[논문]응집공정을 이용한 하수처리수 중의 인 제거 Mechanism

한승우; 강임석

응집공정을 이용한 하수처리수 중의 인 제거 Mechanism
Removal Mechanism of Phosphorus in Wastewater Effluent using Coagulation Process 원문보기

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.32 no.8, 2010년, pp.774 - 779

초록
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염기도에 따라 제조된 PACl 응집제에 함유된 Al 가수분해종의 분석결과, 염기도 증가에 따라 단분자성 Al종이 감소하고 고분자성 Al종은 증가하였으며, 염기도 2.2에서 가장 많은 고분자성 Al종을 함유하고 있었다. 단분자성 또는 저분자성 Al 가수분해종을 주로 함유하고 있는 alum과 r=0인 PACl에서 인의 제거효율이 가장 높은 것으로 나타나, 효율적인 인의 제거를 위해서는 단분자성이나 저분자성 Al 종을 많이 함유한 응집제가 더 효과적이라고 판단된다.

Abstract ▼ AI-Helper

The experimental results for the analysis of aluminum hydrolysis species with PACls (polyaluminum chloride) prepared by different basicity (r value) showed that monomeric Al species were reduced while polymeric Al species were increased with an increase in basicity for PACls. The PACl with 2.2 of r value contained the highest amount of polymeric Al species. According to the experimental results for the phosphorus removal, the alum and PACl (r=0), which consisted of mainly monomeric Al species, were the most effective for phosphorus removal. Therefore, it was concluded that the Al coagulant containing higher amount of monomeric or lower molecular Al species would be more beneficial for phosphorus removal.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

따라서 본 연구에서는 2012년부터 강화되는 하수처리 방류수의 수질기준을 만족하기 위하여 하수처리수에 함유되어 있는 orthophosphate (PO₄^3-)와 T-P를 구분하여 alum과 PACl 응집제의 인 제거효율을 평가하고, Al(III)염 응집제에 함유되어 있는 Al 가수분해종과 인의 응집 mechanism 규명을 통하여 효과적인 인의 제거를 위한 적정 웅집제 선정조건을 도출하고자 하였다.

제안 방법

을 이용하였다. Ferron 분석법에 있어서 Ferron 시약과 Al 가수분해종과의 반응은 (1) 단분자성 Al 종은 Ferron 시약과의 반응이 빠르게 이루어져 반응 즉시 흡광도가 일정하게 되며, (2) 고분자성 Al 종은 Ferron 시약과 반응시간 동안 일정한 반응속도로 반응하여 평형에 이르면 일정한 흡광도를 유지하게 되며, (3) precipitate Al종은 Ferron 시약과 반응하지 않는다는 사실을 기초로 하여 제조한 응집제의 Al 가수분해종의 분포실험을 하였다.
Ferron 분석법을 이용하여 Al(III)염 응집제에 함유된 Al 가수분해 종을 분석하여 단분자성 Al 종, 저분자성 Al 종, 고분자성 Al 종 및 precipitate Al 종으로 구분할 수 있었다. 여기서 단분자성 Al 종은 Al(OH)₂⁺, Al(OH)²⁺ 등의 단분자 상태의 Al 종을 나타내며, 저분자성 Al 종은 Al₂(OH)₂⁴⁺, Al₃(OH)₄⁵⁺ 등의 2~3개의 Al을 함유하고 있는 저분자 형태의 Al 종을 나타낸다.
Fig. 4와 Fig. 5는 하수처리수에 대하여 alum과 염기도(r 값)에 따라 제조된 각 PACl 응집제를 사용하여 응집실험 후 T-P 및 PO₄^3--P의 제거효율을 각각 나타낸 것으로, 응집제 주입량은 Al mol/P mol 비로서 0.8:1, 1.0:1, 1.2:1, 1.4:1, 1.6:1, 1.8:1로 각각 주입하여 응집실험을 실시하였다. Fig.
염기도에 따른 PACl 응집제를 제조하여 Ferron 분석을 통해 PACl 응집제의 특성과 제조된 PACl 응집제와 alum을 이용한 응집실험을 통해 인의 응집 mechanism을 살펴본 결과 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
10은 수처리 현장에서 많이 사용되는 단분자 및 저분자성의 Al(III)종을 주종으로 하고 있는 alum과 고분자성 Al 종을 주종으로 하고 있는 PACl 응집제를 이용하여 하수처리수의 탁도와 PO₄^3--P의 제거효율에 대한 응집실험 결과를 각각 나타낸 것이다. 응집실험에 있어서 응집제 주입량은 Al mol/P mol 비로서 0.8:1, 1.0:1, 1.2:1, 1.4:1, 1.6:1, 1.8:1로 각각 주입하여 응집실험을 실시하였다. Fig.
응집실험은 Jar tester를 이용하였으며, 응집실험에서의 응집제별 주입농도는 P와 Al의 몰 비로 1:0.8, 1:1.0, 1:1.2, 1:1.4, 1:1.6, 1:1.8 (P mol:Al mol)로 각각 주입하여 실험을 하였다. 응집실험에 사용된 Jar tester는 Phipps & Bird사 것으로 paddle의 크기는 2.
혼합 30초 후에 1 cm 석영 cell을 사용하여 370 nm에서 흡광도를 측정한다. 총알루미늄의 측정은 ICP [Inductively coupled plasma, Thermo JARREL ASH (ICAP 61ETrace Analyzer)]를 사용하였고, monomeric Al 종은 반응 30초 후의 흡광도 수치로서 예측하여 정량화하였으며, Al 가수분해종과 Ferron 시약과의 총 반응시간은 Al-Ferron 착화합물 생성이 완료되어 흡광도의 변화가 나타나지 않는 120분으로 하였다.
하수처리 방류수 수질기준을 맞추기 위하여 Al(III)염 응집제에 의한 하수처리수의 인 제거효율을 평가하고, Al(III)염 응집제에 함유되어 있는 Al 가수분해종과 인의 응집기작 규명 및 인 제거를 위한 적정 웅집제 선정을 위한 응집실험을 실시하였다.

대상 데이터

즉, 염기도는 알루미늄의 가수분해에 의하여 생성되는 수소이온이 염기에 의하여 중화되는 정도를 나타내는 것이다. PACl 제조에 사용된 Al(III)염으로는 0.2 M AlCl₃ㆍ6H₂O을 사용하였으며, 염기로는 0.5 M NaOH를 다양한 농도로 정량적으로 주입하면서 PACl 응집제를 제조하였다.
본 연구에서 사용된 대상시료는 부산시 소재 A하수처리장의 최종 침전지 유입 직전의 폭기조 물을 채수하여 침전시킨 후 상징수를 대상 원수로 사용하였으며, 대상 원수의 수질은 Table 1과 같다.
5 L cm이며 교반속도를 조절할 수 있는 장치이다. 사용된 Jar는 2 L의 사각형 Jar를 사용하였으며, 교반속도는 급속혼화 250 rpm(평균속도경사, G = 550 sec^-1)과 완속혼합 30 rpm (G = 22 sec^-1)이었으며, 교반시간은 각각 1분과 30분으로 유지하였으며 교반 후 침전시간은 1시간으로 하였다. 침전 후 수면아래 10 cm 지점의 채수구를 통하여 채수한 다음 T-P와 orthophosphate (PO₄^3-)의 분석을 하였으며, 분석은 Standard methods¹⁴⁾에 따랐다.
응집실험에 사용된 Jar tester는 Phipps & Bird사 것으로 paddle의 크기는 2.5 W × 7.5 L cm이며 교반속도를 조절할 수 있는 장치이다.
응집실험에 사용된 응집제는 수처리 현장에서 일반적으로 사용되는 alum과 염기도별로 실험실에서 제조된 PACl을 사용하였다. PACl 응집제는 Al(III) 용액에 염기를 첨가하여 알루미늄을 가수분해시켜 제조하였다.

이론/모형

제조된 PACl 응집제에 함유되어 있는 Al 가수분해종의 분포는 Ferron 분석법^10~13)을 이용하였다. Ferron 분석법에 있어서 Ferron 시약과 Al 가수분해종과의 반응은 (1) 단분자성 Al 종은 Ferron 시약과의 반응이 빠르게 이루어져 반응 즉시 흡광도가 일정하게 되며, (2) 고분자성 Al 종은 Ferron 시약과 반응시간 동안 일정한 반응속도로 반응하여 평형에 이르면 일정한 흡광도를 유지하게 되며, (3) precipitate Al종은 Ferron 시약과 반응하지 않는다는 사실을 기초로 하여 제조한 응집제의 Al 가수분해종의 분포실험을 하였다.
사용된 Jar는 2 L의 사각형 Jar를 사용하였으며, 교반속도는 급속혼화 250 rpm(평균속도경사, G = 550 sec^-1)과 완속혼합 30 rpm (G = 22 sec^-1)이었으며, 교반시간은 각각 1분과 30분으로 유지하였으며 교반 후 침전시간은 1시간으로 하였다. 침전 후 수면아래 10 cm 지점의 채수구를 통하여 채수한 다음 T-P와 orthophosphate (PO₄^3-)의 분석을 하였으며, 분석은 Standard methods¹⁴⁾에 따랐다.

성능/효과

1) r 값에 따라 제조된 PACl 응집제의 Ferron 분석결과, r 값의 증가에 따라 단분자성 Al 종이 감소하고 고분자성 Al 종은 증가하는 것으로 나타났다. 이는 첨가된 염기의 OH이온이 Al 이온과의 착화합물 형성에 의한 고분자성 Al 성분으로 전이됨에 따른 것으로 판단된다.
2) Alum과 r 값이 0인 PACl에서 인의 제거효율이 가장 높은 것으로 나타났으며, PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 인의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 보이는 것으로 나타났다.
이는 PACl 응집제에 함유된 고분자성 Al 종이 가지는 높은 전하중화 능력에 의한 것으로 판단된다.²⁶⁾ 그러나 PO₄^3--P의 제거효율은 PACl 응집제 보다 단분자 및 저분자성의 Al 종을 주종으로 하고 있는 alum이 더욱 효과적인 것으로 나타났다. 따라서 하수처리수 중의 인에 대한 저감을 목적으로 수처리용 응집제를 고려한다면 PACl과 같은 고분자성 Al염 응집제 보다는 alum과 같은 단분자성 및 저분자성 Al 종을 주종으로 하고 있는 응집제의 선정이 필요하리라 판단된다.
3) Al염 응집제에 의한 인의 제거 mechanism은 높은 양의 전하를 띠고 있는 고분자성 Al 종에 의한 인의 침전물 형성보다는 단분자성 및 저분자성 Al 종이 인의 침전물 형성에 더욱 효과적이기 때문이라 판단된다.
4) pH 7 이하의 낮은 pH 영역에서 인은 수중의 OH- 이온이 감소됨에 따라 H₂PO₄^- 이온이 주종으로 불안정화 상태로 존재하고 있으며, Al(OH)_3(S)의 용해도가 감소함에 따라 낮은 pH 영역에서의 인 제거는 전하중화 및 Al(OH)_3(S)의 침전물 형성에 따른 응집기작이 주된 작용인 것으로 판단된다.
pH 7 이하의 낮은 pH 영역에서 인은 수중의 OH- 이온이 감소됨에 따라 H₂PO₄^- 이온이 주종으로 불안정화 상태로 존재하고 있다.⁵⁾ 그러므로 pH 5.5의 낮은 pH 영역에서 AlPO_4(s)의 침전물 형성에 의한 인의 제거효율은 전하중화 및 Al 침전물 형성에 따른 인과 알루미늄의 응집작용이 효과적으로 이루어져 나타난 것으로 판단된다.
⁴⁾ 따라서 생물학적인 처리공정에서의 인의 처리는 미생물에 흡수된 형태로 제거되어 지며, 화학적인 처리공정에서는 응집제와 화학적 또는 물리적으로 결합된 침전물의 형태로 제거되어 진다.⁵⁾ 저농도의 인을 효과적으로 제거하기 위해서는 일반적으로 생물학적 처리공정보다는 화학적 처리공정에서 응집-침전 또는 응집-여과 설비로 효과적인 인의 처리가 가능하며, 유입수질의 변동에 능동적으로 대처할 수 있는 특징을 가지고 있다.⁶⁾
2는 동일한 응집제에 함유되어 있는 고분자성 Al 종을 저분자성 Al 종과 고분자성 Al종으로 세분화하여 나타낸 것이다. Fig. 1과 같이 PACl의 r 값의 증가에 따라 단분자성 Al 종이 감소하고 고분자성 Al종은 증가하는 것으로 나타났다. 이는 첨가되는 염기의 OH이온이 알루미늄 이온과의 착화합물 형성에 의한 고분자성 Al 성분으로 전이됨에 따른 결과로서, 초기 Al(III)염에 대한 염기의 첨가량 및 첨가율은 고분자성 알루미늄 응집제의 제조에 있어 매우 중요한 인자라 알려져 있다.
3에 나타내었다. Fig. 3에서 나타난 바와 같이 하수처리장 유출수는 T-P 중 용존성 인이 96.5%를 차지하고 있었으며, 용존성 인 중에서는 PO₄^3--P의 함량이 2.76 mg/L로 T-P 3.34 mg/L의 79.7%를 차지하는 것으로 나타났으며, Tripolyphosphates, Pyrophosphates 등의 다중인산염과 유기인은 0.58 mg/L로 16.8%를 나타나, 부산 A하수처리장의 유출수중 인은 대부분이 용존성 인으로 존재하고 있으며, 용존성 인 중에서도 PO₄^3--P의 형태로 존재함을 알 수 있었다.
8:1로 각각 주입하여 응집실험을 실시하였다. Fig. 4에서 나타난 바와 같이 응집실험에 사용된 응집제 중에서 alum과 r 값이 0인 PACl에서 총인의 제거효율이 각각 60~92%와 59~90%로 가장 높은 것으로 나타났으며, r 값이 가장 높은 2.5의 경우에는 25~41%로 가장 낮은 T-P 제거효율을 나타내었다. 또한 PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 T-P의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 나타내는 것으로 나타났다.
또한 PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 T-P의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 나타내는 것으로 나타났다. Fig. 4의 응집제에 따른 T-P의 제거효율과 마찬가지로 Fig. 5의 응집제에 따른 PO₄^3--P의 제거효율에서도 alum과 r 값이 0인 PACl에서 PO₄^3--P의 제거효율이 각각 68~96%와 65~95%로 가장 높은 것으로 나타났으며, r 값이 가장 높은 2.5의 경우에는 29~45%로 가장 낮은 PO₄^3--P 제거효율을 나타내었다. 또한 PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 T-P의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 나타내었다.
Fig. 9와 Fig. 10에 나타난 바와 같이, 탁도의 경우는 고분성의 Al종을 주종으로 하고 있는 PACl 응집제의 경우에서 효과적으로 나타났다. 이는 PACl 응집제에 함유된 고분자성 Al 종이 가지는 높은 전하중화 능력에 의한 것으로 판단된다.
또한 본 실험에서 응집제의 비교를 위하여 일반적으로 수처리 현장에서 가장 많이 사용되는 alum에 대하여 Ferron 분석법을 이용하여 Al 종을 분석한 결과를 Table 2에 나타내었다. Table 2에서와 같이 alum의 경우에서는 단분자성 Al 종과 저분자성 Al 종이 각각 88.1%와 11.5%로 전체의 99.6%를 차지하고 있는 것으로 나타나, alum 응집제에 함유되어 있는 Al 종은 저분자성 Al 종이 대부분을 차지하고 있는 것으로 나타났다. 한¹³⁾의 실험결과에 의하면, 상업용 응집제로 사용되는 Alum의 경우 단분자성 Al(III)종이 90~97%를 유지하는 것으로 보고한 바가 있다.
따라서 인의 효과적인 제거를 위한 응집제는 고분자성 Al염 응집제 보다는 단분자성 및 저분자성 Al 종을 주종으로 하고 있는 alum이 적정한 응집제라 판단된다. 그리고 Al염 응집제에 의한 인의 제거 mechanism은 높은 양의 전하를 띠고 있는 고분자성 Al 종에 의한 인의 침전물 형성보다는 단분자성 및 저분자성 Al 종에 의한 침전물 형성이 더욱 효과적이라 판단된다. 또한 Al mol/P mol 비를 1.
그리고 Fig. 2의 결과를 살펴보면 r 값이 2.5의 경우에 있어서 전체 고분자성 Al 종을 가장 많이 함유하는 것으로 나타났으나, 세분화하여 살펴보면 고분자성 Al 종중에 저분자성 Al 종이 급격히 증가됨을 알 수 있다. 이는 염기를 다량 주입됨에 따라 단분자성 Al종에서 고분자성 Al종으로 전이되어 precipitate Al종으로 전이가 일어나는 것이 아니라, 단분자성 Al종에서 저분자성 Al종으로 전이되어 반응이 종료되어 고분자성 Al종으로 전이가 진행되지 않고 precipitate Al종으로의 전이가 진행되어 나타난 것으로 판단된다.
5의 경우에는 25~41%로 가장 낮은 T-P 제거효율을 나타내었다. 또한 PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 T-P의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 나타내는 것으로 나타났다. Fig.
5의 경우에는 29~45%로 가장 낮은 PO₄^3--P 제거효율을 나타내었다. 또한 PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 T-P의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 나타내었다. 생물학적 처리방식에 의해 처리된 하수처리수의 경우, 미생물에 의한 생성된 인의 형태는 응집과 같은 화학적 처리에 어려움이 야기되므로 T-P에 의한 처리효율이 PO₄^3--P의 제거율이 상대적으로 낮게 나타난 것으로 판단된다.
8의 pH에 따른 T-P 및 PO₄^3--P의 거동 형태는 AlPO_4(s)의 침전물에 의한 용해도 곡선과 유사한 것으로 나타났다. 즉 Al의 용해도가 가장 낮은 pH 6.0 부근에서 인의 제거효율이 가장 높은 것으로 나타났다. 따라서 인의 효과적인 제거를 위한 응집제는 고분자성 Al염 응집제 보다는 단분자성 및 저분자성 Al 종을 주종으로 하고 있는 alum이 적정한 응집제라 판단된다.

후속연구

5) 하수처리수에 대한 효과적인 화학적 응집을 통한 수질개선을 위해서는 처리목적 대상물질에 대한 실험을 통하여 적절한 응집제의 선정이 필요한 것으로 판단된다.
²⁶⁾ 그러나 PO₄^3--P의 제거효율은 PACl 응집제 보다 단분자 및 저분자성의 Al 종을 주종으로 하고 있는 alum이 더욱 효과적인 것으로 나타났다. 따라서 하수처리수 중의 인에 대한 저감을 목적으로 수처리용 응집제를 고려한다면 PACl과 같은 고분자성 Al염 응집제 보다는 alum과 같은 단분자성 및 저분자성 Al 종을 주종으로 하고 있는 응집제의 선정이 필요하리라 판단된다. 그러므로 하수처리수에 대한 효과적인 화학적 응집을 통한 수질개선을 위해서는 처리목적 대상물질에 대한 실험을 통하여 적절한 응집제의 선정이 필요한 것으로 판단된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	염기도에 따른 PACl 응집제를 제조하여 Ferron 분석을 통해 PACl 응집제의 특성과 제조된 PACl 응집제와 alum을 이용한 응집실험을 통해 인의 응집 mechanism을 살펴보고 얻은 결론은?	1) r 값에 따라 제조된 PACl 응집제의 Ferron 분석결과, r 값의 증가에 따라 단분자성 Al 종이 감소하고 고분자성 Al 종은 증가하는 것으로 나타났다. 이는 첨가된 염기의 OH이온이 Al 이온과의 착화합물 형성에 의한 고분자성 Al 성분으로 전이됨에 따른 것으로 판단된다. 2) Alum과 r 값이 0인 PACl에서 인의 제거효율이 가장 높은 것으로 나타났으며, PACl 응집제의 r 값이 증가할수록 인의 제거효율이 선형적으로 감소하는 경향을 보이는 것으로 나타났다. 3) Al염 응집제에 의한 인의 제거 mechanism은 높은 양의 전하를 띠고 있는 고분자성 Al 종에 의한 인의 침전물 형성보다는 단분자성 및 저분자성 Al 종이 인의 침전물 형성에 더욱 효과적이기 때문이라 판단된다. 4) pH 7 이하의 낮은 pH 영역에서 인은 수중의 OH- 이온이 감소됨에 따라 H2PO4- 이온이 주종으로 불안정화 상태로 존재하고 있으며, Al(OH)3(S)의 용해도가 감소함에 따라 낮은 pH 영역에서의 인 제거는 전하중화 및 Al(OH)3(S)의 침전물 형성에 따른 응집기작이 주된 작용인 것으로 판단된다.5) 하수처리수에 대한 효과적인 화학적 응집을 통한 수질개선을 위해서는 처리목적 대상물질에 대한 실험을 통하여 적절한 응집제의 선정이 필요한 것으로 판단된다.
	응집실험에 사용된 응집제는 무엇인가?	응집실험에 사용된 응집제는 수처리 현장에서 일반적으로 사용되는 alum과 염기도별로 실험실에서 제조된 PACl을 사용하였다. PACl 응집제는 Al(III) 용액에 염기를 첨가하여 알루미늄을 가수분해시켜 제조하였다.
	실험에서의 염기도는 무엇을 뜻하는가?	7~9) 이 때 미리 가수분해시키기 위하여 첨가되는 염기의 첨가율을 염기도라 하며 이를 r (=OHadded/AlT)로 표시하였다(이하 염기도는 r 값이라 표시함). 즉, 염기도는 알루미늄의 가수분해에 의하여 생성되는 수소이온이 염기에 의하여 중화되는 정도를 나타내는 것이다. PACl 제조에 사용된 Al(III)염으로는 0.

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표제어: PCR

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용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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