[논문]산화전리수를 이용한 질소와 황 계열 악취 및 악취전구물질의 제거

신승규; 안해영; 김한승; 송지현

문제 정의

소규모 시설에 대해서는 배출구 덮개를 악취 차단용 뚜껑으로 교체하여 악취 배출 최소화하는 방법을 적용할 수 있으나, 악취 발생을 원천적으로 저감시키지 못하고 또한 맨홀 내부가 혐기상태로 유지되면서 혐기성 미생물에 의해 생성되는 메탄 (methane) 같은가 연성 가스에 의한 화재/폭발 가능성이 문제로 남아 있다. 본 연구에서는 낮은 전류 밀도의 전기를 공급하여 전기 화학반응으로 악취전구물질과 악취물질을 동시에 산화 제거할 수 있는 산화전리수 시스템을 소규모 환경기초시설물에 적용하고자 연구를 수행하였다. 산화전리수의 생성원리는 전위차에 의해 오염물이 제거되는 직접 산화와 전극에서 발생하는 산화제에 의해 분해되는 간접 산화로 이루어진다.
거쳐 발생하는 과정을 거친다. 본 연구에서는 산화 전리 수 반응 (electrolytic oxidation process)를 적용하여 유기 퇴적물을 함유한 하수의 악취 전구물질과 악취를 동시에 처리하고자 하였으며, 그에 따른 악취발생량 변화를 확인하였다.
결과적으로 산화력을 가지는 여러가지 생성물에 의하여 악취 전구물질의 산화를 통해 악취물질 배출량을 최소화 할 수 있다. 본 연구에서는 소규모 산화전리수(electrolytic oxidation) 장치를 제작.이용하여, 유기침전물(SOMs)의 혐기성 생분해 과정에서 발생하는 황, 질소 계열의 악취와 악취 전구물질을 저감시키기 위한 실험실 연구를 진행하였다.
본 연구에서는 소규모 산화전리수(electrolytic oxidation) 장치를 제작.이용하여, 유기침전물(SOMs)의 혐기성 생분해 과정에서 발생하는 황, 질소 계열의 악취와 악취 전구물질을 저감시키기 위한 실험실 연구를 진행하였다. 특히 산화 전리 수 반응기의 양극 (anode)과 음극 (cathode) 사이의 간격 변화와 허용전류 변화를 통해 악취물질 처리효율을 측정하고, 비에너지 투입율(specific power consumption) 변화에 따른 악취 및 악취 전구물질 제거효율을 확인하였다.

제안 방법

액상 황화수소이온이 산화된 형태인 황산이온(SO/-)은 이온 크로마토그래프 (Metrohm, Switzerland)를 통해 분석하였다. 기상 황화수소(H₂S) 농도변화는 황화수소 분석기(Multi RAE analyzer, RAE system, USA)를 이용하여 측정하였다.
4 L로 제한하고, 반응조 내 상부공간 (headspace)의 크기를 1 L 로 설계하였다. 반응조 상부 공간에는 mass flow controller를 이용하여 공기(pure air)를 0.5 L/min 유량으로 주입하였으며, 액상에서 기상으로 방출되는 악취성분을 분석하였다.
산화전리수 반응조는 아크릴 재질(100x150x160m : 2.4L) 로 제작하였으며, 유기성 퇴적물을 포함한 인공 하수의 용량을 1.4 L로 제한하고, 반응조 내 상부공간 (headspace)의 크기를 1 L 로 설계하였다. 반응조 상부 공간에는 mass flow controller를 이용하여 공기(pure air)를 0.
산화전리수 반응조는 양극과 음극사이에 격막 (membrane)이 없는 방식을 채택하여, 양극 (anode)의 산화 반응과 음극 (cathode)의 환원반응이 서로 혼합되어 중화됨으로써 반응조 액상이 강산성, 또는 강염기성으로 전환되는 현상을 방지하였다. 극판 재질은 전기반응에 의한 극판 재질의 감량과 용출을 최소화하기 위해 양극에는 이리듐을 도금한 티타늄 (IrO/Ti)을 사용하였고, 음극에는 stainless steel 재질을 사용하였다.
산화전리수 반응조를 각기 다른 전극 간격에서 운전하면서 반응시간에 따른 기상 황화수소(H₂S), 액상 황화 수소이온(HS-), 암모니움 이온(NH「), 황산 이온(SO/-) 농도를 측정하였다. 퇴적물이 포함된 인공 하수에 함유된 황화수소에 의해, 반응 시작전 초기 황화수소의 기상농도는 20 ppmv 수준을 나타내었다 (Fig.
산화전리수 시스템 실험을 시작하기 전에 실제 환경기초시설물 내 유기퇴적물의 상태 및 악취전구물질의 농도 범위를 확인하였다. 서울시 주택가 소재 맨홀과 우수받이 각 1 개소를 선정하고 퇴적물을 채취 분석하였으며, 각 분석 항목의 측정결과는 Table 1과 같다.
산화전리수 시스템의 성능 확인을 위하여, 액상 악취 발생량과 연관이 깊은 액상에서의 pH 와 온도(pH/temp meter, Istek, Korea)를 측정했고, 혐기/호기 상태를 파악할 수 있는 산화환원전위 (Oxidation-Reduction Potential, ORP) 는 ORP meter(Istek, Korea)를 측정하여, 퇴적물의 성상 변화를 관찰하였다. 또한 악취전구물질인 액상 암모니움 이온(NH₄^-), 황화수소 이온(HS-)의 농도를 각각 인도페놀법(Indophenol method)와 메틸렌블루법(Methylene blue method)으로 발색하여, 분광광도계(Shimazu, Japan)를 이용하여 측정하였다.
산화전리수에 의한 유기물 및 악취물질 산화반응은 근본적으로 전기에너지 공급을 통한 직접 산화와 산화제 생성의 간접 산화 방식이기 때문에, 투입된 소비전력과 악취 물질의 처리율의 정량화를 위하여 비에너지 투입율(specific power consumption) 개념을 도입하였다. 비에너지 투입율은 입력 전압 (voltage)과 허용전류 (ampere)의 곱을 액상 부피로 나눈 형태이며 W/L 단위가 된다.
또한 악취전구물질인 액상 암모니움 이온(NH₄^-), 황화수소 이온(HS-)의 농도를 각각 인도페놀법(Indophenol method)와 메틸렌블루법(Methylene blue method)으로 발색하여, 분광광도계(Shimazu, Japan)를 이용하여 측정하였다. 액상 황화수소이온이 산화된 형태인 황산이온(SO/-)은 이온 크로마토그래프 (Metrohm, Switzerland)를 통해 분석하였다. 기상 황화수소(H₂S) 농도변화는 황화수소 분석기(Multi RAE analyzer, RAE system, USA)를 이용하여 측정하였다.
서울시 주택가 소재 맨홀과 우수받이 각 1 개소를 선정하고 퇴적물을 채취 분석하였으며, 각 분석 항목의 측정결과는 Table 1과 같다. 유입하수의 성상에 따른 실험 재현성을 확보하기 위하여, 실험용 산화전리수 시스템에 유입되는 하수와 초기조건은 이들 실제 환경기초시설물 내부의 퇴적 유기물 상태에 근거하여 화훼용 부엽토 (garden compost)를 이용하여 인공적으로 제조하였다. 증류수에 10%(w/v)의 부엽토와 황/질소 계열의 오염물질을 혼합하여, 25 ℃ 상온에서 산소가 유입되지 않는 조건하에 약 3일간 방치하여 무산소 상태(산화환원 전위 ORP -250 mV 이하)에 도달하게 한 후, 산화전리수 회분실험에 사용하였다.
각 전극 판은 음극x 양극 X 음극의 병렬형태로 총 3개의 전극을 반응조 중앙에 배치하였다. 음극에서 양극으로 이동하는 전자의 흐름을 극대화하기 위하여 표면적이 작은 2mm 굵기의 망 (mesh) 형태전극(601mlx60mhX1iml)을 적용하여 전류밀도(A/cm, 을 최대화하였으며, 부수적으로 극판 사이의 폐수 교반이 원활하도록 설계하였다. 입력 전압은 30 V로 고정하고, 전극 간의 간격에 따라 허용전류가 유동적으로 변하게 하였다.
유입하수의 성상에 따른 실험 재현성을 확보하기 위하여, 실험용 산화전리수 시스템에 유입되는 하수와 초기조건은 이들 실제 환경기초시설물 내부의 퇴적 유기물 상태에 근거하여 화훼용 부엽토 (garden compost)를 이용하여 인공적으로 제조하였다. 증류수에 10%(w/v)의 부엽토와 황/질소 계열의 오염물질을 혼합하여, 25 ℃ 상온에서 산소가 유입되지 않는 조건하에 약 3일간 방치하여 무산소 상태(산화환원 전위 ORP -250 mV 이하)에 도달하게 한 후, 산화전리수 회분실험에 사용하였다.
이용하여, 유기침전물(SOMs)의 혐기성 생분해 과정에서 발생하는 황, 질소 계열의 악취와 악취 전구물질을 저감시키기 위한 실험실 연구를 진행하였다. 특히 산화 전리 수 반응기의 양극 (anode)과 음극 (cathode) 사이의 간격 변화와 허용전류 변화를 통해 악취물질 처리효율을 측정하고, 비에너지 투입율(specific power consumption) 변화에 따른 악취 및 악취 전구물질 제거효율을 확인하였다.

대상 데이터

현상을 방지하였다. 극판 재질은 전기반응에 의한 극판 재질의 감량과 용출을 최소화하기 위해 양극에는 이리듐을 도금한 티타늄 (IrO/Ti)을 사용하였고, 음극에는 stainless steel 재질을 사용하였다. 각 전극 판은 음극x 양극 X 음극의 병렬형태로 총 3개의 전극을 반응조 중앙에 배치하였다.
확인하였다. 서울시 주택가 소재 맨홀과 우수받이 각 1 개소를 선정하고 퇴적물을 채취 분석하였으며, 각 분석 항목의 측정결과는 Table 1과 같다. 유입하수의 성상에 따른 실험 재현성을 확보하기 위하여, 실험용 산화전리수 시스템에 유입되는 하수와 초기조건은 이들 실제 환경기초시설물 내부의 퇴적 유기물 상태에 근거하여 화훼용 부엽토 (garden compost)를 이용하여 인공적으로 제조하였다.

이론/모형

관찰하였다. 또한 악취전구물질인 액상 암모니움 이온(NH₄^-), 황화수소 이온(HS-)의 농도를 각각 인도페놀법(Indophenol method)와 메틸렌블루법(Methylene blue method)으로 발색하여, 분광광도계(Shimazu, Japan)를 이용하여 측정하였다. 액상 황화수소이온이 산화된 형태인 황산이온(SO/-)은 이온 크로마토그래프 (Metrohm, Switzerland)를 통해 분석하였다.

성능/효과

Fig. 2(a) 를 보면 전극간격이 1 cm 에서 가장 높은 온도변화와 가장 높은 전류량을 유지하는 것으로 나타났으며, 이는 가장 높은 전류량에 기인한 활발한 산화제 형성과 그에 따른 산화반응이 원활하게 진행되어 온도가 지속적으로 상승하는 것임을 알 수 있다. (Mascia et al.
1. 허용 전류(Ampere)는 전극 간격에 반비례관계를 가지는 것으로 나타났으며, 입력 전압과 허용전류에 의한 소비전력을 단위 부피로 정량화한 비에너지 투입률은 그 값이 높아질수록 산화반응이 빠르게 진행되었다. 비에너지 투입률이 증가하면 반응조의 온도가 상승하고, 산화환원전위가 증가하여 악취 발생량이 급격히 떨어진다.
2. 산화전리수 장치의 전극 간격 1 cm에 대하여 입력 전압 30 V일 때, 악취물질인 기상 황화수소(H₂S) 의 농도는 30분 이내에 검출되지 않았다. 같은 조건의 액상의 황산이온(SO₄₂^-)은 최대 3배 이상 증가하여, 악취 전구물질의 산화반응이 원활하게 일어나는 것을 확인하였다.
(Fig. 3(c)) 예상한대로 전극 간격이 3 cm 로 넓어 산화 효과가 거의 없었던 경우에는 암모니움 이온 농도가 거의 변화지 않았다. 전극 간격 2 cm 조건에서는 액상 암모니움 농도가 반응 시간에 비례하여 선형적으로 감소하여 0차 반응에 가까운 모습을 보인다.
3. 암모니움 이온의 경우 기상 황화수소에 비해 높은 산화 에너지(Gibbs free energy) 값을 가지며, 따라서 비에너지 투입률에 따른 처리율이 다소 낮았다. 따라서 퇴적층 내 암모니움 이온 처리율 상승을 위해서는 더 높은 소비전력이 필요할 것으로 판단된다.
산화전리수 장치의 전극 간격 1 cm에 대하여 입력 전압 30 V일 때, 악취물질인 기상 황화수소(H₂S) 의 농도는 30분 이내에 검출되지 않았다. 같은 조건의 액상의 황산이온(SO₄₂^-)은 최대 3배 이상 증가하여, 악취 전구물질의 산화반응이 원활하게 일어나는 것을 확인하였다.
또한 차아염소산과 차아염소산 이온의 비율과 생성량은 pH 와 허용 전류 (Ampere)에 따라 달라진다. 결과적으로 산화력을 가지는 여러가지 생성물에 의하여 악취 전구물질의 산화를 통해 악취물질 배출량을 최소화 할 수 있다. 본 연구에서는 소규모 산화전리수(electrolytic oxidation) 장치를 제작.
2 A 의 전극간격 3 cm 인 경우에는 전극에서의 산화제 형성이 미미하여 황산이온의 농도변화도 나타나지 않았다. 결과적으로 실제 허용전류가 0.2 A 이하일 때, 즉 전류밀도가 4.6 mA/cm² 이하에서는 산화력 생성이 원활하지 못함을 의미한다.
(Eskicioglu et al, 2008). 산화전리수 반응을 진행한 120분 간의 실험에서 pH 변동은 거의 없는 것으로 확인되었으며 (Fig. 2(b)), 전극간격 변화에 따른 영향도 거의 없는 것으로 나타났다.
5 L/min) 에 의한 희석 효과와 반응조 내 액상에서의 황화수소 배출량이 감소하여 나타난 것으로 예측된다. 전극간격 1 cm 와 2 cm 에서 액상의 황화 수소이온의 농도는 약 1 mg/L에서 0.8 mg/L, 0.9 mg/L 수준으로 감소하고 있으나, 전극간격 1m 조건에서는 액상 황화 수소이온의 농도가 거의 변화하지 않아 산화전리수 반응에 의한 황화수소 산화/제거가 거의 일어나지 않는 것을 확인하였다.
허용 전류량은 입력 전압이나 전극 간격에 따라 상대적으로 변화되어, 산화전리수 반응조 같은 전기화학적 산화공정에서는 반응효율에 직접적인 영향을 주는 인자이다. 전류량은 전극 간격 3 cm 에서 약 0.2 A, 전극 간격 2 cm 에서 약 0.4 A, 그리고 전극간격이 가장 작은 1 cm 의 경우 약 1 A로, 전극 간격이 좁아질수록 전류량은 증가하는 것으로 확인했다. 이때의 전류밀도는 1 - 3 cm 조건에서 23.

후속연구

, 2005) 또한 기상 황화수소의 경우 비에너지 투입률 5 ~10 W/L 를 범위에서 극격한 처리율 상승이 관찰되지만, 암모니움 이온의 경우 최소 20 W/L 이상의 비에너지 투입을 유지해야 60% 수준의 처리율을 나타내며 처리율 변화가 비에너지 투입률에 1차적인 반응특성을 나타내었다. 결과적으로 산화전리수 시스템을 설계 적용할 때에는 대상 악취 물질에 따라 에너지 투입률을 주의 깊게 결정하여야 하며, 과도한 에너지 투입이나 낮은 제거효율이 나타나지 않도록 한계 비에너지 투입률(threshold energy input)을 실험적으로 결정할 필요가 있다.
, 2007). 또한 반응조 내 온도상승은 부수적으로 난분해성 유기물질의 분해를 유도하여 산화전리수 시스템의 효율을 더욱 높일 수 있는 인자로 작용가능 할 것으로 판단된다. (Eskicioglu et al, 2008).

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