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가설 설정
- 농업용수를 공급하는 호수 수역 내 검출된 농약성분에 대한 결합된 생태위해성 (combined ecological risk) 을 평가하기위해 수생 종들의 독성 참고치를 로그－로지스틱 분포로 가정하였고, 농약성분별 독성참고치의 수, 평균, 그리고 표준편차에 대한 변수들을 바탕으로 HC5를 산정하였다 (Table 3). HC5에 대한 50% 신뢰 구간값은 3.
- , 2005). 서로 다른 수생 종들의 독성 임계점 (endpoint)에 대한 값들의 분포는 로그－로지스틱 분포를 가정 한다 (Kooijman, 1987). 검출된 농약에 대한 다양한 수생 종들의 독성 참고치 (LC50 or EC50) 분포를 조사하기 위해 각 독성값의 평균과 표준편차를 이용하였다.
제안 방법
- 그 후, n-헥산에 용해된 잔류물 시료를 loading 한 후, 6단계로 용매의 극성을 증가시켜가면서 분획별로 50 mL씩 용출시켰다. 1단계는 디클로로메탄 : n-헥산 (50/50, v/v), 2단계는 디클로로메탄 : n-헥산 : 아세토니트릴 (50/49.35/0.65), 3단계는 디클로로메탄 : n-헥산 : 아세토니트릴 (50/48.5/1.5), 4단계는 디클로로메탄 : n-헥산 : 아세토니트릴 (50/45/5), 5단계는 디클로로메탄 : 아세토니트릴 (50/50), 그리고 6단계는 아세토니트릴로 분획하여 용출시켜 40℃에서 감압농축한 후, n-헥산 5 mL로 재용리시켜 가스-액체크로마토그래피 (GLC, HP 6890, Waters Co., MA, USA)로 분석하였다. HP-5 capillary 컬럼 (길이 30 m 직경 320 μm 두께 0.
- HP-5 capillary 컬럼 (길이 30 m 직경 320 μm 두께 0.25 μm)의 오븐 온도는 60℃ 2분, 5℃/분 증가시켜 120℃, 15℃/분로 증가시켜 270℃를 15분간 유지하여 프로그램을 가동하였다.
- 국내 호소 수역 50지점에서 검출빈도가 비교적 높은 4종의 농약성분에 대해 성수기와 비성수기를 구분하여 오염도를 조사하였고, 위해지수방법과 확률론적인 방법을 적용하여 조류, 물벼룩, 어류, 양서류 등의 수생 종들에 대한 생태위해성 평가를 수행하였다. 조류 종에 대해서는 중간 위해성 수준으로, 그 외 다른 수생 종들의 위해성은 낮은 위해성 기준에 비해 훨씬 낮게 산정되어 위해성이 없는 것으로 평가되었다.
- 농업용수를 공급하는 호소 수역 내 검출된 농약의 노출로 인한 다양한 수생 종들의 독성 참고치를 고려하여 평가한 RQ를 Fig. 1에서 제시하였다. 이러한 결과는 수생 종별로 위해성여부에 대한 1차적인 정보를 제공한다.
- 따라서, 본 연구에서 생태위해성평가를 위해 선정된 농약성분은 isoprothiolane, oxadiazon, iprobenfos, hexaconazole 총 4종으로서 시기별 검출수준, 검출빈도, 및 검출한계는 Table 1에 제시하였다. 동일한 지점에서 시기별로 다르게 검출되는 농약의 농도분포는 전혀 다른 생태 위해성 결과가 도출된다는 점을 감안하여 시기별로 오염수준을 조사하였다. 농약 성수기인 6월과 9월의 시기별로 검출된 4종 농약 성분의 검출빈도와 오염도는 다르게 조사되었다.
- 국내 수역에서 검출된 농약에 대한 확률론적인 위해성평가방법을 적용한 생태위해성에 대한 연구는 여전히 미흡한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 전국 호소 수역 내 50지점에 대해 농약 성수기와 비성수기를 구분하여 검출빈도가 높은 농약성분의 오염도를 조사하고, 수생 종에 대한 위해영향을 위해지수 방법과 확률론적 접근 방법을 이용해서 평가하였다.
- 이는 호수 내 oxadiazon과 iprobenfos 노출에 대한 수생 종들의 위해성이 높을 가능성이 있는 것으로 판단된다. 로그－로지스틱 분포를 가정한 HC5 자료에 근거하여 호소 수역 내 검출된 농약성분의 농도 분포를 HC5로 나누어서 산출한 생태위해지수 (ERQ)를 Fig. 3.에 제시하였다. 총 4종의 농약성분에 대한 ERQ을 살펴보면, oxadiazon 성분이 모든 시점에서 0.
- 7 mL/분으로 흘려주었다. 시료주입부와 검출기온도는 각각 250℃와 280℃로 설정하여 분석하였다.
- 전자 포획형 검출기 (ECD) 및 고감도 질소ㆍ인 검출기 (NPD)가 부착된 가스크로마토그래피에서 검출 가능한 농약으로 살균제 37종, 살충제 62종, 제초제 32종 및 잔류성 농약 성분 9종인 총 140종 농약성분에 대해 다중분석법을 이용하여 조사한 후, 검출성분에 대해 가스크로마토그래피－질량분석기 (GC/MS)를 이용하여 동정ㆍ확인하였다. 추출 및 정제 용매로서 아세톤, 아세토니트릴, 디클로로메탄, n-헥산은 잔류농약분석용 HPLC급 (Merck Co.
- 위해지수 방법은 잔류농약에 노출된 수생 종에 대한 위해성을 스크리닝 차원에서 평가한다. 호소 내 검출된 잔류농약의 농도를 각 수생 종에 대한 독성 참고치 (toxicant reference values; TRV)로 나누어서 산정하였다. 이는 초기 스크리닝 단계의 위해성평가로서, 각 농약별로 위해 지수는 다음과 같은 식 (1) 에 의해 산출하였다 (Hela et al.
- 호소 수역 내 검출된 잔류농약의 농도분포와 수생 종들의 독성반응에 대한 분포 자료에 근거하여 확률론적 생태위해성평가를 수행하였다 (Steen et al., 1999; Hela et al., 2005). 서로 다른 수생 종들의 독성 임계점 (endpoint)에 대한 값들의 분포는 로그－로지스틱 분포를 가정 한다 (Kooijman, 1987).
- 외삽 상수값은 Aldenberg 과 Slob (1993)에서 제시한 방법에 의해 50%와 95% 신뢰도 구간값을 모두 적용하여 산정하였다. 호소 수역 내 전체적인 수생 종들의 분포를 고려한 HC5값에 근거하여 생태위해지수 (ecological risk quotient; ERQ)를 평가하였다. 이는 다음과 같은 식 (4)에 근거하여 호소 내 검출된 농약의 오염도 분포를 HC5로 나누어서 산정하였다.
대상 데이터
- 대표적인 수생 종으로서 식물성플랑크톤으로 분류된 조류 (algae), 동물성플랑크톤으로 분류되는 큰물벼룩 (Daphnia magna), 어류로 분류된 잉어 (Cyprinus carpio), 무지개 송어 (Rainbow trout), 그리고 양서류인 Bog Frog (Rana limnocharis)를 선정하였다. 이러한 수생 종들은 지표수 수계에 일반적으로 분포하며, 미국 환경청 (US EPA)와 경제협력개발기구 (OECD)에서는 생태위해성평가를 수행하는 데 있어 적절한 종으로 알려져 있다.
- 또한 농약 성수기인 9월 시기에도 마찬가지로 살균제 4종 (isoprothiolane, hexaconazole, iprobenfos, fthalide)와 제초제 2종 (oxadiazon, alachlor)이 검출되었으며, 특히 isoprothiolane, hexaconazole, iprobenfos, oxadiazon 성분은 검출빈도가 각각 76%, 45%, 20%, 10%로 조사되었고, 그외 성분은 4∼8%로 낮았다. 따라서, 본 연구에서 생태위해성평가를 위해 선정된 농약성분은 isoprothiolane, oxadiazon, iprobenfos, hexaconazole 총 4종으로서 시기별 검출수준, 검출빈도, 및 검출한계는 Table 1에 제시하였다. 동일한 지점에서 시기별로 다르게 검출되는 농약의 농도분포는 전혀 다른 생태 위해성 결과가 도출된다는 점을 감안하여 시기별로 오염수준을 조사하였다.
- 전국 관행농업지역의 농업용 지표수를 공급하는 호소 수역을 대상으로 경기 6지점, 강원 2지점, 충남 11지점, 충북 4지점, 전남 6지점, 전북 8지점, 경남 7지점, 경북 6지점, 총 50지점을 선정하여 시료를 채취하였다. 시료 채취 시기는 2007년 농약 사용 비성수기인 4월과 성수기인 6월 및 9월의 3시기에 걸쳐 수행하였다.
- 전국 관행농업지역의 농업용 지표수를 공급하는 호소 수역을 대상으로 경기 6지점, 강원 2지점, 충남 11지점, 충북 4지점, 전남 6지점, 전북 8지점, 경남 7지점, 경북 6지점, 총 50지점을 선정하여 시료를 채취하였다. 시료 채취 시기는 2007년 농약 사용 비성수기인 4월과 성수기인 6월 및 9월의 3시기에 걸쳐 수행하였다.
- 전자 포획형 검출기 (ECD) 및 고감도 질소ㆍ인 검출기 (NPD)가 부착된 가스크로마토그래피에서 검출 가능한 농약으로 살균제 37종, 살충제 62종, 제초제 32종 및 잔류성 농약 성분 9종인 총 140종 농약성분에 대해 다중분석법을 이용하여 조사한 후, 검출성분에 대해 가스크로마토그래피－질량분석기 (GC/MS)를 이용하여 동정ㆍ확인하였다. 추출 및 정제 용매로서 아세톤, 아세토니트릴, 디클로로메탄, n-헥산은 잔류농약분석용 HPLC급 (Merck Co. Darmstadt, Germany)를 사용하였고, 염화나트륨은 증류수에 포화시킨 후 포화용액을 디클로로메탄으로 세척하여 불순물을 제거한 후 분석에 이용하였다. 컬럼 정제용 Florisil (Sigma-Aldrich, St.
- 컬럼 정제용 Florisil (Sigma-Aldrich, St. Louis, Mo, USA)은 60∼100 mesh를 130℃에서 24 시간 활성화시켜 사용하였다.
데이터처리
- 서로 다른 수생 종들의 독성 임계점 (endpoint)에 대한 값들의 분포는 로그－로지스틱 분포를 가정 한다 (Kooijman, 1987). 검출된 농약에 대한 다양한 수생 종들의 독성 참고치 (LC50 or EC50) 분포를 조사하기 위해 각 독성값의 평균과 표준편차를 이용하였다. 독성영향을 나타내는 분포에서 수생 종의 95%는 보호하고, 5%의 수생 종에 한해서만 유해한 영향을 주는 농도 (HC5)를 다음과 같은 식 (3)에 의해 산정하였다 (Aldenberg and Slob, 1993; Steen et al.
이론/모형
- 이러한 수생 종들은 지표수 수계에 일반적으로 분포하며, 미국 환경청 (US EPA)와 경제협력개발기구 (OECD)에서는 생태위해성평가를 수행하는 데 있어 적절한 종으로 알려져 있다. 각 수생 종의 독성값 (LC50 or EC50)은 가장 낮은 값을 적용하였고, 이러한 자료는 US EPA ECOTOX database, Tomlin 등이 저술한 The pesticides manual (2009), 그리고 Pesticide Action Network (PAN) pesticides database에 근거하였다 (Table 2).
- 외삽 상수값은 Aldenberg 과 Slob (1993)에서 제시한 방법에 의해 50%와 95% 신뢰도 구간값을 모두 적용하여 산정하였다. 호소 수역 내 전체적인 수생 종들의 분포를 고려한 HC5값에 근거하여 생태위해지수 (ecological risk quotient; ERQ)를 평가하였다.
- , 1999). 이러한 결정론적인 평가방법은 위해성을 정량할 수 없기 때문에, 이를 극복하기 위한 확률론적인 위해성평가 방법을 사용한다. 확률론적인 접근 방법은 호소 수역 내 수생 종에 대한 적절한 독성자료의 분포를 적용하고, 노출평가에 있어서도 오염도 분포를 고려하여 정량적인 위해성평가를 수행할 수 있다 (Van Straalen and Denneman, 1989).
성능/효과
- 조류 종에 대한 위해성은 주로 제초제인 oxadiazon 성분에 기인하였고, 어류 및 양서류에서도 높은 위해 기여도를 보여주었다. HC5값을 적용한 생태위해지수 또한 oxadiazon 성분에서만 중간 위해성 수준이었고, 이 성분이 수생 종에 위해영향을 주는 주 기여요인으로 조사되었다. 각 농약성분의 농도가 HC5값에 비해 낮은 수준으로 검출되었고, 혼합된 형태의 농약성분에 대한 결합된 생태위해확률 또한 허용기준인 5%이하로서 생태위해성이 없는 것으로 평가되었다.
- 농약 성수기인 6월과 9월의 시기별로 검출된 4종 농약 성분의 검출빈도와 오염도는 다르게 조사되었다. Isoprothiolane 성분은 검출빈도가 가장 높았으며, 6월과 9월 성수기에는 45%에서 76%로 증가한 것으로 보아 지속적으로 검출율이 높은 농약성분임을 알 수 있다. Oxadiazon 성분은 6월에 27%에서 9월엔 10%로 감소하였고, 반대로 iprobenfos는 6월에는 8%에서 9월에는 20%로 검출빈도가 증가하는 경향을 보여주었다.
- 79 mg/L였다. Oxadiazon 성분의 HC5값이 가장 낮은 값을 보여주었고, iprobenfos 성분 또한 isoprothiolane과 hexaconazole에 비해 낮은 HC5값을 나타내었다. 이는 호수 내 oxadiazon과 iprobenfos 노출에 대한 수생 종들의 위해성이 높을 가능성이 있는 것으로 판단된다.
- 55 μg/L로 조사되었다. Oxadiazon과 iprobenfos 성분의 평균농도 수준이 isoprothiolane과 hexaconazole의 검출수준에 비해 약간 높았다.
- HC5값을 적용한 생태위해지수 또한 oxadiazon 성분에서만 중간 위해성 수준이었고, 이 성분이 수생 종에 위해영향을 주는 주 기여요인으로 조사되었다. 각 농약성분의 농도가 HC5값에 비해 낮은 수준으로 검출되었고, 혼합된 형태의 농약성분에 대한 결합된 생태위해확률 또한 허용기준인 5%이하로서 생태위해성이 없는 것으로 평가되었다. 결론적으로, 농업용수를 공급하는 전국 호소 수역의 관리를 위해서는 주기적인 생태위해성평가가 필요하며, 급성독성과 노출량을 비교하는 위해지수와 확률론적 기법은 기초 위해성평가이며, 우리나라 고유 생물 종을 이용한 위해성평가, 만성독성, 환경 중 거동, 환경 요인 등을 모두 고려한 보다 높은 단계의 위해성평가 기법 연구가 반드시 필요할 것으로 사료된다.
- 검출된 농약성분의 노출에 따른 각 수생 종의 RQ 범위는 3.76 ✕ 10-4∼2.47 ✕ 10-1으로 산정되었다.
- 또한 농약 성수기인 9월 시기에도 마찬가지로 살균제 4종 (isoprothiolane, hexaconazole, iprobenfos, fthalide)와 제초제 2종 (oxadiazon, alachlor)이 검출되었으며, 특히 isoprothiolane, hexaconazole, iprobenfos, oxadiazon 성분은 검출빈도가 각각 76%, 45%, 20%, 10%로 조사되었고, 그외 성분은 4∼8%로 낮았다.
- 조류는 수 생태계의 생산자로서 산소 공급원이며, 먹이연쇄를 통한 소비자의 주요 영양원이다 (Parish, 1985). 어류인 잉어, 무지개 송어, 그리고 양서류인 Bog Frog (Rana limnocharis) 종에 대해서도 높은 위해성을 나타내는 농약성분이 oxadiazon으로 조사되었다. U.
- 이 중 isoprothiolane, oxadiazon, iprobenfos, 성분이 각각 45%, 27%, 8% 검출빈도를 보여주었고, 그 외 농약성분들의 검출빈도는 2∼6%였다.
- 1 이면 낮은 위해성 (low risk)을 나타낸다. 이러한 근거에 따르면 본 연구에서 검출된 농약성분의 조류에 대한 위해성은 중간 위해성 수준으로, 다른 수생 종들에 대한 위해성은 낮은 위해성 수준에 해당하는 RQ값에도 훨씬 못 미치는 것으로 보아 위해 영향이 없는 것으로 평가되었다.
- 조류 종에 대해서는 중간 위해성 수준으로, 그 외 다른 수생 종들의 위해성은 낮은 위해성 기준에 비해 훨씬 낮게 산정되어 위해성이 없는 것으로 평가되었다. 조류 종에 대한 위해성은 주로 제초제인 oxadiazon 성분에 기인하였고, 어류 및 양서류에서도 높은 위해 기여도를 보여주었다. HC5값을 적용한 생태위해지수 또한 oxadiazon 성분에서만 중간 위해성 수준이었고, 이 성분이 수생 종에 위해영향을 주는 주 기여요인으로 조사되었다.
- 국내 호소 수역 50지점에서 검출빈도가 비교적 높은 4종의 농약성분에 대해 성수기와 비성수기를 구분하여 오염도를 조사하였고, 위해지수방법과 확률론적인 방법을 적용하여 조류, 물벼룩, 어류, 양서류 등의 수생 종들에 대한 생태위해성 평가를 수행하였다. 조류 종에 대해서는 중간 위해성 수준으로, 그 외 다른 수생 종들의 위해성은 낮은 위해성 기준에 비해 훨씬 낮게 산정되어 위해성이 없는 것으로 평가되었다. 조류 종에 대한 위해성은 주로 제초제인 oxadiazon 성분에 기인하였고, 어류 및 양서류에서도 높은 위해 기여도를 보여주었다.
- 그러나, 본 연구에서 호소 수역내 수생 종에 대한 위해성평가를 수행하는 데는 몇 가지 제한점들이 있다. 첫째, 검출빈도가 비교적 높은 농약 4종에 대해서만 위해평가를 수행하였기 때문에, 실제적인 위해성에 비해 과소평가될 가능성도 있다. 호소 수역 내 검출될 가능성이 있는 다양한 유해물질을 고려한 신뢰성 있는 생태위해성평가가 수행되어져야 할 것으로 판단된다.
- 총 4종의 농약성분에 대한 ERQ을 살펴보면, oxadiazon 성분이 모든 시점에서 0.18∼0.33의 ERQ값을 나타내어 중간위해성 수준으로 평가되었으며, 그 외 성분들의 ERQ 범위는 6.65 x 10-5∼1.46 x 10-3 으로 낮은 위해성 수준인 0.01보다 훨씬 낮은 값을 보여주었다.
- , 2011). 호소 수량이 적은 갈수기에는 검출된 농약성분의 농도가 높아서 우기에 비해 상대적으로 위해 가능성이 커질 수 있을 것으로 판단된다. 호수 수역 내 결합된 생태위해성평가는 수역 관리를 위한 정책결정과정에 있어서 생태계에 위해영향을 주는 농약성분의 규명과 우선순위선정을 위한 필수적인 과정으로 판단된다.
- 호수 수역 내 4종에 대한 평균 검출빈도는 14∼59%, 평균 농도는 0.17∼0.99 μg/L, 최소 및 최대 농도 범위는 0.01∼5.55 μg/L로 조사되었다.
- 이는 호소 수역 내 검출된 농약성분의 농도가 HC5값을 초과하지 않았고, 따라서 본 연구에서 선정한 수생 종에 대한 위해가능성은 없었지만, oxadiazon 성분에 대한 호소 수역 내 지속적인 모니터링을 통해 관리가 요구되는 물질로 판단된다. 확률론적으로 결합된 생태 위해성에 대한 개별 농약성분 기여도를 시간적인 변이에 따라 조사하였다 (Fig. 4.) 6월과 9월 시기에 관계없이 oxadiazon 성분이 99% 이상의 생태 위해 기여도를 보여주었다. 2007년 호소 수역 내 평균적으로 ERQ에 대한 성분별 기여도는 oxadiazon (99.
후속연구
- 각 농약성분의 농도가 HC5값에 비해 낮은 수준으로 검출되었고, 혼합된 형태의 농약성분에 대한 결합된 생태위해확률 또한 허용기준인 5%이하로서 생태위해성이 없는 것으로 평가되었다. 결론적으로, 농업용수를 공급하는 전국 호소 수역의 관리를 위해서는 주기적인 생태위해성평가가 필요하며, 급성독성과 노출량을 비교하는 위해지수와 확률론적 기법은 기초 위해성평가이며, 우리나라 고유 생물 종을 이용한 위해성평가, 만성독성, 환경 중 거동, 환경 요인 등을 모두 고려한 보다 높은 단계의 위해성평가 기법 연구가 반드시 필요할 것으로 사료된다.
- 또한, 호소 수역 내 농약을 비롯한 타 유해물질의 시ㆍ공간적으로 충분한 모니터링 자료를 축적하여 생태위해성을 평가한다면, 호소 수역의 수 생태계의 위해 관리를 위한 신뢰성있고 과학적인 정보를 제공할 수 있을 것으로 판단된다. 둘째, 급성독성자료에만 국한하여 생태 위해성을 평가하였고, 무관찰영향농도 (NOEC)와 같은 만성독성자료는 고려하지 못한 점이다. 이러한 만성독성자료와 더불어 국내 호수 수역 내 고유종에 대한 독성자료가 요구된다.
- 호소 수역 내 검출될 가능성이 있는 다양한 유해물질을 고려한 신뢰성 있는 생태위해성평가가 수행되어져야 할 것으로 판단된다. 또한, 호소 수역 내 농약을 비롯한 타 유해물질의 시ㆍ공간적으로 충분한 모니터링 자료를 축적하여 생태위해성을 평가한다면, 호소 수역의 수 생태계의 위해 관리를 위한 신뢰성있고 과학적인 정보를 제공할 수 있을 것으로 판단된다. 둘째, 급성독성자료에만 국한하여 생태 위해성을 평가하였고, 무관찰영향농도 (NOEC)와 같은 만성독성자료는 고려하지 못한 점이다.
- 첫째, 검출빈도가 비교적 높은 농약 4종에 대해서만 위해평가를 수행하였기 때문에, 실제적인 위해성에 비해 과소평가될 가능성도 있다. 호소 수역 내 검출될 가능성이 있는 다양한 유해물질을 고려한 신뢰성 있는 생태위해성평가가 수행되어져야 할 것으로 판단된다. 또한, 호소 수역 내 농약을 비롯한 타 유해물질의 시ㆍ공간적으로 충분한 모니터링 자료를 축적하여 생태위해성을 평가한다면, 호소 수역의 수 생태계의 위해 관리를 위한 신뢰성있고 과학적인 정보를 제공할 수 있을 것으로 판단된다.
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