[논문]식품을 통한 다이옥신류의 노출 평가

오금순; 서정혁; 백옥진; 김미혜; 이광호

doi:10.5806/ast.2010.23.6.595

식품을 통한 다이옥신류의 노출 평가
Exposure assessment of dioxins through foods 원문보기

분석과학 = Analytical science & technology, v.23 no.6, 2010년, pp.595 - 606

오금순 (식품의약품안전청) , 서정혁 (식품의약품안전청) , 백옥진 (식품의약품안전청) , 김미혜 (식품의약품안전청) , 이광호 (식품의약품안전청)

초록
AI-Helper

4년 동안(2004-2007) 국내 유통중인 식품 총 221건을 구입하여 다이옥신류(PCDD/DF + 다이옥신유사 PCBs)를 동위원소희석법을 이용하여 분석하였고, 한국인의 다이옥신 1일 노출량을 산출하였다. 식품 중 다이옥신류의 검출량은 2004년과 2005년은 오염도 자료에 1998 WHO TEF값을, 2006년부터는 오염도 자료에 2005 WHO TEF값을 사용하여 다이옥신류 함량을 산출하였으며, 평균 검출량은 백미는 < 0.01 pg TEQ/g, 소고기 0.13 pg TEQ/g, 돼지고기 0.07 pg TEQ/g, 닭고기 0.04 pg TEQ/g, 우유 0.04 pg TEQ/g, 치즈 0.05 pg TEQ/g, 계란(노른자)는 0.13 pg TEQ/g, 수산물 중 고등어는 1.35 pg TEQ/g, 삼치 1.03 pg TEQ/g, 갈치 1.00 pg TEQ/g, 조기 0.16 pg TEQ/g, 명태 0.11 pg TEQ/g, 장어 0.52 pg TEQ/g, 굴 0.32 pg TEQ/g, 꽃게 0.14 pg TEQ/g 수준으로 조사되었다. 식품을 통한 한국인의 다이옥신류의 노출량은 체중 1 kg 당 1일 0.47 pg TEQ로 다이옥신류의 TDI (4 pg TEQ/kg bw/day) 대비 약 11%수준으로 조사되었으며, 이 수준은 건강상 위해가 없는 것으로 평가되었다.

Abstract ▼ AI-Helper

A total 221 samples of the retailed foods collected from 2004 to 2007 was examined to estimate the level of dioxins(29 congeners) by the isotopic dilution method, and the exposure of population of Korean to dietary of dioxins was performed. Dioxins levels were calculated using TEF values established in 1998 and 2005, respectively. The average levels (pg TEQ/g) were less than 0.01 for polished rice, 0.04 (poultry)-0.13 (beef) for meats, 0.04 (milk)-0.05(cheese) for milk and dairy products, 0.13 for egg (york, only) and 0.11 (alaska pollack)-1.35 (pacific mackerel) for fishes. The estimated daily intake of Korean through foods was 0.47 pg TEQ/kg bw/day, and it was estimated as about 11% to tolerable daily intake (TDI; 4 pg TEQ/kg bw/day) of Korea and Japan. Consequently, it was concluded that there was no health risk.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 2004년~2007년까지 국내에 유통되고 있는 주요 식품을 대상으로 다이옥신류 17종, DLPCBs 12종에 대해 오염도 실태 조사한 결과를 토대로 한국인이 식품으로부터의 다이옥신 노출량을 평가하였기에 이에 보고하고자 한다.

제안 방법

국내 유통 중인 식품 총 221건을 대상으로 4년 동안(2004-2007) 다이옥신류(29종 동족체)의 검출량과 우리나라 국민들의 하루 섭취량 및 한국인의 평균 체중을 근거로 다이옥신의 노출평가를 실시하였다. 식품 중 다이옥신류의 검출량은 2004 년과 2005년은 오염도 자료에 1998 WHO TEF값을, 2006년부터는 오염도 자료에 2005 WHO TEF값을 사용하여 다이옥신류함량을 산출하였다.
Sunnyvale, CA, USA)를 이용하여 추출하였다. 다이옥신 추출과 마찬가지로 공시료(blank),정밀 회수율 측정용 시료(QC) 및 모든 시료에 DL-PCBs 회수율 측정용 표준물질(WP-LCS)를 첨가하였다(Fig. 1).
다이옥신(PCDDs/Fs) 17종 및 DL-PCBs 12종 동족체 분석을 위한 기기분석조건은 Table 1과 같다. 다이옥신(PCDDs/Fs) 및 DL-PCBs의 정량은 동위원소 희석법에 따라 시험용액에서 검출된 대상 물질과 내부 표준물질과의 피크 면적비를 측정하여 계산하였다. 정성 및 정량은 Finnigan사의 DFS (Double Focusing Sector) Mass Spectrometer로 측정하고 정량분석프로그램(Xcalibur 2.
다이옥신(PCDDs/Fs) 분석을 위해 균질화된 시료 AC15-20 g를 무수황산나트륨을 가하여 잘 혼합한 후 다이옥신 회수율 측정용 표준물질(EPA-1613 LCS)를 첨가하고 디클로로메탄 : n-헥산(1:1, v/v) 혼합용액 300 mL를사용하여24시간동안 Soxhlet추출(5 cycle/hr) 하여 농축하였다. 따로, 공시료 및 정밀회수용 대조시료도 동일하게 시험하였다.
다이옥신류 시료 분석을 위한 고분해능가스크로마토그래피(HRGC; HighResolutionGas Chromatography)는 캐필러리 칼럼 DB-5MS (60 m×0.25 mm×0.25 µm)이 부착된 Thermo trace GC Ultra (Thermo Finnigan, Bremen, Germany)를 사용하였고, 고분해능질량분석기(HRMS: High Resolution Mass Spectrometer)는 DFS (Thermo Finnigan, Bremen, Germany)를 사용하였다.
다이옥신류(PCDDs/Fs, DL-PCBs 포함) 시료 정제를 위한 자동 정제용 컬럼 크로마토그래피(DPS: Dioxin Prep System)로 Power-Prep (FMS, Waltham, USA)을 사용하였다. 다이옥신류 시료 분석을 위한 고분해능가스크로마토그래피(HRGC; HighResolutionGas Chromatography)는 캐필러리 칼럼 DB-5MS (60 m×0.
275 g를 충전)을 사용하였다(FMS, Waltham, MA, USA). 모든 시료에 대해서는 자동화된 칼럼 크로마토그래피 공정 전에 불순물을 제거할 목적으로HDPE(High-density polyethylene) filter (Lida corp., 11-387-50, Kenosha, WI. USA)를 사용하였다.
1-800 ng/mL로 조제하여 검량선을 작성하였다. 분석 전 기기상태를 점검하기 위해 10 ng/mL 농도인 표준액을 사용하여 매일 점검하였다.
분액 깔때기에 소량의 유리솜, 무수 황산나트륨, 산성실리카겔(10 g/지방 1 g)의 순서로 충진하고 n-헥산으로 산성실리카겔을 활성화 시킨 후, 지방 함량 측정이 끝난 시료를 가하였다. 약 20분간 반응 후 n-헥산 150 mL로 용출시켰으며 용출액을 수욕상에서 회전감압 농축기(40 ^oC)로 농축하였다.
식품 중 다이옥신류의 검출량, 2005년 국민건강·영상 조사표11의 대상 식품별 한국인의 1일 섭취량(g/day) 및 전국 평균 체중(55 kg)12을 고려하여 한국인들의 노출량을 추정하였으며, 우리나라의 일일섭취한계량(TDI) 4 pg TEQ/kg bw/day과 비교하였다.
정제가 끝난 각각의 용출액은 Turbo-vap concentration workstation 및 N-EvapTM (Buchi, Flawill, Switzerland) 사용하여 농축하였으며, 다이옥신(PCDDs/Fs) 용출액(II)에는 다이옥신류용 실린지 첨가용 내부표준물질 ISS (EPA 1613 ISS) 100 µL를, DL-PCBs 용출액(I)에는 DL-PCBs용 ISD (WP-ISS) 100 uL를 각각 첨가하여 HRGC/HRMS용 시험용액으로 사용하였다.
이어서 n-헥산:디클로로메탄(50:50, v/v) 혼합액 120 mL로 알루미나 컬럼을 용출시켜 용출액을 카본 컬럼에가하고에칠아세테이트:벤젠(50:50, v/v) 혼합액 4 mL 및 n-헥산 10 mL의 순으로 방해물질을 제거한 다음 톨루엔 55 mL로 역용리하여 다이옥신(PCDDs/Fs) 용출액(II)으로 하였다. 정제는 1회에 5시료씩 실시하였다. 정제가 끝난 각각의 용출액은 Turbo-vap concentration workstation 및 N-Evap^TM (Buchi, Flawill, Switzerland) 사용하여 농축하였으며, 다이옥신(PCDDs/Fs) 용출액(II)에는 다이옥신류용 실린지 첨가용 내부표준물질 ISS (EPA 1613 ISS) 100 µL를, DL-PCBs 용출액(I)에는 DL-PCBs용 ISD (WP-ISS) 100 uL를 각각 첨가하여 HRGC/HRMS용 시험용액으로 사용하였다.

대상 데이터

2004-2007년 동안 국내 유통중인 곡류(백미) 14건, 육류 60건(쇠고기 22건, 돼지고기 22건, 닭고기 16건), 유가공품 28건(우유 12건, 치즈 16건), 알류(계란; 노른자) 16건 및 수산물 103건(고등어 14건, 삼치 14건, 갈치 14건, 조기 8건, 명태 11건, 장어 14건, 굴 14건, 꽃게 14건), 총 221건을 주요 5개 도시(서울, 대전, 부산, 광주, 강릉)에서 구입하여 가식부(수산물의 경우 내장을 제외한 근육)만 분리하여 시료로 사용하였다.
다이옥신(PCDDs/Fs) 및 DL-PCBs 표준물질은 미국 EPA Method 1613¹⁰에 따라 제조된 제품을 구입하여 사용하였다. 시약은 디클로로메탄, n-헥산, 노난(dioxins용, Wako Pure chemical Inc.
다이옥신(PCDDs/Fs)s의 검량용 표준물질(EPA-CSL, EPA-1613 CS-0.5, EPA-1613 CS-1.0, EPA-1613 CS2.0, EPA-1613 CS-3.0), 회수율측정용 표준물질(LCS: EPA-1613 LCS), 내부표준물질(ISS: EPA-1613 ISS), 검출표준물질(WD;Window Defining)과 DL-PCBs 검량용 표준물질(CS: WP-CVS), 회수율측정용 표준물질(LCS: WP-LCS), 내부표준물질(ISS: WP-ISTD), 검출표준물질(WD: WP-STK)은 미국 EPA 1613 방법¹⁰에 따라 그대로 사용하였고, 정밀 회수용 표준물질(EPA1613 PAR, WP-STOKE)은 노난으로 조제, 희석하여 4 ng/mL로 만들어 사용하였다
시약은 디클로로메탄, n-헥산, 노난(dioxins용, Wako Pure chemical Inc. Osaka, Japan), 메탄올, 아세톤, 톨루엔(GC-MS용, Burdick & Jackson Co., Muskegon, MI. USA), 황산(초미량분석용, Wako Pure chemical Inc. Osaka, Japan), 에틸에테르, 무수황산나트륨(잔류농약분석용, Wako Pure Chemical Inc. Osaka, Japan), 옥살산칼륨(Junsei Chemical. Japan), 1M 수산화나트륨 용액(Wako Pure chemical Inc. Osaka, Japan)을 사용하였다.
Osaka, Japan)을 사용하였다. 전처리에 사용한 물은 18 mO 이상을 사용하였다. Glass wool 및 cellulose thimble(Supelco inc.

데이터처리

다이옥신(PCDDs/Fs) 및 DL-PCBs의 정량은 동위원소 희석법에 따라 시험용액에서 검출된 대상 물질과 내부 표준물질과의 피크 면적비를 측정하여 계산하였다. 정성 및 정량은 Finnigan사의 DFS (Double Focusing Sector) Mass Spectrometer로 측정하고 정량분석프로그램(Xcalibur 2.0)을 이용하였다. 각각의 시료에서 정량된 값은 WHO-TEFs (Toxic Equivalency Factors)를 적용하여 TEQ (Toxic Equivalents)로 환산하였다.

이론/모형

0)을 이용하였다. 각각의 시료에서 정량된 값은 WHO-TEFs (Toxic Equivalency Factors)를 적용하여 TEQ (Toxic Equivalents)로 환산하였다.
다이옥신(PCDDs/Fs)의 검량선은 미국 EPA 1613 방법¹⁰에 따라 Wellington사의 EPA-CSL, EPA-0.5, EPA-1.0, EPA-2.0, EPA-3.0을 이용하여 5개의 농도범위로 2,3,7,8-TCDD 및 2,3,7,8-TCDF는 0.1-10 ng/mL, OCDD와 OCDF는 1.0-100 ng/mL, 그 외 동족체는 0.5~50 ng/mL, DL-PCBs는 0.1-800 ng/mL로 조제하여 검량선을 작성하였다. 분석 전 기기상태를 점검하기 위해 10 ng/mL 농도인 표준액을 사용하여 매일 점검하였다.
추출액을 회전감압기(30)를 이용하여 항량이 될 때까지 농축하고, 중량법에 따라 지방 함량을 계산하였다.

성능/효과

18(1999년) pg TEQ/kg bw/day의 수준이며, 이중 수산물이 50% 이상 차지하고, 수산물과 육류, 유가공품을 합하여 약 90% 이상 차지하고 있다고 보고한 바 있다.¹⁶ 또한, 일본의 다이옥신류의 TDI 4 pg TEQ/kg bw/day 대비 식품을 통한 1일 노출량은 약 39% (2004년)-55% (1999년)으로 조사되었으며, 이는 우리나라 국민들이 식품으로부터 노출되는 1일 노출량보다 높은 것으로 조사되었다.¹³
2004년부터 2007년까지 다이옥신류 모니터링 결과를 토대로 한국인 1인당 1일 식품섭취량을 근거로 1일 노출량을 산출한 결과, 식품을 통한 다이옥신류 1일 노출량은 24.46 pg TEQ/person/day이고, 한국인 전체 평균 체중 55 kg을 고려할 때 노출량은 0.47 pg TEQ/kg bw/day로 다이옥신류의 TDI [4 pg TEQ/kg bw/day (TDI)×55 kg bw=220 pg TEQ/person/day] 대비 약 11%수준으로 조사되었으며, 이 수준은 건강상 위해가 없는 것으로 평가되었다.
PCDDs/Fs와 DL-PCBs (총 29종 동족체)의 검출한계는 PCDDs/Fs 0.01-0.04 pg/g, DL-PCBs 0.01-0.02 pg/g이였고, 회수율은 PCDDs/Fs 93.1-101.4%, DL-PCBs 99.0-102.4%였다(Table 4).
본 연구에서 조사된 식품(수산물 제외)을 대상으로 각 식품별 지방함량을 고려한 다이옥신 검출량은 소고기(평균 지방함량 23.8%) 0.54 pg TEQ/g fat, 돼지고기(평균 지방함량 33.8%) 0.21 pg TEQ/g fat, 닭고기(평균 지방함량 10.2%) 0.39 pg TEQ/g fat, 계란(평균 지방함량 34.1%) 0.38 pg TEQ/g fat, 유가공품 0.80 pg TEQ/g fat(치즈 포함)으로, 유럽연합(EU)7에서 규정한 다이옥신류 기준치에 비해 매우 낮은 수준이였고, 우리나라8에서 규정하고 있는 PCDDs/Fs (17종)에 대한 식육 기준치에 비해서도 매우 낮은 수준이였다.
식품 중 PCDDs/Fs와 DL-PCBs의 검출량 비교는 Table 6과 Fig. 4에서 보듯이 곡류, 육류, 유가공품, 알류 및 일부 수산물(조기, 명태, 굴, 꽃게)는 유사한 수준으로 큰 차이를 보이지 않은 반면, 수산물 중 삼치와 갈치는 PCDDs/Fs에 비해 DL-PCBs의 검출량이 약 3배정도 더 많았고, 고등어와 장어는 약 2배정도 더 많이 검출되는 패턴을 보여주었다. 수산물 중 일부 어류의 경우 다이옥신류 중 DL-PCBs의 검출량은 약 60-70% 이상 차지한 것으로 조사되었다.
오염도 결과는 곡류 중 백미는 <0.01 pg TEQ/g 수준이고, 육류 중 소고기 0.13 pg TEQ/g, 돼지고기 0.07 pg TEQ/g, 닭고기 0.04 pg TEQ/g, 유제품 중 우유 0.04 pg TEQ/g, 치즈 0.05 pg TEQ/g, 알류 중 계란의 노른자는 0.13 pg TEQ/g, 수산물 중 고등어는 1.35 pg TEQ/g, 삼치 1.03 pg TEQ/g, 갈치 1.00 pg TEQ/g, 조기 0.16 pg TEQ/g, 명태 0.11 pg TEQ/g, 장어 0.52 pg TEQ/g, 굴 0.32 pg TEQ/g, 꽃게 0.14 pg TEQ/g 수준으로 조사되었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	다이옥신류가 발생하는 요인들은 무엇이 있는가?	다이옥신류는 자동차 배기가스, 산불, 쓰레기 소각 등 다양한 배출원으로 환경 중에 오염될 수 있으며 심지어 담배에서도 발생한다. 따라서 일생을 살아가면서 이들 화합물에 의한 노출은 건강에 위해가 없도록 노출수준에 대한 지속적인 관리가 필요하다.
	일본의 경우, 식품별 지방함량을 고려한 다이옥신 검출량 중 수산물에 대해 조사한 결과는 어떠하였는가?	일본의 경우, 1999년부터 2004년까지 6년 동안 조사한 수산물의 다이옥신류 검출량은 0.44-0.98 pg TEQ/g 수준으로 우리나라와 유사한 수준으로 조사되었다.13
	다이옥신이란 무엇인가?	다이옥신은 폴리염화디벤조다이옥신류(Polychlorinated-dibenzo-p-dioxins, PCDDs, 75종) 및 폴리염화디벤조퓨란류(Polychlorinated dibenzofurans, PCDFs, 135종) 210개 동족체의 혼합물을 통칭하며, 이 중 2,3,7,8-TCDD(Tetrachlorinatedibenzo-p-dioxin)를 포함한 17개 동족체가 독성이 높은 것으로 알려져 있다. 또한, 다이옥신 이외에 폴리염화비페닐(PCBs; Polychlorinated-biphenyls)의 동족체(209종) 중 다이옥신류와 유사한 독성을 갖는 다이옥신 유사 PCBs (이하 DL-PCBs; dioxin-like PCBs 또는 co-planar PCBs) 12종을 포함하여 총 29종을 다이옥신류라 한다.

참고문헌 (17)

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상세보기
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상세보기
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상세보기
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J. K. Huwe, G. L. Larsen, polychlorinated dioxins, furans, and biphenyles, and polybrominated diphenyl ethers in a U.S. meat market basket and estimates of dietary intake. Environ Sci Technol, 39, 5606-5611(2005).

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A. de Mul, M. I. Baker, M. J. Zeilmaker, W. A. Traag, S. P. J. van Leeiwen, R. L. A. P. Hoogenboom, P. E. Boon and J. D. van Klaveren, Dietary exposure to dioxins and dioxin-like PCBs in the Netherlands anno 2004, Regulatory Toxic. and Pharm., 51, 278-287(2008).

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용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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