[논문]준이차원 전하밀도파 CeTe2의 각분해 광전자 분광 연구

김대현; 이현진; 강정수; 김형도; 민병훈; 권용성; 김준원; 민병일

doi:10.4283/jkms.2010.20.5.173

초록
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이 연구에서는 각분해 광전자 분광법(angle-resolved photoemission spectroscopy: ARPES)을 시용하여 전하밀도파(chargedensity-wave: CDW)를 형성하는 물질인 $CeTe_2$의 전자구조를 연구하였다. $CeTe_2$의 ARPES 데이터에서는 분산적인 띠들이 분명하게 관찰되었다. $CeTe_2$의 일정에너지(constant energy: CE) 맵에서는 4중 대칭성(fourfold symmetry)이 관찰되었으며, 그 형태가 문헌에 있는 $CeTe_2$의 CE 맵과 유사하였다. 이러한 발견은 $CeTe_2$의 CDW 형성이 $2{\times}2$ 형태의 살창 변형에 의한 것임과 4f 전자들이 $CeTe_2$의 CDW 형성에 별다른 기여를 하지 않는다는 것을 나타낸다. 이 연구로부터 $CeTe_2$에서 페르미 준위 근처의 전자들은 주로 Te(1) 5p와 Ce 5d 전자들이며 Te(1) 5p 전자들에 의한 띠가 CDW 형성에 기여하고 Ce 5d 전자들에 의한 띠는 CDW 상태에서도 페르미 준위를 가로지르는 금속성을 나타낸다는 것을 알 수 있었다.

Abstract ▼ AI-Helper

The electronic structure of charge-density-wave (CDW) system $CeTe_2$ has been investigated by using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). The clearly dispersive band structures are observed in the measured ARPES spectra, indicating the good quality of the single-crystalline ...

The electronic structure of charge-density-wave (CDW) system $CeTe_2$ has been investigated by using angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). The clearly dispersive band structures are observed in the measured ARPES spectra, indicating the good quality of the single-crystalline sample employed in this study. The four-fold symmetric patterns are observed in the constant energy (CE) mappings, indicating the $2{\times}2$ lattice deformation in the Te(1) sheets. The observed CE images are similar to those of $LaTe_2$, suggesting that Ce 4f states have the minor contribution to the CDW formation in $CeTe_2$. This study reveals that the carriers near the Fermi level should have mainly the Te(1) 5p and Ce 5d character, that the Te(1) 5p bands contribute to the CDW formation, and that the Ce 5d bands cross the Fermi level even in the CDW state.

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문제 정의

이 연구에서는 양질의 CeTe₂ 단결정 시료에 대하여 방사광을 이용한 ARPES 연구를 수행하였다. CeTe₂가 정방 구조임을 고려하여, Γ-X-Γ, Γ-M-Γ, M-Y-M의 3가지 대칭 방향에 실험적으로 띠 구조를 결정하였으며, Fermi 표면의 형태를 결정하였다.
이 연구에서는 각분해 광전자 분광법(ARPES)을 시용하여 전하밀도파를 형성하는 물질인 CeTe₂의 전자구조를 연구하였다. 실험적으로 측정한 ARPES 데이터에서는 분산적인 띠들이 분명하게 관찰되었는데 이는 이 연구에 사용된 CeTe₂ 시료가 매우 좋은 질의 단결정 상태임을 나타낸다.

제안 방법

CeTe2가 정방 구조임을 고려하여, Γ-X-Γ, Γ-M-Γ, M-Y-M의 3가지 대칭 방향에 실험적으로 띠 구조를 결정하였으며, Fermi 표면의 형태를 결정하였다.
낮은 온도에서의 시료의 비저항이 매우 낮게 측정되었으므로 Te의 결핍이 거의 없는 CeTe_{2 − x}(x ≈ 0)임을 알 수 있었다. 각 분해 광전자 분광(ARPES) 실험은 포항가속기연구소의 3A1언듈레이터 빔라인에서 수행되었으며, ARPES 스펙트럼은 SES-2002 전자에너지 분석기를 사용하여 얻었다. 단결정 시료의 측정 표면은 초고진공 내의 저온에서 시료 표면에 포스트를 붙인 후 쪼개는 방법(cleaving method)을 사용하였다.
데이터를 얻을 때 사용한 빛에너지(hν)는 약 30 eV에서부터 115 eV까지 였다. 페르미 준위와 실험적 분해능은 시료와 전기적으로 연결된 Au 금속을 측정하여 결정하였다. 이 논문에 사용한 데이터들의 에너지 분해능은 약 50 meV 였으며, 파동벡터 분해능은 hν~100 eV 근처에서 약 0.

대상 데이터

이 연구에 사용된 시료는 CeTe₂ self-fluxed Bridgeman 방법으로 기른 매우 양질의 단결정이었다[1]. 시료는 눈으로 보기에도 매우 반짝였으며, 특히 표면을 쪼갠(cleaving) 후에는 더욱 반짝였고, 특히 시료의 모서리가 거의 90도에 가까왔다.
01 Å⁻¹이었다. 이 논문에 사용한 모든 데이터들은 입사 빛의 세기(flux)에 대하여 규격화된 데이터들이다.

이론/모형

각 분해 광전자 분광(ARPES) 실험은 포항가속기연구소의 3A1언듈레이터 빔라인에서 수행되었으며, ARPES 스펙트럼은 SES-2002 전자에너지 분석기를 사용하여 얻었다. 단결정 시료의 측정 표면은 초고진공 내의 저온에서 시료 표면에 포스트를 붙인 후 쪼개는 방법(cleaving method)을 사용하였다. ARPES 쳄버의 진공은 약 7 × 10⁻¹¹Torr였으며, 측정시 시료의 온도는 약 30 K를 유지하였다.
4에서는 제일원리에 의한 CeTe₂ 의 띠구조 계산 결과를 보여 준다. 이 계산은 국소 스핀 전자밀도함수 근사법(local spin density functional approximation: LSDA)을 사용하였으며, Ce 4f 전자 간의 강한 쿨롱상호작용(Coulomb interaction) U를 포함시켰다(LSDA + U 계산에 해당함)[12]. Fig.

성능/효과

이 논문에 사용한 데이터들의 에너지 분해능은 약 50 meV 였으며, 파동벡터 분해능은 hν~100 eV 근처에서 약 0.01 Å−1이었다.
이 논문에 사용된 실험결과들의 파동벡터 분해능은 약 ~0.01 Å−1 이므로, 2 × 1형태의 살창 변형과 2 × 2 형태의 살창 변형을 충분히 구분할 수 있는 분해능이다.
3) 이론 계산과(Fig. 4) 비교한다면 CeTe₂에서 CDW 변형을 일으키는 전자들은 주로 Te(1) 5p전자들이며, Ce 5d 전자들에 의한 띠는 CDW 상태에서도 금속성(metallic)을 유지한다는 사실을 나타낸다고 결론을 내릴 수 있다.
의 전자구조를 연구하였다. 실험적으로 측정한 ARPES 데이터에서는 분산적인 띠들이 분명하게 관찰되었는데 이는 이 연구에 사용된 CeTe₂ 시료가 매우 좋은 질의 단결정 상태임을 나타낸다. CeTe₂의 CE 맵에서는 4중 대칭성(fourfold symmetry)을 가진 모양이 관찰되었는데, 이러한 발견은 CeTe₂의 CDW 형성이 2×2형태의 살창 변형에 의한 것임을 나타낸다.
CeTe₂의 CE 맵에서는 4중 대칭성(fourfold symmetry)을 가진 모양이 관찰되었는데, 이러한 발견은 CeTe₂의 CDW 형성이 2×2형태의 살창 변형에 의한 것임을 나타낸다. CeTe₂에서 관찰된 CE 맵은 그 형태가 문헌에 있는 LaTe₂의 CE 맵과 유사하였는데, 이러한 발견으로부터 Ce 4f 전자들이 CeTe₂의 CDW 형성에 별다른 기여를 하지 않는다는 것을 알 수 있었다. 이 연구로부터 CeTe₂에서 페르미 준위 근처의 전자들은 주로 Te(1) 5p와 Ce 5d 전자들이지만 Te(1) 5p 전자들이 CDW 형성에 기여하고 Ce 5d 전자들에 의한 띠는 CDW 상태에서도 페르미 준위를 가로지르는 금속성을 가진다는 것을 알 수 있었다.
CeTe₂에서 관찰된 CE 맵은 그 형태가 문헌에 있는 LaTe₂의 CE 맵과 유사하였는데, 이러한 발견으로부터 Ce 4f 전자들이 CeTe₂의 CDW 형성에 별다른 기여를 하지 않는다는 것을 알 수 있었다. 이 연구로부터 CeTe₂에서 페르미 준위 근처의 전자들은 주로 Te(1) 5p와 Ce 5d 전자들이지만 Te(1) 5p 전자들이 CDW 형성에 기여하고 Ce 5d 전자들에 의한 띠는 CDW 상태에서도 페르미 준위를 가로지르는 금속성을 가진다는 것을 알 수 있었다.
이 ARPES 데이터들은 hν = 103 eV에서 측정하였으며, 위에 있는 브릴루앙 영역의 그림에는 ARPES 데이터를 측정한 방향이 표시되어 있다. ARPES 데이터의 이미지 상은 실험적으로 관찰된 대상물질의 띠구조를 나타내므로, 그림에서 관찰된 ARPES 결과는 이 연구에 사용된 CeTe₂ 시료가 좋은 질의 단결정이라는 사실과 시료의 대칭 방향이 실험적으로 잘 결정되었음을 보여 준다. 측정된 CeTe₂의 ARPES 이미지 상에서는 분산 관계가 뚜렷하게 관찰되며, 대칭점 Γ, X, M 근처의 띠들에서 대칭 형태가 관찰된다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	희토류 칼코겐 RX2 화합물에 관해 설명하시오.	층상 구조를 가진 희토류 칼코겐 RX2(R = La, Ce 등 희토류 원소; X = S, Se, Te) 화합물은 준 2차원 구조로 인하여 매우 비등방적인 수송 성질을 나타내는데, 특히 정방구조(tetragonal structure)를 가지고 있는 RTe2(R = La, Ce) 화합물의 물성에 관하여 많은 연구가 보고된 바 있다[1, 2]. RTe2에서 Te 원자들은 그 위치에 따라 sheet(판자층) 형태를 가진 Te(1) 원자들과 R 원자들과 물결층(corrugated double layres)을 형성하고 있는 Te(2) 원자들의 두 종류로 분류된다(Fig.
	RTe2 화합물 연구에 사용하는 각분해 광전자 분광법에 관해 설명하시오.	예를 들어 RTe2의 전하밀도파의 형성에 중요한 역할을 하는 전자들이 어떤 전자들인지, 전하밀도파의 갭의 크기는 어느 정도인지, LaTe2와 CeTe2의 전자구조의 중요한 차이는 무엇이며, Ce 4f 전자들의 역할은 무엇인지 등이 궁금한 점이라 할 수 있겠다. 각 분해 광전자 분광법은[11] 고체의 전자구조를 직접 연구할 수 있는 매우 좋은 실험적 방법이며, 특히 페르미 표면의 형태, 겹침 여부 등을 직접 확인할 수 있는 실험 방법이다. 그리고 RTe2는 준 2차원 구조를 가지고 있으므로, 각분해 광전자 분광법 연구에 매우 적합한 물질계이기도 하다.
	반강자성 물질인 CeTe2의 특징에 관해 설명하시오.	비자성 물질인 LaTe2의 바닥상태는 전하밀도파(charge density wave: CDW) 를 형성한다고 보고된 바 있으며, CDW 전이온도는 약 1000 K 로 알려져 있다[3-5]. 반강자성 물질인 CeTe2에서도 전하밀도파와 관련된 유사갭(pseudo gap) 과 초얼개(superstructure) 구조가 관찰된 바 있으며[5], 최근에는 압력을 가하면 초전도성이 나타난다는 보고도 있었다[6]. 이론적 전자구조 연구에 의하면 RTe2가 CDW를 형성하는 이유가 Te(1) sheet 때문이라고 추측되고 있다.

참고문헌 (15)

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