[논문]서울과 고산의 PM2.5 수분함량 계절 특성

이형민; 김용표

doi:10.5572/kosae.2010.26.1.094

서울과 고산의 PM2.5 수분함량 계절 특성
Seasonal Characteristics of PM2.5 Water Content at Seoul and Gosan, Korea 원문보기

한국대기환경학회지 = Journal of Korean Society for Atmospheric Environment, v.26 no.1, 2010년, pp.94 - 102

이형민 (이화여자대학교 환경공학과) , 김용표 (이화여자대학교 환경공학과)

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Water content of $PM_{2.5}$ (particles in the atmosphere with a diameter of less than or equal to a nominal $2.5{\mu}m$) was estimated by using a gas/aerosol equilibrium model, SCAPE2, for the particles collected at Seoul and Gosan, Korea. From measured and analyzed characteristics of the particles, the largest difference between Seoul and Gosan is the proportions of total ammonia (t-$NH_3$=gas phase $NH_3$+particle phase ${NH_4}^+$), total nitric acid (t-$HNO_3$=gas phase $HNO_3$+particle phase ${NO_3}^-$) and sulfuric acid ($H_2SO_4$). Even though both sites have sufficient t-$NH_3$ to neutralize acidic species such as $H_2SO_4$, t-$HNO_3$, and t-HCl (total chloric acid=gas phase HCl+particle phase $Cl^-$), equivalent fraction of t-$NH_3$ and t-$HNO_3$ are higher at Seoul and $H_2SO_4$ is higher at Gosan. Based on the modeling result, it is identified that the $PM_{2.5}$ at Seoul is more hygroscopic than Gosan if the meteorological conditions are the same. To reduce water content of $PM_{2.5}$, and thus, mass concentration, control measures for ammonia and nitrate reduction are needed for Seoul, and inter-governmental cooperation is required for Gosan.

주제어

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문제 정의

이 연구에서는 대한민국에서 가장 높은 인구밀도를 가진 서울과 국가 배경농도 지역인 고산에서의 측정 자료를 바탕으로 입자 조성을 비교하고, 모델 계산결과를 바탕으로 이들의 수분함량 특성을 계절 별로 살펴봄으로써 각 지역에서 입자의 수분함량에 영향을 미치는 대기오염물질을 파악하고, 어떤 대기오염물질에 우선적으로 대책이 필요한지 생각해 보았다.

제안 방법

두 지역 모두 PM2.5를 채취하여 총 질량을 측정하고, 기체상의 암모니아(NH₃), 염소(HCl), 질산(HNO₃)과 입자상의 나트륨(Na⁺), 황산염(SO₄^2-), 질산염 (NO₃^-), 암모늄염(NH₄⁺), 염산염(Cl^-), 칼륨(K⁺), 칼슘(Ca²⁺), 마그네슘(Mg²⁺)의 질량농도를 분석했다.

대상 데이터

고산의 측정자료는 국립환경과학원의 연구보고서(NIER, 2007)로부터 인용하였다. 1996년 3월, 12월~1997년 1월, 9~10월, 12월, 1998년 11월, 1999년 4, 6월, 2000년 3, 6, 11월, 2001년 4, 8, 11월, 2002년 3~4월, 2005년 10월, 2006년 1, 4, 6, 10월, 2007년 1월에 3단 필터팩을 이용해 측정한 24시간 평균 농도로 총 118일의 자료를 사용했다. 이때의 기온과 상대습도는 기상청에서 제공하는 고산 기상대의 자료이다.
고산의 측정자료는 국립환경과학원의 연구보고서(NIER, 2007)로부터 인용하였다. 1996년 3월, 12월~1997년 1월, 9~10월, 12월, 1998년 11월, 1999년 4, 6월, 2000년 3, 6, 11월, 2001년 4, 8, 11월, 2002년 3~4월, 2005년 10월, 2006년 1, 4, 6, 10월, 2007년 1월에 3단 필터팩을 이용해 측정한 24시간 평균 농도로 총 118일의 자료를 사용했다.
1996년 3월, 12월~1997년 1월, 9~10월, 12월, 1998년 11월, 1999년 4, 6월, 2000년 3, 6, 11월, 2001년 4, 8, 11월, 2002년 3~4월, 2005년 10월, 2006년 1, 4, 6, 10월, 2007년 1월에 3단 필터팩을 이용해 측정한 24시간 평균 농도로 총 118일의 자료를 사용했다. 이때의 기온과 상대습도는 기상청에서 제공하는 고산 기상대의 자료이다.
다른 하나는 Kim (2006)이 서울시 성북구 한국과학기술연구원에서 3단 필터팩과 디누더를 이용해 측정한 12시간 평균농도를 24시간 평균 농도로 환산하였으며, 2004년 11월과 2005년 1~3, 7월 중 37일의 자료를 이용했다. 이때의 기온과 상대습도는 기상청에서 제공하는 종로구 기상대의 자료를 이용했다. 디누더의 사용은 필터팩에서 입자가 포집되는 동안 높은 온도에서 기체상으로 상 변화하는 질산 등을 잡아주기 때문에 측정 오차를 줄인다(Kim, 2006).

이론/모형

활동도 또는 활동도 계수를 구하는 방법은 여러가지가 있는데 SCAPE2에서는 세 가지, Bromley(Bromley, 1973), Pitzer(Pitzer, 1986; Pitzer and Kim, 1974), K-M(Kusik and Meissner, 1978) 중에 선택할 수 있다. 본 연구에서는 전반적인 수용액 농도범위에 적용 가능한 K-M방법을 이용했다.
입자의 수분함량을 구하기 위해서는 Pitzer방법이나 K-M방법과 결과에 차이가 없으면서 계산이 간편한 ZSR방법(Stokes and Robinson, 1966; Zdanovskii, 1948)을 이용한다.
입자의 수분함량을 예측하기 위해 기체/입자 평형모델인 SCAPE2 (Meng et al., 1998; Kim et al., 1993a,b)를 이용했다. SCAPE2는 입자의 수분함량 이외에도, 열역학적 평형상태에서 물질의 기체상/입자상 질량분배 및 입자로 존재할 때의 성상이 고체인가 수용액상인가를 비롯해 입자의 산도와 조해점을 계산할 수 있다.

성능/효과

즉, 입자의 조성으로 비교했을 때는 서울의 입자가 고산의 입자에 비해 수분을 더 잘 흡수 할 수 있는 성질이라고 말할 수 있다. 그러나 입자의 수분함량은 입자의 무기이온 조성 이외에도 기온과 상대습도의 영향을 받는데, 고산이 연중 큰 변화가 없는 기온과 항시 높은 상대습도로 인해 단위 이온당 수분함량은 더 큰 것으로 나타났다.
대기 중 PM_2.5의 무기이온 성분 측정값을 비교해 본 결과, 서울에는 산성물질을 모두 중화시킬 만큼 충분한 암모니아가 존재하며 질산의 농도가 높은 반면 고산에는 상대적으로 암모니아의 비율이 적고 황산의 농도가 높았다. 그렇기 때문에 서울에서는 사계절 모두 질산암모늄과 같이 흡습성이 좋은 입자가 출현하였으며 여름을 제외한 모든 계절에 가장 큰 비율을 차지했지만, 고산에서는 모든 계절에 황산암모늄이 가장 큰 비율을 차지하였으며 겨울을 제외하고는 질산암모늄이 출현하지 않았다.
또한 서울에서는 NO₃^-와 Cl^-와 결합한 입자가 여름을 제외한 모든 계절에 상당량 생성되었던 것에 반해, 고산에서는 겨울에 NH₄NO가 생성된 것을 제외하면 모두 SO₄^2- 화합물만 생겼다. 모든 계절에(NH₄)₂SO₄가 가장 큰 비율을 차지하고 있으며, 수분함량이 크게 증가하는 상대습도는 60%였고 (NH₄)₂SO₄이 줄면서 수분함량이 크게 늘었다.
그러나 봄과 가을에는 상대습도가 낮아 W/TI가 커지지 않았고, 여름에는 상대습도가 높았지만 황산암모늄이 압도적으로 큰 비율을 차지하고 있어, W/TI의 증가로 이어지지는 않았다. 이온조성, 기온, 상대습도의 세 가지 조건이 골고루 충족된 가을에 가장 높은 W/TI를 보였다. 상대습도가 낮은 지역적 특성상 서울 입자의 W/TI는 고산에 비해 전반적으로 낮지만, 이온조성은 고산에 비해 수분을 많이 흡수할 수 있는 조건이다.
이온조성과 기온은 기존의 조건으로 유지하고 상대습도만 80%로 변화시켰을 때의 W/TI를 계산해 본 결과, 서울 봄: 142, 여름: 143, 가을: 151, 겨울: 140 (%), 고산 봄: 134, 여름: 119, 가을: 141, 겨울: 147 (%)로 나타났다. 겨울을 제외하고는 서울이 고산에 비해 W/TI가 크다.
총 암모니아는 서울과 고산 모두 존재하는 산성물질을 중화시킬 수 있는 충분한 양이다.

후속연구

즉, 서울의 입자는 상대습도 조건만 충족된다면 질량, 크기 농도가 증가하고, 광학적 특성이 변화할 잠재력이 고산의 입자에 비해 큰 것이다. 기상조건은 인위적으로 제어할 수 없는 부분이므로, 서울의 입자에서 암모니아와 질산염의 농도를 줄일 수 있는 방안이 연구되어야 한다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	미세입자(PM2.5)의 수분함량은 무엇에 영향을 미치나?	미세입자(PM2.5)의 수분함량은 그 입자의 크기와 질량농도, 광학적 성질에 영향을 미친다. 입자의 수분함량은 기온과 상대습도, 그리고 대기 중 기체상, 입자상의 미량성분 농도에 의해 결정되며, 특히 입자가 수분을 흡수할 수 있는 정도는 입자를 구성하는 흡습성 성분 조성에 따라 수분을 흡수할 수 있는 정도가 달라진다.
	PM2.5 조성의 특징은?	5는 주로 대기 중에서 기체상 오염물질들의 반응에 의해 형성되는 2차 입자(secondary aerosol) 이므로 PM2.5의 조성은 대기 중 기체상 1차 오염물질의 농도 조성을 반영하게 되는데, 황산염, 질산염, 염산염, 암모늄염 등의 무기이온이 큰 비율을 차지하고 있다(Ansari and Pandis, 1998). 이러한 이온들은 단일염으로 입자를 형성하고 있을 때(예를 들어, NH4NO3, NH4Cl, (NH4)2SO4) 수분을 흡수하기 시작하는 상대습도인 조해점(deliquescence relative humidity, DRH)이 각기 다르다.
	여러 가지 염으로 입자가 구성된 PM2.5의 수분함량은, 무엇에 의해 결정되나요?	조해점 이후의 상대습도에 대해 수분함량이 증가하는 정도도 단일염의 종류에 따라 다르다. 따라서 단일염이 아닌 여러 가지 염으로 입자가 이루어져 있을 때에는 각 염들의 구성비율이 입자의 수분함량을 결정하게 된다. 예를 들어, 같은 질량의 입자일지라도 흡습성이 큰 질산암모늄의 비율이 크다면 수분함량이 많아지고, 상대적으로 흡습성이 작은 황산암모늄의 비율이 크다면 수분함량이 적어지는 것이다.

참고문헌 (24)

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