[논문]금속수소화물 수소 저장 용기 내부의 수소흡장에 대한 수치해석적 연구

남진무; 강경문; 주현철

금속수소화물 수소 저장 용기 내부의 수소흡장에 대한 수치해석적 연구
Numerical Study of Hydrogen Absorption in a Metal Hydride Hydrogen Storage Vessel 원문보기

한국수소 및 신에너지학회 논문집 = Transactions of the Korean Hydrogen and New Energy Society, v.21 no.4, 2010년, pp.249 - 257

남진무 (인하대학교 기계공학과) , 강경문 (인하대학교 기계공학과) , 주현철 (인하대학교 기계공학과)

Abstract ▼ AI-Helper

In this paper, a three-dimensional hydrogen absorption model is developed to precisely study hydrogen absorption reaction and resultant heat and mass transport phenomena in metal hydride hydrogen storage vessels. The 3D model is first experimentally validated against the temperature evolution data available in the literature. In addition to model validation, the detailed simulation results shows that at the initial absorption stage, the vessel temperature and H/M ratio distributions are uniform throughout the entire vessel, indicating that the hydrogen absorption is so efficient during the early hydriding process and thus local cooling effect is not influential. On the other hand, nonuniform distributions are predicted at the latter absorption stage, which is mainly due to different degrees of cooling between the vessel wall and core regions. This numerical study provides the fundamental understanding of detailed heat and mass transfer phenomena during hydrogen absorption process and further indicates that efficient design of storage vessel and cooling system is critical to achieve fast hydrogen charging and high hydrogen storage efficiency.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 논문에서는 기존에 수행된 선행 연구들을 바탕으로, 수소 흡장 시 금속수소화물 수소저장용기 내부에서 일어나는 화학 반응, 열 및 물질전달 메커니즘 등을 고려해 수소저장용기 최적화연구에 사용될 수 있는 금속수소화물 3차원 수소흡장모델이 개발될 것이다. 개발된 모델은 기존에 측정된 실험결과들과 비교/분석을 통해 검증된 후 시뮬레이션을 통해 수소 흡장반응이 진행되는 동안 저장용기 내에서 발생하는 여러 가지 핵심 현상들에 대한 기본적인 지식을 독자들에게 제공할 것이다.
본 연구에서 개발된 수소흡장모델은 LaNi₅ 합금 소재 수소 저장용기에 적용되어 수소흡장반응 시용기 내부의 열 및 물질전달 특성 연구를 위한 시뮬레이션을 수행하였다.
본 연구에서는 수소흡장반응이 일어나는 동안 금속수소화물 용기내부의 열 및 물질전달 특성을 연구하기 위해 3차원 해석모델을 개발하였다. 본 모델에는 질량, 모멘텀, 에너지 보존식이 적용되었으며 평형압력은 온도만의 함수로 가정하였다.

가설 설정

① 수소는 이상기체임.
② 수소흡장금속용기는 동종 다공성 미디어로 가정함.
③ 금속수소화물과 기체 수소기체 사이에는 국부적 온도평형 존재함.
그러므로 금속의 다공도 및 기체투과도(gas permeability)는 수소흡장농도와 무관함. 또한 금속의 열전도도도 수소흡장농도와 무관하다고 가정함.
본 연구에서는 수소흡장반응이 일어나는 동안 금속수소화물 용기내부의 열 및 물질전달 특성을 연구하기 위해 3차원 해석모델을 개발하였다. 본 모델에는 질량, 모멘텀, 에너지 보존식이 적용되었으며 평형압력은 온도만의 함수로 가정하였다. 개발된 수소흡장 3차원 모델은 원통형 LaNi₅ 수소저장용기에 적용되어 실제 측정된 실험데이터와 비교를 통해 그 정확성이 입증되었다.
비열 cp와 열전도도 k는 상수로 가정하고 기체 밀도인 ρq는 이상기체 방정식을 적용하였으며 다음과 같이 표현된다.

제안 방법

개발된 수소흡장 3차원 모델은 원통형 LaNi₅ 수소저장용기에 적용되어 실제 측정된 실험데이터와 비교를 통해 그 정확성이 입증되었다. 또한 수소흡장반응이 진행되는 동안 온도, 평형압력, 저장된 수소흡장률(H/M 비율), 그리고 수소가스속도 분포 결과를 상세히 보여줌으로써 LaNi₅용기에 수소충전 시 발생하는 주요 물리/화학적 현상들을 분석하였다. 시뮬레이션을 통해 발견된 핵심내용을 정리하면 다음과 같다.
본 연구에서 개발될 금속수소화물 수소흡장모델은 수소흡장반응과 반응으로 인한 열 및 물질 전달 과정을 포함한다. 본 모델을 개발하기 위해 사용된 가정들은 다음과 같다:

이론/모형

본 모델은 질량(mass), 모멘텀(momentum), 열에너지(thermal energy)의 보존법칙에 의해 표현되었다. 지배방정식을 정리하면 다음과 같다.
평형압력은 Van’t Hoff relationship에 의해 결정 되었다.

성능/효과

1) 수소흡장반응 초기단계에는 용기 내부 전면에 걸쳐 균일하게 반응이 일어나는 반면 시간이 지나면서 냉각효과차이에 기인하여 용기의 벽면에서 수소흡장률이 높아진다. 결과적으로 용기내부에서 온도 및 수소흡장률의 불균일도는 수소충전 시간이 지남에 따라 점점 커지게 된다.
3는 LaNi₅수소저장용기의 수소충전 시간 경과에 따른 용기내부 온도 분포를 나타낸다. 1～10초 결과를 보면, 반응 초기 용기 내부 전면에 걸쳐 균일한 온도분포를 나타내고 빠른 반응속도로 인해 최고온도가 346.2K까지, 다시 말해 초기온도에 비해 50℃이상까지 급격하게 상승한 것을 볼 수 있다. 이는 반응 초기에는 용기 내부의 온도가 낮아 수소 흡장평형압력이 낮을 뿐 아니라 흡장 반응이 일어날 수 있는 금속의 반응면적이 충분하기 때문이다.
2) 결과적으로 용기 벽면의 경우는 1000초 이내에서 수소흡장률이 포화상태에 도달하지만 냉각효율이 떨어지는 용기 중심부는 2000초 이상 경과한 후에도 포화상태에 도달하지 못하였다.
본 모델에는 질량, 모멘텀, 에너지 보존식이 적용되었으며 평형압력은 온도만의 함수로 가정하였다. 개발된 수소흡장 3차원 모델은 원통형 LaNi₅ 수소저장용기에 적용되어 실제 측정된 실험데이터와 비교를 통해 그 정확성이 입증되었다. 또한 수소흡장반응이 진행되는 동안 온도, 평형압력, 저장된 수소흡장률(H/M 비율), 그리고 수소가스속도 분포 결과를 상세히 보여줌으로써 LaNi₅용기에 수소충전 시 발생하는 주요 물리/화학적 현상들을 분석하였다.
또한 수소가스 속도방향을 주목해 보면, 수소가스는 용기내부로 유입된 후 금속에 흡장되는 지점을 향해 흐른다는 사실을 알 수 있다. 결과적으로, 100초까지는 수소가스가 입구에서 용기 벽면을 향해 흘러들어 가지만, 1000～2000초 동안은 수소가스가 서서히 용기 중심부를 향해 흐르는 것을 Fig. 6을 통해 확인할 수 있다.
Ben Nasrallah4)등은 흡･탈장 과정에서 LaNi₅ 용기내부 금속과 가스의 온도가 동일하다는 열평형(thermal equilibrium) 가정의 타당성을 인접한 수소가스와 금속의 온도를 각각 계산한 두온도모델(two temperperature model)과 두 온도가 동일하다고 가정한 단일온도모델(one temperature model)의 시뮬레이션 결과들의 비교를 통해 입증하였다. 또한 용기내부 압력변화에 따른 최고온도 및 저장된 수소농도 변화 결과를 통해 용기내부의 압력변화 영향성은 무시될 수 있음을 보였으며 반응용기의 최고 온도 비교를 통해 흡장반응의 평형압력(equilibrium pressure)이 금속에 흡장된 수소농도보다는 온도에 의해 크게 좌우된다는 사실을 입증하였다. Ram Gopal⁵⁾등은 수소저장용기 외부 냉각수의 온도변화에 따른 흡･탈장률을 실험 적으로 측정하고 1차원 해석모델 시뮬레이션도 함께 수행하여 냉각수 영향성을 상세히 분석하였다.
실험장치 구성에 대한 자세한 내용은 참고 논문10)에 나타나 있다. 실험 및 시뮬레이션에서 금속용기의 초기온도와 외부온도는 모두 20℃이므로, Fig. 2에서 보여지는 것처럼, 실험 및 시뮬레이션 초기의 온도의 급격한 증가는 용기내 수소 흡장 반응에 의한 열생성률이 대류 및 전도에 의한 외부로의 열배출률보다 크다는 사실을 나타낸다. 하지만 수소충전이 계속 진행되면서 수소흡장률이 낮아지므로 용기의 온도는 서서히 감소하는 경향을 실험 및 시뮬레이션 온도변화곡선에서 볼 수 있다.
Ram Gopal⁵⁾등은 수소저장용기 외부 냉각수의 온도변화에 따른 흡･탈장률을 실험 적으로 측정하고 1차원 해석모델 시뮬레이션도 함께 수행하여 냉각수 영향성을 상세히 분석하였다. 흡장과정은 발열반응이므로 외부 냉각수의 온도가 낮아질수록 수소저장이 용이하고 반대로 탈장과정은 흡열반응이므로 냉각수의 온도가 높을수록 수소 방출 효율이 증가함을 보였다. Mohan⁶⁾등은 2차원 수소흡장해석모델을 여러 개의 원통형 냉각튜브와 금속수소화물필터들의 조합으로 구성된 실제적인 수소저장용기 디자인에 적용하여, 냉각튜브의 지름, 개수 등 여러 반응용기 설계인자와 수소저장효율과의 상관관계를 수치적으로 설명하였다.

후속연구

3) 이러한 사실은 금속수소화물 반응용기의 크기 및 냉각채널 디자인이 수소저장효율, 수소충전 시간, 단위무게당 수소저장량 등을 결정짓는 중요한 요소이며 금속수소화물 반응용기 모델개발 및 시뮬레이션을 통한 디자인 최적화가 반드시 필요하다는 사실을 입증해준다.
본 논문에서는 기존에 수행된 선행 연구들을 바탕으로, 수소 흡장 시 금속수소화물 수소저장용기 내부에서 일어나는 화학 반응, 열 및 물질전달 메커니즘 등을 고려해 수소저장용기 최적화연구에 사용될 수 있는 금속수소화물 3차원 수소흡장모델이 개발될 것이다. 개발된 모델은 기존에 측정된 실험결과들과 비교/분석을 통해 검증된 후 시뮬레이션을 통해 수소 흡장반응이 진행되는 동안 저장용기 내에서 발생하는 여러 가지 핵심 현상들에 대한 기본적인 지식을 독자들에게 제공할 것이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	수소의 단점은 무엇인가?	수소 연료는 단위 질량당 높은 에너지밀도를 지니고 있어, 연료전지용 연료와 같이 다양한 에너지원으로 사용할 수 있으며, 지구표면의 물로부터 대량생산이 가능하고, 사용 후에도 물로 환원되어지며, 사용에 따른 오염 물질의 배출이 전혀 없기 때문에 친환경적 에너지라는 장점을 지니고 있다. 하지만, 수소는 반응에너지가 매우 작고, 상온에서 반응속도가 매우 빠르며, 그리고 폭발의 위험성이 매우 높은 성질로 인하여 수소의 저장 효율 및 수송에 어려움이 따른다. 따라서 차세대 에너지원으로써 수소연료를 사용하기 위해서는 효율적인 저장 방법 및 수송기술 개발이 시급히 이루어져야 한다.
	수소 연료의 장점은 무엇인가?	최근 수소 연료는 화석연료의 고갈과 환경오염을 해결할 수 있는 차세대 청정에너지원으로써 주목받고 있으며 이에 따라, 수소에너지에 대한 연구와 개발이 활발하게 이루어지고 있다. 수소 연료는 단위 질량당 높은 에너지밀도를 지니고 있어, 연료전지용 연료와 같이 다양한 에너지원으로 사용할 수 있으며, 지구표면의 물로부터 대량생산이 가능하고, 사용 후에도 물로 환원되어지며, 사용에 따른 오염 물질의 배출이 전혀 없기 때문에 친환경적 에너지라는 장점을 지니고 있다. 하지만, 수소는 반응에너지가 매우 작고, 상온에서 반응속도가 매우 빠르며, 그리고 폭발의 위험성이 매우 높은 성질로 인하여 수소의 저장 효율 및 수송에 어려움이 따른다.
	금속수소화물을 이용한 수소저장 방법의 장점은 무엇인가?	현재, 수소를 안정하게 저장･수송하는데 필요한 수소저장 방법들 중에서 금속수소화물(metal hydride)을 이용한 방법이 가장 주목 받고 있다. 이 방법은 기존의 단순 압축 및 액화를 이용한 방법에 비해 안전성, 용적당저장량, 장시간 저장 용이성, 고순도 수소를 방출한다는 측면에서 큰 장점을 지니고 있다1,2).

참고문헌 (10)

노순영, 이영우, 강경석, 최상진, 김종욱, "수소저장 기술특성 및 특허분석에 의한 기술동 향", 한국수소 및 신에너지학회 논문집, Vol. 19, No. 1, 2008, pp. 90-102.

원문보기 상세보기
심규성, 한상도, 김종원, 명광식, "수소저항합금을 사용한 열저장 및 이용시스템 연구", 태양에너지, Vol. 18, No. 3, 1998, pp. 169-175.

원문보기 상세보기
A. Jemni and S. Ben Nasrallah, "Study of two-dimensional heat and mass transfer during absorption in a metal-hydrogen reactor", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 20, No. 1, 1995, pp. 43-52.

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S. Ben Nasrallah and A. Jemni, "Heat and mass transfer models in metal-hydrogen reactor", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 22, No. 1, 1997, pp. 67-76.

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M. Ram Gopal and S. Srinivasa Murthy, "Studies on heat and mass transfer in metal hydride beds", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 20, No. 1, 1995, pp. 911-917.

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G. Mohan, M. Prakash Maiya and S. Srinivasa Murthy, "Performance simulation of metal hydride hydrogen storage device with embedded filters and heat exchanger tubes", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 32, 2007, pp. 4978-4987.

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A. Kumar phate, M. Prakash Maiya and S. Srinivasa Murthy, "Simulation of transient heat and mass transfer during hydrogen sorption in cylindrical metal hydride beds", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 32, 2007, pp. 1969-1981.

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U. Mayer, M. Groll and W. Supper, "Heat and mass transfer in metal hydride reaction beds: Experimental and theoretical results", J. Less- Comm. Met., Vol. 131, 1987, pp. 235-244.

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C. A. Chung and C. J. Ho, "Thermal-fluid behavior of the hydriding and dehydriding processes in a metal hydride hydrogen storage canister", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 34, 2009, pp. 4351-4364.

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A. Jemni, S. Ben Nasrallah and J. Lamloumi, "Experimental and theoretical study of a metalhydrogen reactor", Int. J. Hydrogen Energ., Vol. 24, 1999, pp. 631-644.

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표제어: PCR

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