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문제 정의
- 따라서 본 연구의 목적은 자연유기물질 중에 거대 분자량이 많은 국내 원수를 사용하여 활성탄의 비표면적 그리고 세공의 특성이 자연유기물질의 흡착에 미치는 영향을 평가하는 것이다. 이를 위하여 여러 종류의 활성탄을 모래 여과수를 이용하여 평가하였다.
- 본 연구는 활성탄의 미세세공과 중간세공의 비표면적과 세공의 용적이 자연유기물질의 흡착능에 어떻게 영향을 미치는지 모래여과수를 이용하여 평가하였다. 또한 활성탄의 흡착능은 다성분계를 모사할 수 있는 Freundlich 과 IAST를 이용한 다성분계 흡착등온식을 이용하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
- 활성탄의 공극 분포와 세공을 2nm보다 작은 미세세공과 2nm보다 큰 중간세공으로 구분하였다. 세공의 크기는 1000nm까지 측정이 가능하나 2nm 를 기준으로 한 이유는 국내 원수의 특성이 1, 000Da보다 작은 물질과 10, 000Da보다 큰 물질이 많아 이에 대한 영향을 보기 위해서이다. 신탄의 경우 비표면적에서 중간세공의 비율은 활성탄에 따라 차이는 있으나 3에서 10%를 차지하는 것으로 나타났다.
- 활성탄의 특성이 NOM의 흡착과 어떠한 상관관계를 가지고 있는지는 흡착등온식을 이용하여 고찰하였다. 신탄과 재생탄의 흡착능을 비교하여 활성탄이 파과됨에 따라 활성탄에 따라 비표면적과 세공이 어떻게 변하는지에 대하여 고찰하였다.
제안 방법
- 분획을 위하여 사용된 Membrane온 Millipore(U.S.)사의 PLGC06210 (10, 000 molecular weight cut-off ; MWCO)와 PLAC 06210 (1, 000 MWCO)으로 분자크기 10, 000Da 이상 물질과 1, 000Da 이하 물질로 분획하였으며, 중간크기물질은 분획 후 물질수지 계산에 의하여 산출하였다.
- 하였다. 수중의 NOM을 다성분계 흡착등온식에서 흡착이 안되는 성분 (Non-adsorbable fraction)과 3개의 흡착 가능한 성분 (adsorbable fraction)을 약하게 (weakly), 중간세기 (middle), 강하게 흡착되는 부분 (strongly- adsorbable fraction)으로 나누어 IAST (Ideal adsorbed solution theory)을 이용하여 컴퓨터모사를 하였다. 실험에서 얻어진 데이터를 가장 잘 모사할 수있는 Freundlich 상수 K 값의 조합으로 평균오차 (average percentage error:APE) 값이 최소인 값을 구할 수 있으나, 변수가 K 값과 농도로 서로 다른 활성탄의 특성을 비교하는데 한계가 있어 평균오차가 증가하더도 두 분류로 하여 K 값을 고정하여 모사하였다.
- 수중의 NOM을 다성분계 흡착등온식에서 흡착이 안되는 성분 (Non-adsorbable fraction)과 3개의 흡착 가능한 성분 (adsorbable fraction)을 약하게 (weakly), 중간세기 (middle), 강하게 흡착되는 부분 (strongly- adsorbable fraction)으로 나누어 IAST (Ideal adsorbed solution theory)을 이용하여 컴퓨터모사를 하였다. 실험에서 얻어진 데이터를 가장 잘 모사할 수있는 Freundlich 상수 K 값의 조합으로 평균오차 (average percentage error:APE) 값이 최소인 값을 구할 수 있으나, 변수가 K 값과 농도로 서로 다른 활성탄의 특성을 비교하는데 한계가 있어 평균오차가 증가하더도 두 분류로 하여 K 값을 고정하여 모사하였다. 두 분류로 한 이유는 한 활성탄의 K 값이 월등히 우수하여 이에 대한 영향을 최소화하기 위해서였다.
- 전처리가 끝난 활성탄은 실온에 방치하여 냉각시킨 후 질량을 측정하였다. 앞서 측정된 전처리 전과 후의 질량으로 활성탄의 질량을 최종 확정하였다. 질소 흡착시 측정되는 활성탄은 액체질소에 담긴 상태로 77K를 유지하며, 질소가스압력을 10 mmHg에서 750 mmHg 까지 단계적으로 도입하여 평형압력에 대한 평형 흡착량을 측정하였으며, 탈착 시에는 역순으로 진행 되었다.
- 것이다. 이를 위하여 여러 종류의 활성탄을 모래 여과수를 이용하여 평가하였다. 활성탄의 특성이 NOM의 흡착과 어떠한 상관관계를 가지고 있는지는 흡착등온식을 이용하여 고찰하였다.
- 측정할 활성탄 150 ~155 mg을 샘플 튜브에 넣고 363K 까지 서서히 가열하면서 10 mmHg의 진공을 유지하며 전처리를 실행하였다. 전처리가 끝난 활성탄은 실온에 방치하여 냉각시킨 후 질량을 측정하였다. 앞서 측정된 전처리 전과 후의 질량으로 활성탄의 질량을 최종 확정하였다.
- 앞서 측정된 전처리 전과 후의 질량으로 활성탄의 질량을 최종 확정하였다. 질소 흡착시 측정되는 활성탄은 액체질소에 담긴 상태로 77K를 유지하며, 질소가스압력을 10 mmHg에서 750 mmHg 까지 단계적으로 도입하여 평형압력에 대한 평형 흡착량을 측정하였으며, 탈착 시에는 역순으로 진행 되었다.
- 활성탄에 따른 흡착능을 평가하기 위하여 7종류의 다른 활성탄에 대하여 모래여과수를 이용하여 흡착등온식 실험을 하였다. 수중의 NOM을 다성분계 흡착등온식에서 흡착이 안되는 성분 (Non-adsorbable fraction)과 3개의 흡착 가능한 성분 (adsorbable fraction)을 약하게 (weakly), 중간세기 (middle), 강하게 흡착되는 부분 (strongly- adsorbable fraction)으로 나누어 IAST (Ideal adsorbed solution theory)을 이용하여 컴퓨터모사를 하였다.
- Fig, 1과 2에 나타냈다. 활성탄의 공극 분포와 세공을 2nm보다 작은 미세세공과 2nm보다 큰 중간세공으로 구분하였다. 세공의 크기는 1000nm까지 측정이 가능하나 2nm 를 기준으로 한 이유는 국내 원수의 특성이 1, 000Da보다 작은 물질과 10, 000Da보다 큰 물질이 많아 이에 대한 영향을 보기 위해서이다.
- 활성탄의 재질은 석탄계 활성탄으로 경도 등은 흡착에 크게영향을 미치지 않아 언급하지 않았으며, 가장 중요한 비표면적과 세공 부피는 직접 측정하였다. 파과탄은 NOM을 흡착시켜서 사용하였으며 활성탄에 따라 약간의 차이는 있으나 약 60에서 70%의 파과에 도달하였을 때의 상층부에 있는 활성탄으로 정의하였다.
- 이를 위하여 여러 종류의 활성탄을 모래 여과수를 이용하여 평가하였다. 활성탄의 특성이 NOM의 흡착과 어떠한 상관관계를 가지고 있는지는 흡착등온식을 이용하여 고찰하였다. 신탄과 재생탄의 흡착능을 비교하여 활성탄이 파과됨에 따라 활성탄에 따라 비표면적과 세공이 어떻게 변하는지에 대하여 고찰하였다.
대상 데이터
- 본 실험에서는 총 7종류의 다른 활성탄이 사용되었다. 활성탄의 재질은 석탄계 활성탄으로 경도 등은 흡착에 크게영향을 미치지 않아 언급하지 않았으며, 가장 중요한 비표면적과 세공 부피는 직접 측정하였다.
- 실험에 사용한 원수는 S정수장의 모래여과수를 채수하여 사용하였으며, 원수는 2회에 걸쳐서 채수하였으며 특성은 Table 1에 정리하였다.
이론/모형
- 본 실험에 이용된 등온흡착실험은 "bottle point isotherms" 을 사용하였으며 이에 대한 자세한 실험 방법은 홍 등이 발표한 논문을 참고하였다.(홍 등, 2007)
- 모래여과수를 이용하여 평가하였다. 또한 활성탄의 흡착능은 다성분계를 모사할 수 있는 Freundlich 과 IAST를 이용한 다성분계 흡착등온식을 이용하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
- 신탄과 파과탄의 비표면적과 공극분포를 평가하기 위하여 ASAP 2010(Micromeritics, USA)를 사용하였다. 샘플튜브는 활성탄을 넣기 전 상온에서 CP225D (sartorius AG, Germany)로 질량을 측정하였다.
- 알칼리도는 공정시험법에 따라 분석하였다.
- 원수의 분자량 분포를 평가하기 위하여 Stirred ultrafiltration cell(Amicon Model 8400)을 사용하였고, 입자성 물질에 의한 Membrane의 fouling을 최소화하기 위하여 glass fiber filter로 시료를 전처리를 하였다. 분획을 위하여 사용된 Membrane온 Millipore(U.
- 탁도는 Model 2100 turbidimeter(HACH)를 사용하였으며 DOC는 Combustion 방식의 Analytik Jena multi N/C 3000(Analytik jena, Germany)을 사용하였고 NPOC(Non-purfeable organic carbon)방법의 NDIR (Non-dispersive infrared detector)로 분석하였다. 알칼리도는 공정시험법에 따라 분석하였다.
성능/효과
- 1. 본 실험에 사용된 모래여과수의 자연유기물질의 분포는 1, 000Da와 1, 000-10, 000Da사이의 물질은 각 18%, 분자량이 10, 000Da 이상인 물질이 60%이상인 것으로 나타났다.
- 2. 본 실험에 사용된 활성탄은 모두 석탄계 활성탄으로 비표면적에서 중간세공의 비율이 차지하는 비율은 최대 10%에서 3%까지 다양하게 나타났다. 파과탄에서는 중간세공의 비율이 미미하나 증가하는 경향을 나타내었다.
- Table 2에 원수를 분획한 결과를 %로 나타내었다. 2회에 걸쳐 채수한 시료의 분자량 차이를 알아보기 위하여 분획한 결과 1차와 2차에서 매우 유사한 결과를 나타내어 채수시기에 따른 차이는 크지 않은 것으로 사료된다. 분획한 결과에 따르면 10, 000Da보다 큰 물질이 약 64%를 차지하고 1, 000Da 이하와 중간크기의 물질은 약 17~19%내외를 나타내었다.
- 3. 중간세공의 비표면적과 세공 부피가 적은 경우에 미세세공의 사용율이 낮은 것으로 나타났다.
- 4. 모든 활성탄에서 흡착되지 않는 물질인 K 값이 0인물질은 약 10%인 것으로 나타났다. 자연유기물질의 흡착에서 총 비표면적이 유사한 활성탄의 경우, 2nm보다 큰세공의 비율이 높은 활성탄에서 흡착능이 우수한 것으로나타났다.
- 이와 더불어 미세세공은 상대적으로 넓었으나 중간세공의 크기가 적은 활성탄 A와 G는 흡착능이 타 활성탄과 비교하여 좋지 않은 것으로 나타났다. 따라서 실제 자연유기물질의 흡착능에 영향을 미치는 공극의 크기는 2nm보다 큰 것으로 나타났다. 위의 Table 2에 나타난 바와 같이 자연유기물질의 분자량분포에서 60% 이상이 10, 000Da인 시료를 처리하는데 비표면적이 높은 활성탄보다는 중간세공의 비율이 높은 활성탄이 효과적인 것으로 나타났다.
- 문헌보고(Li 등, 2003), (Pelekani 등, 1999)에 의하면 세공분포가 고르거나 중간영역의 비율이 높으면 미세세공의 pore blockage를 최소화 할 수 있어 미세세공의 사용을 최대화 할 수 있다고 보고하고 있다. 따라서 활성탄 E는 micro의 비율이 집중되어 있는 활성탄 A보다 중간세공의 비율이 약 5배 이상 많아, NOM에 의한 pore blockage가 적어 미세세공의 사용이 증가된 것으로 판단된다.
- 2회에 걸쳐 채수한 시료의 분자량 차이를 알아보기 위하여 분획한 결과 1차와 2차에서 매우 유사한 결과를 나타내어 채수시기에 따른 차이는 크지 않은 것으로 사료된다. 분획한 결과에 따르면 10, 000Da보다 큰 물질이 약 64%를 차지하고 1, 000Da 이하와 중간크기의 물질은 약 17~19%내외를 나타내었다. 미국의 오하이오주 씬시내티정수장 원수의 경우에는 10, 000Da보다 큰 물질의 비율이 25%로 본 실험에 사용된 원수와는 상이하게 다양한 분자량이 분포되어 있는 것으로 보고되어 있다(홍 등 1997).
- 전체적으로 7종류의 활성탄을 비교하여 보면 활성탄 B, C 그리고 G 가 다른 K값을 가지고는 있지만 흡착능을 비교한다면 상호 유사한 흡착능을 가지고 있다. 세 활성탄 모두 중간세공값이 55에서 63cm3/g으로 유사한 값을 가지고 있으며 미세세공은 739에서 889m2/g으로 다른 활성탄에 비하여 낮았다. 이와 더불어 미세세공은 상대적으로 넓었으나 중간세공의 크기가 적은 활성탄 A와 G는 흡착능이 타 활성탄과 비교하여 좋지 않은 것으로 나타났다.
- 파과된 활성탄에서는 비표면적 중에서 중간세공이 차지하는 비율은 3에서 14%로 신탄과 비교하여 약간 증가하는 경향을 나타냈다. 세공 용적중에서 중간세공이 차지하는 비율은 7에서 40%로 신탄과 비교하여 약간 증가하는 경향을 나타냈다. 활성탄에 따라 차이를 나타내었지만 활성탄 E 가 비표면적은 4% 그리고 세공용적은 8%가 증가하여 가장 높은 증가율을 나타내었다.
- 세공의 크기는 1000nm까지 측정이 가능하나 2nm 를 기준으로 한 이유는 국내 원수의 특성이 1, 000Da보다 작은 물질과 10, 000Da보다 큰 물질이 많아 이에 대한 영향을 보기 위해서이다. 신탄의 경우 비표면적에서 중간세공의 비율은 활성탄에 따라 차이는 있으나 3에서 10%를 차지하는 것으로 나타났다. 하지만 세공 용적에서 중간세공의 비율은 7에서 32%를 나타내어 비표면적 보다는 큰 차이를 나타났다.
- 47%로 나타났다. 실험 결과에서 보듯이 중간영역의 비율이 높을수록 강하게 흡착되는 양의 비율이 증가하는 것으로 나타났다. 중간세공이 가장 적은 활성탄 A는 약하게 흡착되는 물질이 약 75%를 차지하여 흡착능이 가장 낮은 것으로 나타났다.
- 따라서 실제 자연유기물질의 흡착능에 영향을 미치는 공극의 크기는 2nm보다 큰 것으로 나타났다. 위의 Table 2에 나타난 바와 같이 자연유기물질의 분자량분포에서 60% 이상이 10, 000Da인 시료를 처리하는데 비표면적이 높은 활성탄보다는 중간세공의 비율이 높은 활성탄이 효과적인 것으로 나타났다.
- 세 활성탄 모두 중간세공값이 55에서 63cm3/g으로 유사한 값을 가지고 있으며 미세세공은 739에서 889m2/g으로 다른 활성탄에 비하여 낮았다. 이와 더불어 미세세공은 상대적으로 넓었으나 중간세공의 크기가 적은 활성탄 A와 G는 흡착능이 타 활성탄과 비교하여 좋지 않은 것으로 나타났다. 따라서 실제 자연유기물질의 흡착능에 영향을 미치는 공극의 크기는 2nm보다 큰 것으로 나타났다.
- 모든 활성탄에서 흡착되지 않는 물질인 K 값이 0인물질은 약 10%인 것으로 나타났다. 자연유기물질의 흡착에서 총 비표면적이 유사한 활성탄의 경우, 2nm보다 큰세공의 비율이 높은 활성탄에서 흡착능이 우수한 것으로나타났다.
- 이는 가장 높은 중간세공의 비율을 가지고 있기 때문으로 사료된다. 전체적으로 7종류의 활성탄을 비교하여 보면 활성탄 B, C 그리고 G 가 다른 K값을 가지고는 있지만 흡착능을 비교한다면 상호 유사한 흡착능을 가지고 있다. 세 활성탄 모두 중간세공값이 55에서 63cm3/g으로 유사한 값을 가지고 있으며 미세세공은 739에서 889m2/g으로 다른 활성탄에 비하여 낮았다.
- 실험 결과에서 보듯이 중간영역의 비율이 높을수록 강하게 흡착되는 양의 비율이 증가하는 것으로 나타났다. 중간세공이 가장 적은 활성탄 A는 약하게 흡착되는 물질이 약 75%를 차지하여 흡착능이 가장 낮은 것으로 나타났다. Fig.
- 하지만 세공 용적에서 중간세공의 비율은 7에서 32%를 나타내어 비표면적 보다는 큰 차이를 나타났다. 파과된 활성탄에서는 비표면적 중에서 중간세공이 차지하는 비율은 3에서 14%로 신탄과 비교하여 약간 증가하는 경향을 나타냈다. 세공 용적중에서 중간세공이 차지하는 비율은 7에서 40%로 신탄과 비교하여 약간 증가하는 경향을 나타냈다.
- 크지 않은 것으로 나타났다. 활성탄 A, B, C, D에서 강하게 흡착되는 부분은 활성탄 A에서 2.89%, B에서 63.0%, C 에서 87.0%, D에서 1.09%로 나타났고, 중간세기로 흡착되는 부분은 활성탄 A에서 14.8%, B에서 28.3%, C 에서 0.06%, D에서 85.0%로 나타났으며 약하게 흡착되는 부분은 활성탄 A에서 74.98%, B에서 0.00%, C 에서 2.78%, D에서 3.47%로 나타났다. 실험 결과에서 보듯이 중간영역의 비율이 높을수록 강하게 흡착되는 양의 비율이 증가하는 것으로 나타났다.
- 세공 용적중에서 중간세공이 차지하는 비율은 7에서 40%로 신탄과 비교하여 약간 증가하는 경향을 나타냈다. 활성탄에 따라 차이를 나타내었지만 활성탄 E 가 비표면적은 4% 그리고 세공용적은 8%가 증가하여 가장 높은 증가율을 나타내었다. 중간세공의 비율이 증가했다는 것은 미세세공의 감소량이 중간세공보다 많았기 때문으로 사료된다.
후속연구
- 활성탄의 세공크기 특성에 따라서 자연유기물질의 제거효율은 달라질 수 있으며, 자연유기물질의 분자량 분포에 따라 활성탄에 의하여 제거되는 특징이 다르다(Hong 등, 1997). 따라서 활성탄의 세공 특성과 수중에 존재하는 자연유기물질간의 상관관계를 보다 정확하게 이해한다면 수중에 존재하는 자연유기물질의 분자량 분포의 특성에 따라 흡착을 최적화 할 수 있는 활성탄을 선택 할 수 있을 것으로 생각한다.
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