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문제 정의
- 본 연구는 Ag2O> 분말 상태로 소량 첨가한 압축 벤토나이트에 대하여 AgK)의 첨가가 요오드 이온의 초기 누출 시간에 미치는 효과를 관찰하고 아울러 그 이동 특성을 평가하기 위하여 겉보기 확산 계수와 유효 확산 계수를 측정하였다.
제안 방법
- 배출 관에는 정량 플라스크를 설치하여 각 용액을 수집하였다. 24시간 또는 최대 96 시간 간격으로 수집한 용액의 요오드 이온 농도를 측정하였다. 수집된 용액의 요오드 이온 농도는 선택 이온 전극을 사용한 이온 미터로 측정하였디.
- Ag2를 첨가한 벤토나이트가 요오드 이온보다 훨씬 농도가 높은 음 이온 존재 하에서도 요오드 이온의 확산을 지연하는 효과가 있는 지 확인하기 위하여 확산 용액으로 0.1 M NaCl-요오드 이온 수용액을 사용하여 관찰하였다’ 0.1 M NaCl-요오드 이온 수용액의 이온 강도는 0.1 M이며, 음 이온의 농도는 염소 이온 3, 500 mg/L, 요오드 이온 100 mg/L 로 염소 이온의 농도가 요오드 이온보다 35 배 정도 높다.
- 01 wt/wt%를 첨가한 압축 벤토나이트는 A%를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트에 비하여 요오드 이온의 초기 누출 시간이 지연되었다. 건조 밀도 1.60 g/cm3인 압축 벤토나이트에 대하여도 AgQ를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트와 AgQ를 0.0064, 0.0128 wt/wt% 첨가한 압축 벤토나이트를 가지고 각각에 대한 확산 실험을 하였는데 이 결과는 다음 Fig. 8과 같다. A&O의 첨가량이 증가함에 따라 초기 누출 시간이 지 연되고 있음이 잘 나타나 있다.
- 41 g/cm3과 160 g/cm3 인 벤토나이트 층을 각각 제조하였다. 또한 벤토나이트에 Ag2O 함량이 0.0064 ~ 0.0468 wt/wt%가 되도록 Ag2를 가한 다음, 같은 방법으로 압축하여 Ag2O 첨가 압축 벤토나이트 층을 제조하였다. A&O는 Jumei 제 시약 특급 230 메쉬 통과분을 사용하였다.
- 시료 링에 고정된 압축 벤토나이트를 확산 셀에 넣어 지지대에 설치하고 탈염수 또는 0.1 M NaCl 수용액으로 6 주간 포화시킨 후 확산 실험을 하였다. 확산 실험에서 확산 셀 한 쪽으로는 요오드 이온이 함유된 확산 용액을 유량 1 mL/hr로 주입하고, 다른 한 쪽으로는 요오드 이온을 함유하지 않은 수집 용액을 같은 속도로 수입하였다" 두 용액은 각각 60 mL 용량의 주사기에 넣고 실린지 펌프를 사용하여 주입하였다.
- 일정량의 벤토나이트 분말을 시료 링과 함께 압축 몰드에 넣고 일정 압력을 가하여, 직경 5mm, 두께 7 mm, 건조 밀도가 각각 1.41 g/cm3과 160 g/cm3 인 벤토나이트 층을 각각 제조하였다. 또한 벤토나이트에 Ag2O 함량이 0.
대상 데이터
- 1 M NaCl-요오드 이온 수용액이면 요오드 이온을 함유하지 않은.:I M NaCl 수용액을 각각 사용하였다.
- 확산 셀 내부의 벤토나이트를 고정하기 위한 시료 링 (sample ring)은 스테 인리스 스틸로 제작하였으며 내경은 50 mm, 두께는 7 mm이다. 벤토나이트의 미세 입자가 확산 용액 및 수집 용액으로 분리되어 나오는 것을 막고 벤토나이트의 두께를 일정하게 유지시켜주기 위한 금속 필터는 스테인리스 스틸 재질로 직경 50 mm, 두께 3.2 mm, 평균 기공 25nm인 것을 사용하였다. 확산 셀은 지지대를 사용하여 볼트와 너트로 고정하였다.
- 확산 실험에서 확산 셀 한 쪽으로는 요오드 이온이 함유된 확산 용액을 유량 1 mL/hr로 주입하고, 다른 한 쪽으로는 요오드 이온을 함유하지 않은 수집 용액을 같은 속도로 수입하였다" 두 용액은 각각 60 mL 용량의 주사기에 넣고 실린지 펌프를 사용하여 주입하였다. 실린지 펌프는 KD Scientific 회사의 KDS model 200 Series를 사용하였다. 배출 관에는 정량 플라스크를 설치하여 각 용액을 수집하였다.
- 요오드 이온을 함유하는 확산 용액은 탈염수 또는 0.1 M NaCl 수용액 에 Junsei제 특급시약인 Nal(순도 99%)를 용해하여 각각 사용하였다. 각 용액의 요오드 이온 농도는 100 mg/L 이었다.
- 우리나라 경주 지방에서 산출된 벤토나이트 원광을 건조, 분쇄한 다음 200 메쉬 ASTM 망체를 통과시킨 분말을 사용하였다. 이 벤토나이트는 이 등[기의 연구에 사용된 벤토나이트와 동일한 것으로 실험에 사용한 벤토나이트의 화학적 조성은 Table 1과 같으며 , XRD로 분석한 결과는 Fig.
- . 이온 전극 및 이온 미터는 Phoenix Electrode 사의 요오드 선택 전극과 Istek 사의 모델 735P인 이온 미터를 사용하였다.
- 확산 셀 본체는 폴리 아크릴레이트 재질을 사용하여 제작하였다. 확산 셀 내부의 벤토나이트를 고정하기 위한 시료 링 (sample ring)은 스테 인리스 스틸로 제작하였으며 내경은 50 mm, 두께는 7 mm이다. 벤토나이트의 미세 입자가 확산 용액 및 수집 용액으로 분리되어 나오는 것을 막고 벤토나이트의 두께를 일정하게 유지시켜주기 위한 금속 필터는 스테인리스 스틸 재질로 직경 50 mm, 두께 3.
- 2와 같다. 확산 셀 본체는 폴리 아크릴레이트 재질을 사용하여 제작하였다. 확산 셀 내부의 벤토나이트를 고정하기 위한 시료 링 (sample ring)은 스테 인리스 스틸로 제작하였으며 내경은 50 mm, 두께는 7 mm이다.
이론/모형
- 본 연구에서는 압축 벤토나이트에 대한 요오드 이온의 이동 특성을 관찰하기 위하여 관통 확산법을 이용하였다. 벤토나이트와 같은 점토층에서 어떤 이온의 초기 누출 시간, 겉보기 확산 계수와 유효 확산 계수를 구하기 위한 관통 확산법 의 이론적 배경은 이미 언급한 바 있는 Oscarson 등[1]과 이 등 (3)에 의하여 잘 확립되어 있으며 본 연구에 적용하면 다음과 같다.
성능/효과
- Ag2를 첨가한 압축 벤토나이트에 대하여 요오드 이온의 초기 누출 시간과 이동 특성을 관통 확산법을 이용하여 관찰한 결과, Ag2를 첨가한 압축 벤토나이트에서 요오드 이온은 확산에 의하여 이동하며, Ag2를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트에 비하여 요오드 이온의 초기 누출 시간이 지연되는 것으로 나타났다. Ag2를 첨가한 압축 벤토나이트에서 요오드 이온의 초기 누출 시간 지연 현상은 확산 용액을 순수 요오드 이온 수용액을 사용하였을 때와.
- 6에 나타내었다. AgQ를 0.0064 wt/wt% 첨가한 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수는 Agz를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수보다 다소 크게 나타났지만, Ag2<3를 0.0128, 0.0468 wt/wt% 첨가한 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수는 Ag2를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트보다 낮게 나타났다. 따라서 Ag2O 첨가에 따라 유효 확산 계수 역시 감소하는 것으로 판단된다.
- AgQ를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 초기 누출 시간은 두 차례 실험한 결과 각각 0.4 일과 2.1 일로 나타났는데 반하여 Ag2O< 0.0064, 0.0128, 0.0468 wt/wt% 첨가한 압축 벤토나이트의 초기 누출 시간은 각각 12.0, 60.4, 220.3 일로 크게 증가하였다.
- 다만, 건조 밀도 1.41 g/cm3인 압축 벤토나이트에서, Ag2를 첨가한 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수는 1.1 X 10-n nWs로 AgQ를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수 3.3 X 10-H m2/s 보다 크게 나타났다. 이 원인이 실험 오차인 지 또는 Ag2O 첨가에 의한 영향인 지는 명확하지 않다.
- 0064 wt/wt%를 첨가한 압축 벤토나이트가 Ag2를첨가하지 않은 압축 벤토나이트에 비하여 확산에 의한 요오드 이온의 초기 누출 시간(싱이 명확하게 지연됨을 관찰할 수 있었다. 또한 A&O의 첨가량이 0.0128 wt/wt%, 0.0468 wt/wt%로 증가하면, Fig. 4와 같이 더욱 뚜렷하게 요오드 이온의 초기 누출 시간이 지 연됨을 알 수 있었다.
- 0064 wt/wt%를 첨가한 압축 벤토나이트, 모두 전형적인 확산에 의한 파과 곡선을 나타내었다. 또한 그림에서 알 수 있듯이, Ag2O 0.0064 wt/wt%를 첨가한 압축 벤토나이트가 Ag2를첨가하지 않은 압축 벤토나이트에 비하여 확산에 의한 요오드 이온의 초기 누출 시간(싱이 명확하게 지연됨을 관찰할 수 있었다. 또한 A&O의 첨가량이 0.
- 본 실험에서 얻은 Agz를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수는 비슷한 건조 밀도의 압축 벤토나이트를 가지고 실험한 Oscarson 등[1]의 결과(건조 밀도 1.39 g/cm3 De 2.1 X IO)와 비교할 때 약 10 배 정도 작은 값이며, 이등(3)의 결과(건조 밀도 1.4 g/cm3, J 4.99 x 1와는 거의 일치하는 값을 나타내었다. 이러한 차이는 실험에 사용한 확산 용액의 이온 강도와 관련이 있을 것으로 사료된다.
- 본 실험을 통하여 확산 용액 중에 염소 이온과 같은 음 이온이 많이 존재하여도 Ag;Q를 첨가한 압축 벤토나이트는 요오드 이온의 확산을 지 연시키는 효과가 있음을 확인할 수 있었다. 그 이유는 벤토나이트에 첨가된 Ag2O 또는 AgQ로부터유리되는 은 이온과 요오드 이온에 의해 생성될 것으로 예상되는 Agl의 용해도가 쇼gCl의 용해도보다 훨씬 크기(2.
- 이 실험 결과 역시 앞서 순수 요오드 이온 수용액을 확산용액으로 사용하였을 때와 마찬가지로 AgQ를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트와 Agz를 0.01 wt/wt% 첨가한 압축 벤토나이트 모두 전형적인 확산에 의한 파과 곡선을 나타내었다. 또한 확산 용액으로 순수 요오드 이온 수용액를 사용하였을 때와 마찬가지로 0.
- 이 등[3, 4, 5]도 압축에 의해 벤토나이트의 충전 밀도를 증가시키 면 브롬 이온, 요오드 이온과 같은 음 이온에 대한 확산 계수가 감소하는 효과가 있으며, 이는 압축에 따른 공극 구조의 변화와 유효 공극율의 감소 때문인 것으로 설명하였다. 이들 연구에서, 벤토나이트를 압축하면 요오드 이온에 대한 겉보기 확산 계수와 유효 확산 계수 모두 감소하지만, 유효 확산 계수에 미치는 효과가 겉보기 확산 계수에 미치는 효과보다 상대적으로 더욱 큰 것으로 나타났다. 압축 벤토나이트의 건조 밀도가 증가하면 겉보기 확산 계수는 낮아지지만 그 정도가 크지 않아 요오드 이온의 초기 누출 시간을 지 연 시키는 효과는 그렇게 크지 않다.
- 정상 상태에서의 유효 확산 계수는 AgQ를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 경우, 기존 문헌에 보고된 값과 거의 일치하는 결과를 얻었으며, Ag2를 첨가한 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수는 Ag2O 첨가에 따라 대체적으로 감소하는 경향을 나타내었다.
후속연구
- 본 연구에서 관찰한 결과를 바탕으로 더 많은 실험을 통하여 벤토나이트 층 내에서 Ag2에 의해 요오드 이온의 이동이 지 연되는 반응기구를 명확히 규명하고, 그 효과를 정량적으로 평가한다면, 앞으로 각종 방사성폐기물 처분과 관련한 쇼g2첨가 압축 벤토나이트의 효용성을 크게 증대시킬 수 있을 것이다.
- 앞으로 Ag2를 첨가함에 따라 초기 누출 시간이 지연되고 아울러 겉보기 확산 계수와 유효 확산계수가 감소하는 원인에 대하여는 앞으로 더 많은 분석이 필요하다.
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