isotherm.
Sorption characteristics of arsenic on furnace slag were investigated to remove arsenic from groundwater using furnace slag, which is industrial waste generated from steel company. Adsorption isotherm experiments and kinetic sorption experiments were performed and the chemical characteristics of supernatants from these experiments were analyzed. Results showed that all supernatants were alkaline (above pH 9) and the highest ion concentration in the solution was found with calcium (30~50 mg/L). Results of adsorption isotherms were more adequately described by the Freundlich model than Langmuir model. From adsorption isotherms experiments, it was noted that the adsorption amount of As(V) was 87% higher than that of As(III). Results of kinetic sorption experiments were more properly fitted by pseudo second order (PSO) model than pseudo first order model. Equilibrium adsorption amount ($q_e$) and relaxation time ($t_r$) calculated from PSO model increased with initial concentration of arsenic. Equilibrium adsorption amount of As(V) was higher than that of As(III) and relaxation time of As(V) was shorter than that of As(III). Adsorption isotherm results could be predicted by kinetic adsorption results, since equilibrium adsorption amount calculated through PSO model generally agreed with equilibrium adsorption amount measured from adsorption isotherm.
* AI 자동 식별 결과로 적합하지 않은 문장이 있을 수 있으니, 이용에 유의하시기 바랍니다.
문제 정의
본 연구에서는 산업 부산물인 제강 슬래그를 비소 제거를 위한 흡착제로 활용하기 위해 기본적인 물리화학적 특성과 2차 오염 가능 여부를 살펴보았으며, 제강 슬래그에 대한 As(田)와 As(V)의 흡착특성을 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 통해 평가하였다. 이를 통해 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
7%)으로 재활용 되었지만(한국철강협회, 2010), 오염물질 제거를 위한 흡착제로는 아직 활용되고 있지 않다. 이에 본 연구에서는 국내 발생량이 많고 중금속 오염물질에 대한 흡착능력이 높아 재활용 흡착물질로의 활용이 용이한 제강 슬래그를 비소 제거를 위한 흡착제로 활용하고자 비소의 대표적인 산화 형태인 As(m)와 As(V) 를 대상으로 흡착특성을 평가하였다 이를 위해 제강 슬래그의 2차 오염 발생 여부를 살펴보았으며, 제강 슬래그의 기본적인 물리화학적 특성을 파악하였다. 또한, 비소와 제강 슬래그의 흡착반응 실험결과를 등온흡착 모델(adsorption isotherm model)과 동적흡착 모델(kinetic sorption model) 에 적용시켜 흡착특성을 평가하였다.
제안 방법
As(IH)와 As(V)에 대한 제강 슬래그의 흡착특성을 평가하기 위해 등온흡착 실험과 동적흡착 실험을 수행하였다. 모든 실험은 데이터의 신뢰성을 확보하기 위해 최소 2회 이상 반복해 평균값을 사용히였다.
이에 본 연구에서는 국내 발생량이 많고 중금속 오염물질에 대한 흡착능력이 높아 재활용 흡착물질로의 활용이 용이한 제강 슬래그를 비소 제거를 위한 흡착제로 활용하고자 비소의 대표적인 산화 형태인 As(m)와 As(V) 를 대상으로 흡착특성을 평가하였다 이를 위해 제강 슬래그의 2차 오염 발생 여부를 살펴보았으며, 제강 슬래그의 기본적인 물리화학적 특성을 파악하였다. 또한, 비소와 제강 슬래그의 흡착반응 실험결과를 등온흡착 모델(adsorption isotherm model)과 동적흡착 모델(kinetic sorption model) 에 적용시켜 흡착특성을 평가하였다.
00g과 100mL의 비소용액을 250mL 의 플라스틱 삼각플라스크에 담아 반응시켰으며, 등온흡착 실험의 경우 비소의 초기농도를 0~ 10mg/L 범위에서 5개 농도를 정하여 제조하였고, 흡착 평형에 도달시키기 위해 170rpm 의 회전속도의 수평 교반기로 24시간 동안 교반하였다 동적흡착 실험의 경우 비소의 초기농도를 0~8mg/L 범위에서 4개 농도를 정하여 제조하였고, 반응 시간에 따른 흡착량의 변화를 알아보기 위해각각 10, 30, 60, 120, 180, 360, 1440분 동안 반응시켰다. 반응 후의 상등액은 0.45um Millipore sterile filtem로 여과 후, 즉시 pH를 측정하였으며 흡착반응을 마친 반응용액에 존재하는 이온들의 농도를 분석하였다. 양이온크로마토그래피 (cation chromatography, Dionex, ICS-90 Ion Chromatograhy System)로 나트륨, 칼륨, 마그네슘, 칼슘의 농도를 측정하였고, 음이온 크로마토그래피(anion chromatography, Dionex, ICS-1000 Ion Chromatograhy System)로 염소, 황산염의 농도를 측정하였으며, 비소를 포함한 알루미늄, 붕소 카드뮴, 크롬, 구리, 망간, 납, 셀레늄, 아연, 철의 농도는 유도결합 플라즈마 분광분석기 (ICP-AES, Shimadzu corporation, Japan)로 측정하였다.
본 연구에서는 As(in)와 As(V)를 오염물질로 선정하고 이를 흡착할 흡착제로 제강 슬래그를 선정하여 흡착특성을 평가하였다. 제강 슬래그는 한국의 G제철소에서 발생한 부산물로 반응벽체의 충진재로 활용할 때 충분한 투수성을 확보할 수 있도록 모래크기의 입도(sieve #20-#40)로 체 분리하여 사용하였다.
모든 실험은 데이터의 신뢰성을 확보하기 위해 최소 2회 이상 반복해 평균값을 사용히였다. 수행된 모든 실험들은 제강 슬래그 1.00g과 100mL의 비소용액을 250mL 의 플라스틱 삼각플라스크에 담아 반응시켰으며, 등온흡착 실험의 경우 비소의 초기농도를 0~ 10mg/L 범위에서 5개 농도를 정하여 제조하였고, 흡착 평형에 도달시키기 위해 170rpm 의 회전속도의 수평 교반기로 24시간 동안 교반하였다 동적흡착 실험의 경우 비소의 초기농도를 0~8mg/L 범위에서 4개 농도를 정하여 제조하였고, 반응 시간에 따른 흡착량의 변화를 알아보기 위해각각 10, 30, 60, 120, 180, 360, 1440분 동안 반응시켰다. 반응 후의 상등액은 0.
45um Millipore sterile filtem로 여과 후, 즉시 pH를 측정하였으며 흡착반응을 마친 반응용액에 존재하는 이온들의 농도를 분석하였다. 양이온크로마토그래피 (cation chromatography, Dionex, ICS-90 Ion Chromatograhy System)로 나트륨, 칼륨, 마그네슘, 칼슘의 농도를 측정하였고, 음이온 크로마토그래피(anion chromatography, Dionex, ICS-1000 Ion Chromatograhy System)로 염소, 황산염의 농도를 측정하였으며, 비소를 포함한 알루미늄, 붕소 카드뮴, 크롬, 구리, 망간, 납, 셀레늄, 아연, 철의 농도는 유도결합 플라즈마 분광분석기 (ICP-AES, Shimadzu corporation, Japan)로 측정하였다. 유도 결합 플라즈마 분광분석기로 분석할 샘플들은 금속의 침전을 방지하기 위해 11 M 농도의 염산 용액 한방울(약 0.
제강 슬래그는 높은 pH값을 갖는 알칼리성 물질인 것으로 확인되었고 주어진 입도에서 제강 슬래그는 일반모래와 같이 충분한 투수성을 보이며 반응벽체에 사용 가능할 것으로 판단되었다. 제강 슬래그의 화학적 구성물질을 파악하기 위해 XRF(X-ray Fluorescence Spectrometry, Shimadzu model XRF-1700)분석을 수행하였으며 실험결과를 Table 2에 나타내었다. Weng과 Huang(1994)는 물질 구성 성분에 SiOz, AI2O3, Feo가 많을 경우 중금속 흡착제로 사용이 가능하며, SiO2, AI2O3, FeO3 성분들이 pH를 증가시킨다고 보고하였다.
대상 데이터
평가하였다. 제강 슬래그는 한국의 G제철소에서 발생한 부산물로 반응벽체의 충진재로 활용할 때 충분한 투수성을 확보할 수 있도록 모래크기의 입도(sieve #20-#40)로 체 분리하여 사용하였다. 체 분리된 슬래그는 충분한 시간 동안 자연 건조 상태로 보관 후 사용하였고 기본적인 물리화학적 성질은 Table 1에 나타내었다.
데이터처리
모든 실험은 데이터의 신뢰성을 확보하기 위해 최소 2회 이상 반복해 평균값을 사용히였다. 수행된 모든 실험들은 제강 슬래그 1.
이론/모형
시간에 따른 제강 슬래그의 비소 흡착특성을 동적흡착 모델을 통해 평가하였는데, 동적흡착 모델 중 중금속흡착을 모사하는데 일반적으로 사용되는 유사일차모델과 유사이차모델에 적용하였다. 유사일차모델은 식 (3) 과 같이 표현되고(Lagergren, 1898),
제강 슬래그에 대한 비소의 등온흡착 실험 결과는 Freundlich 모델과 Langmuir 모델에 적용되었다. 흡착제와 흡착물질의 다증 흡착을 가정한 Freundlich 모델은 화학적 흡착과 표면 침전 반응을 설명하는데 유용하고 식 (1)로 표현되며,
제강 슬래그의 2차 오염가능 여부를 확인하기 위하여 폐기물 용출시험법(환경부, 2007)에 따른 용출시험을 수행하였고, 이를 Table 3에 나타내었다. 용출시험결과 모든 분석 항목이 기기검출 기준 아래의 농도로 존재하며 대부분의 항목에서 지정폐기물 처리 기준치(환경부, 2010)보다 낮은 농도를 보였다.
성능/효과
(5) 유사이차모델을 통해 얻은 평형 흡착링仞或 f 값은 등온흡착실험을 통해 얻은 흡착량 0/^"*)과 유사한 값을 보이며 동적흡착 실험을 통해 얻은 평형 흡착량으로 등온흡착실험결과를 예측하는 것이 가능함을 확인하였다.
(1) 폐기물 시험법에 따른 제강 슬래그의 용출시험결과, 모든 분석 항목이 기기검출 기준 아래의 농도로 존재하며 대부분의 항목에서 지정폐기물 처리 기준치보다 낮은 농도를 보였다. 또한 붕소, 망간, 셀레늄, 아연, 철에 대한 분석 결과 O.
(3) 등온흡착 실험결과는 Langmuir 모델보다 Freundlich 모델에 적용하는 것이 더 합리적이었다. Freundlich 모델을 통해 등온흡착 실험을 해석한 결과, As(v)가 Ason) 보다 약 87% 더 높은 흡착량을 보였고, Freundlich 등온흡착식에서 얻은 N값과 悔값을 통해 As(V)가 As(ni)보다 제강 슬래그에의 흡착이 용이하고 많은 양이 흡착되는 것을 확인할 수 있다.
(4) 동적흡착 실험결과는 유사일차모델보다 유사이차모델을 통해 해석하는 것이 더 적합했다. 유사이사모델을 통해 동적흡착 실험을 해석한 결과, 등온흡착 실험결과와 유사하게 초기농도가 증가함에 흡착량이 증가하였고, As(V) 의 흡착량이 As(IH)보다 더높았다.
2에 도시하였다. 1, 2.5, 5, 7.5, 10mg/七의 비소 농도에서 제강 슬래그에 의해 흡착된 비소의 양은 As(V)가 As(in)보다 평균 87% 더 많은 것으로 확인됐다. 일반적인 흡착제에 As(V)는 As(IH)보다 흡착이 더잘되는 것으로 알려져 있는데(이희용 등, 2009), 제강 슬래그에 의한 비소 흡착량도 이와 동일한 경향을 갖는것을 확인할 수 있었다.
Table 5에서 Freundlich 모델의 상관계수(R2)값이 Langnwir 모델의 상관계수 값보다 더 높은 것을 확인할 수 있었다. 3.2에서 비소는 제강 슬래그의 철 성분에 직접 흡착될 뿐만 아니라 제강 슬래그에서 용출되어 나온 칼슘과 불용성 화합물을 형성하여 제강 슬래그에 침전된다는것을 확인하였는데, 이는 표면 단층 흡착을 가정한 Langmuir 모델보다 화학적 흡착과 함께 표면침전을 설명하는데 유용한 Freundlich 모델의 기본 가정에 더 잘 부합된다. 따라서, 제강 슬래그와 비소의 등온흡착 반응결과는 Freundlich 모델에 적용흐]는 것이 더 합리적인 것으로 판단된다.
적용하는 것이 더 합리적이었다. Freundlich 모델을 통해 등온흡착 실험을 해석한 결과, As(v)가 Ason) 보다 약 87% 더 높은 흡착량을 보였고, Freundlich 등온흡착식에서 얻은 N값과 悔값을 통해 As(V)가 As(ni)보다 제강 슬래그에의 흡착이 용이하고 많은 양이 흡착되는 것을 확인할 수 있다.
각 모델을 통해 예측한 평형 흡착량(%)은 비소의 초기농도가 증가함에 따라 증가하였고, 각각의 속도상수 (M, 勒는 초기농도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보였다. 동적흡착 실험결과를 두 모델에 적용한 결과, 상관계수의 평균값은 유사일차모델이 0.
동적흡착 실험결과를 두 모델에 적용한 결과, 상관계수의 평균값은 유사일차모델이 0.9765, 유사이 차 모델이 0.9814로, 제강 슬래그와 비소의 동적흡착 실험 결과는 유사이차모델에 적용시키는 것이 더 합리적이라는 것을 확인할 수 있었다.
5 사이 일 때 오염물질은 흡착제에 용이하게 흡착된다고 알려져 있고, K/의 값이 클수록 흡착제의 흡착능이 증가하는 것으로 알려져 있다(Jeon 등, 2006; 이현용 등, 2009). 따라서 본 실험에서 As(V)는As(Ⅲ)보다 灼값이 크고 As(V)의 N값이 0.1 ~ 0.5 인 것을 통해 As(V)가 As(Ⅲ)보다 제강 슬래그에 용이하게 흡착된다는 것을 확인할 수 있었다.
Weng과 Huang(1994)는 물질 구성 성분에 SiOz, AI2O3, Feo가 많을 경우 중금속 흡착제로 사용이 가능하며, SiO2, AI2O3, FeO3 성분들이 pH를 증가시킨다고 보고하였다. 따라서 제강 슬래그는 SiC)2, AI2O3, FeO3를 약 54% 포함하고 있어 중금속흡착 가능성이 높은 것으로 판단되며, 제강 슬래그의 pH 가 높은 이유는 약 38% 함유된 CaO, K2O, MgO의 영향인 것으로 분석되었다.
이는 유사이차모델을 통해 예측한 평형 흡착량이 등온흡착 실험에서 구한 평형 흡착량을 잘 모사한다는 것을 의미한다. 따라서 제강 슬래그와 비소의 흡착반응을 유사 이차모델에 적용하여 평가할 경우 흡착 특성을 분석하기가 용이함을 확인할 수 있었다.
낮은 농도를 보였다. 또한 붕소, 망간, 셀레늄, 아연, 철에 대한 분석 결과 O.lmgA, 보다 낮은 농도를 보여 제강 슬래그에 의한 2차 오염 가능성은 낮은 것으로 판단된다.
유사이사모델을 통해 동적흡착 실험을 해석한 결과, 등온흡착 실험결과와 유사하게 초기농도가 증가함에 흡착량이 증가하였고, As(V) 의 흡착량이 As(IH)보다 더높았다. 반응시간을 의미하는 완화 시간 또한 초기농도가 증가함에 따라 증가하였고 As(in)의 완화 시간이 As(V)보다 더 높아 제강 슬래그를 통한 비소의 제거 시 As(IH)가 As(V)보다 더 어려운 것으로 확인되었다.
7로 상승하였다. 반응용액의 pH 는 제강 슬래그의 영향으로 증가하다가 반응이 진행되면서 다소 감소하는 경향을 보였지만 항상 9이상의 염기상태로 존재하였고, 다른 초기농도에서도 동일한 경향을 보였다. 또한 As(V)도 As(Ⅲ)와 유사한 경향을 보이며 모두 염기상태로 존재하였다.
유사이사모델을 통해 동적흡착 실험을 해석한 결과, 등온흡착 실험결과와 유사하게 초기농도가 증가함에 흡착량이 증가하였고, As(V) 의 흡착량이 As(IH)보다 더높았다. 반응시간을 의미하는 완화 시간 또한 초기농도가 증가함에 따라 증가하였고 As(in)의 완화 시간이 As(V)보다 더 높아 제강 슬래그를 통한 비소의 제거 시 As(IH)가 As(V)보다 더 어려운 것으로 확인되었다.
체 분리된 슬래그는 충분한 시간 동안 자연 건조 상태로 보관 후 사용하였고 기본적인 물리화학적 성질은 Table 1에 나타내었다. 제강 슬래그는 높은 pH값을 갖는 알칼리성 물질인 것으로 확인되었고 주어진 입도에서 제강 슬래그는 일반모래와 같이 충분한 투수성을 보이며 반응벽체에 사용 가능할 것으로 판단되었다. 제강 슬래그의 화학적 구성물질을 파악하기 위해 XRF(X-ray Fluorescence Spectrometry, Shimadzu model XRF-1700)분석을 수행하였으며 실험결과를 Table 2에 나타내었다.
제강 슬래그에 대한 시간에 따른 비소 흡착량을 Fig. 3에 나타내었고 유사이차모델을 통해 비선형 추세선을도시한 결과, As(Ⅲ)와 As(V) 모두 일정 시간이 지나면서 평형 흡착량 값으로 수렴하는 경향을 보였다
흡착실험으로부터 구해진 모든 반응용액들에 비소와 공존하는 이온들의 농도를 분석한 결과 카드뮴, 크롬, 구리, 망간, 납, 셀레늄, 아연, 철의 농도는 0.01mg/L 이하로 존재하였고, 붕소, 알루미늄, 마그네슘, 황산염은 5mg/L 이하로 존재하였으며, 나트륨, 칼륨, 염소의 경우약 lOmg/L 값으로 존재하였다. 하지만 칼슘의 경우 30~ 50mg/L 사이의 값을 갖는 것으로 확인돼 용액 속에 존재하는 대부분의 이온은 칼슘인 것으로 확인되었다.
후속연구
4는 유사이차모델로 평형 흡착량을 예측한 것으로 비소의 초기 농도가 증가함에 따라 증가하는 양상을 보였으며, 같은 초기 농도에서 As(v)의 흡착량이 As(ni) 보다 큰 것을 확인할 수 있다. 또한 주어진 초기농도 범위에서 흡착량이 수렴하는 경향을 보이지 않는 것으로보아 이보다 더 높은 농도의 비소로 실험을 할 경우 더높은 흡착량을 보일 것으로 판단된다. Fig.
일반적인 흡착제에 As(V)는 As(IH)보다 흡착이 더잘되는 것으로 알려져 있는데(이희용 등, 2009), 제강 슬래그에 의한 비소 흡착량도 이와 동일한 경향을 갖는것을 확인할 수 있었다. 또한, 흡착을 통한 비소 제거시 대부분의 흡착물질은 As(Ⅲ)보다 As(V)에 대한 흡착능이 더 좋은 것으로 알려져 As(IH)를 As(V)로 산회시 키는방법에 대한 연구가 진행되고 있는데(정재현 등, 2006; 장윤영 등, 2006), 제강 슬래그를 흡착제로 활용해 비소를 제거할 때에도 As(UI)를 As(V)로 산화시킨다면 좀 더 효율적인 흡착반응을 기대할 수 있을 것으로 판단된다. Table 5에서 Freundlich 모델의 상관계수(R2)값이 Langnwir 모델의 상관계수 값보다 더 높은 것을 확인할 수 있었다.
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