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문제 정의
- 잔존하는 유기 흡착제는 미생물에 대한 독성을 낮추며 일부는 미생물의 영양분으로 사용될 수 있을 것이다. 또한 공기유입과 저농도의 천연 유류흡착제를 동시에 적용하여 초기 유기흡착제를 이용한 유류의 제거 후 공기 유입에 의한 잔존 유류의 분해 증진 효과를 파악하고자 하였다.
- 우선 오염 지역에 공기 유입관을 통하여 갯벌 하부 층으로 공기를 주입하여 유류분해 효과를 평가하였다. 또한 유기흡착제의 정화능을 평가하였는데, 본 연구에서는 이탄 성분의 유기 흡착제를 저농도로 적용하여 흡착제 회수 후에도 잔존할 수 있는 유기흡착제가 생물학적 정화에 미치는 효과를 평가하고자 하였다. 잔존하는 유기 흡착제는 미생물에 대한 독성을 낮추며 일부는 미생물의 영양분으로 사용될 수 있을 것이다.
- 본 연구에서는 갯벌 하부에 존재하는 유류를 정화하기 위하여 물리적 압력을 최소화하며 자연정화 기작을 활용하는 기술을 모색하고자 하였다. 우선 오염 지역에 공기 유입관을 통하여 갯벌 하부 층으로 공기를 주입하여 유류분해 효과를 평가하였다.
- 본 연구에서는 자연정화 기작을 활용하여 갯벌 하부에 존재하는 유류를 정화하기 위하여 오염갯벌에 공기주입에 의한 유류 분해효과를 평가하였다. 아울러 이탄 성분의 유기 흡착제를 저농도로 적용하여 흡착제 회수 후에도 잔존할 수 있는 유기흡착제가 생물학적정화에 미치는 효과를 평가하였다.
제안 방법
- 갯벌의 오염은 이란산 중질유를 사용하여 토양환경보전법상 1지역 토양오염우려기준인 500 ppm 이하인 농도 1(378.18 ± 136.25 ppm)과 500 ppm 보다 높은 농도 2(783.26 ± 185.88 ppm)의 두 농도수준으로 적용하였다.
- 99%의 헬륨을 사용하였다. 시료 주입부의 온도는 280℃, 검출기의 온도는 340℃로 하였으며, splitless 모드로 오븐온도를 45℃에서 2분 유지하다 10℃/min로 155℃까지 승온시킨후 다시 20℃/min으로 240℃까지 도달 후 5.5분 정지 후 10℃/min로 310℃까지 승온시킨 후 25분간 정지시켜 분석하였다.
- 시료는 DB-5 column(CBP1-S25-050, 안지름 0.32 mm, 필름두께 0.25 µm, 모세관 길이 30 m)을 사용하여 GC-FID 2010 (Shimadzu, Japan)로 분석하였다.
- 실험구는 대조구(A), 공기유입구(B), 유기흡착제 처리구 (C), 공기유입 및 유기흡착제 동시 처리구(D) 등 총 4가지 조건으로 구성되었으며 각각 3개의 반복구를 가지도록 하였다. 실험에 사용된 유기흡착제는 수생식물, 이끼, 습지대의 풀 등이 지표 근처에서 퇴적하여 생화학적으로 탄화한 이탄이 주성분인 천연유류흡착제(Green Vortex, Korea)로 처리구 당 갯벌토양 무게의 1% 이하인 10 g을 투입하였다.
- 실험에 사용된 갯벌 토양의 물리화학적 특성을 파악하기 위하여 pH, 함수율, 유기물함량, 총질소 및 총인의 농도와 갯벌 토양의 입도를 측정하였다. 갯벌 토양의 입도는 피펫법을 이용하여 측정하였으며(해양수산부, 2005b), 토양의 pH는 토양시료를 증류수와 1 : 5(w/v)로 혼합하여 1시간 방치한 뒤 pH electrometer (Istek, Korea)를 이용 하여 측정하였다(환경부, 2002).
- 실험은 이란산 중질유를 사용하여 토양환경보전법상 1지역 토양오염우려 기준인 500 ppm 이하인 농도 1(378.18 ± 136.25 ppm)과 500 ppm보다 높은 농도 2(783.26 ± 185.88 ppm)의 두 농도수준으로 갯벌을 인위적으로 오염하여 수행하였다.
- 본 연구에서는 자연정화 기작을 활용하여 갯벌 하부에 존재하는 유류를 정화하기 위하여 오염갯벌에 공기주입에 의한 유류 분해효과를 평가하였다. 아울러 이탄 성분의 유기 흡착제를 저농도로 적용하여 흡착제 회수 후에도 잔존할 수 있는 유기흡착제가 생물학적정화에 미치는 효과를 평가하였다. 실험은 이란산 중질유를 사용하여 토양환경보전법상 1지역 토양오염우려 기준인 500 ppm 이하인 농도 1(378.
- 본 연구에서는 갯벌 하부에 존재하는 유류를 정화하기 위하여 물리적 압력을 최소화하며 자연정화 기작을 활용하는 기술을 모색하고자 하였다. 우선 오염 지역에 공기 유입관을 통하여 갯벌 하부 층으로 공기를 주입하여 유류분해 효과를 평가하였다. 또한 유기흡착제의 정화능을 평가하였는데, 본 연구에서는 이탄 성분의 유기 흡착제를 저농도로 적용하여 흡착제 회수 후에도 잔존할 수 있는 유기흡착제가 생물학적 정화에 미치는 효과를 평가하고자 하였다.
- 원유의 성분 중 총석유계탄화수소(TPHs)를 분석하기 위한 전처리로서 10 g의 시료와 450℃에서 4시간 강열하여 활성화시킨 무수황산나트륨을 혼합하여 수분을 제거한 뒤 200 mL의 디클로로메탄을 첨가한 후 순환속도가 1시간에 4~6회가 되도록 하여 16시간 동안 속실렛 추출을 하였다. 추출액은 자동회전용매농축기로 2~3 mL로 농축한 후 헥산 15 mL로 용매 치환하였다.
- USA)을 이용하여 일원분산분석법(one way ANOVA)으로 분석하였다. 유류농도와 미생물활성도는 1% 유의수준에서 갯벌토양의 물리화학적 특성의 차이는 5% 유의수준에서 분석하였다.
- 유류오염 갯벌의 처리방법에 따른 유류분해정도의 간접적인 지시인자로서 인의 무기화 정도를 나타내는 phosphatase와 유기탄소의 분해정도를 나타내는 βglucosidase의 활성도를 측정하였다.
- 이 후에 Phosphatase는 0.5 M CaCl2용액 1 mL와 0.5 M NaOH용액 4 mL를, β-glucosidase는 CaCl2용액 1 mL와 pH 12의 THAM완충용액 4 mL를 가한 후 발생한 토양현탁액을 각각 여과지(Whatman 42)로 여과한 후 400 nm에서 분광광도계로 측정하였다(Tabatabai, 1982)
- 추출액의 정제는 200 ×10.5 mm 크기의 컬럼 바닥에 유리솜을 채우고 메탄올, 헥산, 디클로로메탄 순으로 세척하고 건조한 후 활성화된 실리카겔 7g을 채우고 다시 무수황산나트륨을 1 cm 높이로 넣은 후 디클로로메탄과 헥산을 이용하여 정제하였다.
- 갯벌 토양의 입도는 피펫법을 이용하여 측정하였으며(해양수산부, 2005b), 토양의 pH는 토양시료를 증류수와 1 : 5(w/v)로 혼합하여 1시간 방치한 뒤 pH electrometer (Istek, Korea)를 이용 하여 측정하였다(환경부, 2002). 함수율은 건조기를 사용하여 퇴적물을 110℃에서 항량이 될 때까지 건조한 후 측정하였으며, 유기물함량은 전기로에서 550℃로 2시간 동안 강열시킨 후 데시케이터 안에서 방냉시켜 강열 전후의 무게차로 유기물함량을 측정하는 강열감량(Ignition loss)을 이용하였다 (해양수산부, 2005b). 총질소의 농도는 풍건한 갯벌 토양 5g을 킬달플라스크에 넣고 황산염혼합 분말과 황산을 가하여 증류 후 적정하는 방법으로 kjeldahl 증류장치(Buchi K-434, Switzerland)를 이용하여 시료 내 질소의 함량을 측정하였다.
대상 데이터
- 토양은 4℃ 이하로 보관하여 실험실로 이동한 후 0℃ 이하의 냉동고에서 보관하였으며 실험 전 상온에서 24시간을 방치한 후에 실험하였다. 공기유입관은 PVC를 이용하여 제작하였는데 외경 1.8 cm, 길이 16.6 cm 유입관의 삼면에 직경 1 cm의 유입구를 4개씩 총 12개 설치하였다. 실험에 사용한 반응기의 크기는 지름 10.
- 실험구는 대조구(A), 공기유입구(B), 유기흡착제 처리구 (C), 공기유입 및 유기흡착제 동시 처리구(D) 등 총 4가지 조건으로 구성되었으며 각각 3개의 반복구를 가지도록 하였다. 실험에 사용된 유기흡착제는 수생식물, 이끼, 습지대의 풀 등이 지표 근처에서 퇴적하여 생화학적으로 탄화한 이탄이 주성분인 천연유류흡착제(Green Vortex, Korea)로 처리구 당 갯벌토양 무게의 1% 이하인 10 g을 투입하였다. 한편 모든 처리구에는 부산 OO해역에서 채취한 해수를 투입하여 2 cm의 수위를 유지하였으며 실험 기간 중 처리구내 갯벌 토양의 온도는 13-15℃, 외부 온도는 15-18℃로 유지하였다.
- 실험에 사용한 갯벌 토양은 충남 태안군 소근리 앞 갯벌에서 지름 10.5 cm, 높이 22 cm의 둥근 토양 채취용기를 이용하여 채취하였다. 토양은 4℃ 이하로 보관하여 실험실로 이동한 후 0℃ 이하의 냉동고에서 보관하였으며 실험 전 상온에서 24시간을 방치한 후에 실험하였다.
- 6 cm 유입관의 삼면에 직경 1 cm의 유입구를 4개씩 총 12개 설치하였다. 실험에 사용한 반응기의 크기는 지름 10.5 cm, 높이 15 cm로서 반응기 당 3개의 공기 유입관을 설치하였다. 공기를 유입하는 펌프와 유입관은 내경 10 mm의 실리콘 재질의 튜브를 이용하여 연결하였으며, 공기는 6시간 주기로 3 ± 0.
- 88 ppm)의 두 농도수준으로 적용하였다. 실험에 사용한 이란산 중질유의 비중은 0.898이며 황분이 2.7% 함유 되어있다. 화학적 조성으로는 포화 탄화수소류가 53%, 방향족 탄화수소가 30%, 극성화합물이 17%를 차지한다(국토해양부, 2009).
- 25 µm, 모세관 길이 30 m)을 사용하여 GC-FID 2010 (Shimadzu, Japan)로 분석하였다. 운반기체는 2.77 mL/min의 속도로 99.99%의 헬륨을 사용하였다. 시료 주입부의 온도는 280℃, 검출기의 온도는 340℃로 하였으며, splitless 모드로 오븐온도를 45℃에서 2분 유지하다 10℃/min로 155℃까지 승온시킨후 다시 20℃/min으로 240℃까지 도달 후 5.
- 정제에 사용한 실리카겔 (100-200 mesh, pore size 150Å, pore 1.2 cm2/g, 활성표면 320 m2/g)은 450℃에서 24시간 강열한 뒤 180℃에서 24시간 동안 활성화 시킨 후 사용 하였다.
데이터처리
- 본 연구에서 적용한 처리방법에 따른 유류농도, 미생물 활성도 및 갯벌토양의 물리화학적 특성의 차이를 SAS(SAS Institute Inc. USA)을 이용하여 일원분산분석법(one way ANOVA)으로 분석하였다. 유류농도와 미생물활성도는 1% 유의수준에서 갯벌토양의 물리화학적 특성의 차이는 5% 유의수준에서 분석하였다.
이론/모형
- 실험에 사용된 갯벌 토양의 물리화학적 특성을 파악하기 위하여 pH, 함수율, 유기물함량, 총질소 및 총인의 농도와 갯벌 토양의 입도를 측정하였다. 갯벌 토양의 입도는 피펫법을 이용하여 측정하였으며(해양수산부, 2005b), 토양의 pH는 토양시료를 증류수와 1 : 5(w/v)로 혼합하여 1시간 방치한 뒤 pH electrometer (Istek, Korea)를 이용 하여 측정하였다(환경부, 2002). 함수율은 건조기를 사용하여 퇴적물을 110℃에서 항량이 될 때까지 건조한 후 측정하였으며, 유기물함량은 전기로에서 550℃로 2시간 동안 강열시킨 후 데시케이터 안에서 방냉시켜 강열 전후의 무게차로 유기물함량을 측정하는 강열감량(Ignition loss)을 이용하였다 (해양수산부, 2005b).
- 함수율은 건조기를 사용하여 퇴적물을 110℃에서 항량이 될 때까지 건조한 후 측정하였으며, 유기물함량은 전기로에서 550℃로 2시간 동안 강열시킨 후 데시케이터 안에서 방냉시켜 강열 전후의 무게차로 유기물함량을 측정하는 강열감량(Ignition loss)을 이용하였다 (해양수산부, 2005b). 총질소의 농도는 풍건한 갯벌 토양 5g을 킬달플라스크에 넣고 황산염혼합 분말과 황산을 가하여 증류 후 적정하는 방법으로 kjeldahl 증류장치(Buchi K-434, Switzerland)를 이용하여 시료 내 질소의 함량을 측정하였다. 유효인산의 농도는 풍 건토 0.
성능/효과
- 갯벌 토양의 총인 농도는 두 농도 수준에서 모두 감소하였는데 본 실험 조건에서 갯벌토양의 유류오염 정화에서 인이 쉽게 부족해 질수 있음을 보여주었다. 갯벌 토양의 pH는 중성이었으며 처리구A와 B에서 다소 증가하였으나 유기 흡착제를 도입한 처리구 C와 D에서는 초기 pH와 비교할때 차이를 보이지 않아 유기흡착제가 유류오염 갯벌에서 정화과정 중에 pH의 변화를 완충 시키는 것으로 조사되었다.
- 오염 후 갯벌의 phosphatase activity 와 B-glucosidase activity의 변화는 서로 다른 양상을 보여주었는데 phosphatase activity의 경우 두 오염 농도 수준에서 모두 감소하였지만 처리구간의 차이는 나타나지 않았으며 B-glucosidase activity는 두 농도 수준에서 모두 유사한 활성도 수준을 나타내었지만 농도 1에서는 처리구 C와 D에서 농도 2에서도 처리구 D에서 높은 활성도가 나타나 처리방법에 따른 차이를 보여주었으며, 특히 농도가 높을 경우 공기유입과 유기흡착제를 함께 적용하는 것이 유기탄소의 분해에 효과 적임을 보여주었다. 갯벌 토양의 총인 농도는 두 농도 수준에서 모두 감소하였는데 본 실험 조건에서 갯벌토양의 유류오염 정화에서 인이 쉽게 부족해 질수 있음을 보여주었다. 갯벌 토양의 pH는 중성이었으며 처리구A와 B에서 다소 증가하였으나 유기 흡착제를 도입한 처리구 C와 D에서는 초기 pH와 비교할때 차이를 보이지 않아 유기흡착제가 유류오염 갯벌에서 정화과정 중에 pH의 변화를 완충 시키는 것으로 조사되었다.
- 갯벌의 유류는 초기 농도에 비하여 농도 1에서는 유기 흡착제 단독 처리구에서 유류제거율이 가장 높게 나타났 으나 농도 2에서는 처리구 B와 처리구 D에서만 뚜렷한 TPHs의 농도 감소를 나타내었다. 따라서 유류 농도가 낮을 경우(< 500 ppm)에는 본 연구에서 사용한 유기흡착제와 같은 영양물질을 도입함으로써 갯벌에서의 유류분해를 증진시킬 수 있지만 농도가 증가하면(> 500 ppm) 공기를 함께 유입하는 것이 제거 효율을 높이는데 효과적일 수 있음을 보여주었다.
- 반면에 갯벌 토양의 총인 농도는 모든 처리구에서 감소하였는데 농도 1에서는 초기 총인 농도의 27-48%, 농도 2에서는 초기 총인 농도의 39-44% 수준으로 나타났다. 농도 1에서 토양 인의 감소가 더 크게 나타났는데 이는 실험기간 동안에 감소한 phosphatase activity 실험 결과와도 연관이 있는 것으로 보여지며, 본 실험 조건에서 갯벌토양의 유류오염 정화에서 인이 쉽게 부족해 질수 있음을 보여주었다. 갯벌 토양의 함수율은 농도 1에서는 시간과 처리방법에 따른 차이가 없었으며(p = 0.
- 3c, d). 농도 1에서는 처리구 C와 D에서 처리구 A와 B보다 B-glucosidase activity가 높게 나타나 유기흡착제를 처리한 구에서 유기탄소의 분해가 많이 일어나고 있음을 보여주었다. 또한 농도 2 에서도 처리구 D에서 가장 높은 활성도가 나타나 농도가 높은 경우에는 공기유입과 유기흡착제를 함께 적용하는 것이 유기탄소의 분해에 효과가 있는 것으로 판단된다 (p < 0.
- 농도 1에서는 초기오염 농도와 비교하여 50일 경과 후 대조구(A)에서 46.32 ± 29.37%, 공기유입구(B)에서 36.96± 15.91%, 유기흡착제 처리구(C)에서 4.46 ± 1.47%, 공기 유입과 유기흡착제 동시 처리구(D)에서 18.19 ± 7.70%만이 검출되어 오염 초기에 비해 모든 처리구에서 TPHs의 농도 감소가 있었으며(p < 0.0001), 특히 유기흡착제 단독 처리구(C)에서 가장 유류의 제거가 많이 일어난 것으로 나타났다(Fig. 2a).
- 농도 2에서는 50일 경과 후 대조구 (A)에서 68.25 ± 26.85%, 공기유입구(B)에서 32.76 ±4.82%, 유기흡착제 처리구(C)에서 42.62 ± 38.53%, 공기유입과 유기흡착제 동시 처리구(D)에서 29.30 ± 4.39%가 잔존하는 것으로 나타나 농도 1보다 유류 분해율이 감소한 것으로 나타났다(Fig. 2b).
- 따라서 유류 농도가 낮을 경우( 500 ppm) 공기를 함께 유입하는 것이 제거 효율을 높이는데 효과적일 수 있음을 보여주었다.
- 또한 농도 2 에서도 처리구 D에서 가장 높은 활성도가 나타나 농도가 높은 경우에는 공기유입과 유기흡착제를 함께 적용하는 것이 유기탄소의 분해에 효과가 있는 것으로 판단된다 (p < 0.0006).
- 또한 초기 농도에 비하여 처리구 B와 처리구 D에서만 뚜렷한 TPHs의 농도 감소를 나타내었다(p < 0.0054).
- 본 연구 결과 유류오염이 심한 갯벌 지역의 정화에 유기흡착제와 공기유입을 함께 적용하는 것이 효과적일 수 있으며, 실제 유류제거 작업 후 현장에 남아 있는 유기흡착제의 경우 저농도의 유류오염의 정화에는 긍정적인 역할을 할 수 있음을 보여주었다.
- 따라서 유류 농도가 낮을 경우(< 500 ppm)에는 본 연구에서 사용한 유기흡착제와 같은 영양물질을 도입함으로써 갯벌에서의 유류분해를 증진시킬 수 있지만 농도가 증가하면(> 500 ppm) 공기를 함께 유입하는 것이 제거 효율을 높이는데 효과적일 수 있음을 보여주었다. 오염 후 갯벌의 phosphatase activity 와 B-glucosidase activity의 변화는 서로 다른 양상을 보여주었는데 phosphatase activity의 경우 두 오염 농도 수준에서 모두 감소하였지만 처리구간의 차이는 나타나지 않았으며 B-glucosidase activity는 두 농도 수준에서 모두 유사한 활성도 수준을 나타내었지만 농도 1에서는 처리구 C와 D에서 농도 2에서도 처리구 D에서 높은 활성도가 나타나 처리방법에 따른 차이를 보여주었으며, 특히 농도가 높을 경우 공기유입과 유기흡착제를 함께 적용하는 것이 유기탄소의 분해에 효과 적임을 보여주었다. 갯벌 토양의 총인 농도는 두 농도 수준에서 모두 감소하였는데 본 실험 조건에서 갯벌토양의 유류오염 정화에서 인이 쉽게 부족해 질수 있음을 보여주었다.
- 오염 후 갯벌의 phosphatase activity와 B-glucosidase activity의 변화는 서로 다른 양상을 보여주었는데 유기인의 분해와 관련된 phosphatase activity의 경우 두 오염 농도 수준에서 모두 감소하였는데(p < 0.0001), 50일 경과 후 가장 낮은 활성도를 나타내었다(Fig. 3a).
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