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문제 정의
- 충분한 세척과 건조를 거치지 않은 인위적 오염토양은 차후 토양세척실험 및 토양독성실험 과정에서 쉽게 용탈되므로 실험결과에 지대한 영향을 미칠 수 있기 때문이다. 따라서 본 연구는 중금속 오염 토양 제조과정에서 최종 세척과정이 중금속오염농도에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 또한 연구문헌에서 대표적으로 사용되는 중금속 오염 토양 제조 방법인 평형, 여과, 건조 등 3가지 제조공정이 인위적 중금속 오염토양 농도에 미치는 영향을 더불어 파악하였다.
- 본 연구에서는 3가지 대표적 중금속오염 토양제조방법(슬러리건조법(MD), 평형 후 건조법(ED) 및 여과 후 건조법(EFD))에 의한 중금속오염농도의 차이를 파악하고 최종 세척과정이 제조 중금속 오염토양 농도에 미치는 영향을 평가한 결과 다음과 같은 인위적 오염토양제조과정의 유의사항을 도출하였다.
제안 방법
- 칼럼실험은 매 실험 마다 동일한 투수성을 유지하기 위하여 토양시료 20 g을 채울 때마다 214 g의 무게를 가진 탄성이 없는 고무를 13 cm 높이에서 12번씩 떨어뜨렸다.14) 토양시료가 채워진 칼럼에 이산화탄소를 10 mL/min으로 3 공극부피(Pore Volume, 입자로 채워지지 않은 빈 공간의 부피) 주입하였고, 공기가 탈리된 증류수를 0.2 mL/min으로 23시간 동안 2 공극부피 주입하여 포화상태로 만들었다. 이 조작이 완료된 시점을 실험 시작 시점으로 잡았으며 그래프에 0 Pore Volume으로 표시하였다.
- 1D 스테인리스 스틸 칼럼(길이 16 cm, 지름 5.5 cm)에 ED 토양(평형-건조과정을 거친 토양)과 EDW 토양(평형-건조세척을 완료한 토양)을 각각 충진하여 토양세정(soil flushing)실험을 통해 두 가지 토양 유출수내 중금속의 유출 여부를 파악하였다. 칼럼실험은 매 실험 마다 동일한 투수성을 유지하기 위하여 토양시료 20 g을 채울 때마다 214 g의 무게를 가진 탄성이 없는 고무를 13 cm 높이에서 12번씩 떨어뜨렸다.
- 3가지 오염토양 제조방법 중 반응시간의 영향을 받는 ED 방법(평형-건조과정)과 EFD방법(평형-여과-건조과정)의 접촉시간을 1일, 2일, 3일, 7일로 구분하여 시간이 중금속 오염 토양 생성에 미치는 영향을 평가하였다. 각 시간별로 제조된 오염토양은 앞서 2.
- Fig. 1과 Fig. 2는 슬러리건조법(MD), 평형 후 건조법(ED), 여과 후 건조법(EFD)을 이용하여 제조한 중금속 오염 토양의 Cd과 Pb 농도를 각각 도시하였다. 모두 각각 3회씩 실험하였고, 3회 실험결과에 대한 평균과 표준편차 범위를 표기하였다.
- Fig. 3은 ED방법(평형-건조)으로 제조된 오염토양과 ED 토양을 증류수 세척한 이후 제조된 EDW(평형-건조-세척)를 칼럼에 각각 충진하여 물을 계속 주입하고 유출수내 중금속의 농도를 관측하였다. EDW 토양의 경우 토양에 존재하는 중금속이 유출수로 용탈되는 정도가 2% 정도로 매우 낮았으나 흡착평형 및 건조 후 세척을 실시하지 않은 ED 토양의 경우, 토양에 존재하는 중금속의 20~30%가 유출수로 용탈되었다.
- 3가지 오염토양 제조방법 중 반응시간의 영향을 받는 ED 방법(평형-건조과정)과 EFD방법(평형-여과-건조과정)의 접촉시간을 1일, 2일, 3일, 7일로 구분하여 시간이 중금속 오염 토양 생성에 미치는 영향을 평가하였다. 각 시간별로 제조된 오염토양은 앞서 2.3.에 언급한 세척방법에 의해 용탈 정도를 또한 파악하였다.
- 그러나 7일이 경과된 토양-중금속용액 혼합 시료에서 용액을 여과(GF/C, 47 mm circle, pore size = 1.2 µm, Whatman)시켜 제거하고 필터에 잔류하는 토양만을 채취하였다.
- 따라서 본 연구는 중금속 오염 토양 제조과정에서 최종 세척과정이 중금속오염농도에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 또한 연구문헌에서 대표적으로 사용되는 중금속 오염 토양 제조 방법인 평형, 여과, 건조 등 3가지 제조공정이 인위적 중금속 오염토양 농도에 미치는 영향을 더불어 파악하였다.
- 본 연구에서 비교 검토한 3가지 대표적 중금속 오염토양 제조 방법은 첫째, 중금속용액-토양 혼합 슬러리에서 수분을 증발시킨 ‘슬러리 건조법’이며 둘째, 토양과 중금속용액을 7일간 흡착평형 시킨 후 중금속용액과 토양을 함께 건조시킨 ‘평형 후 건조법’과 셋째, 토양과 중금속용액을 7일간 접촉시키고 중금속용액은 필터를 통해 여과하고 남은 토양을 건조한 ‘여과 후 건조법’이다.
- 세척은 교반기를 이용하여 15분간 오염토양과 증류수를 교반하였고 이후 여과를 통해 토양을 분리하였다. 분리된 토양시료는 100℃의 오븐에 48시간 동안 놓아두어 수분이 제거되게 하였고, 건조 토양 내 Cd과 Pb 농도를 분석하였다. 세척과정을 거친 제조오염토양은 3가지 제조방법기호에 Washed (W)를 추가하여 표기하였다.
- 상기 ED방법과 동일하게 토양 1,000 g을 비이커에 넣고 Cd 100 mg/L, Pb 250 mg/L의 농도를 가지는 중금속 혼합 용액을 4L 넣었으며 토양과 중금속 혼합이 원활하게 이루어지도록 7일간 12시간 간격으로 15분간 교반(200 rpm, 30℃)시켰다. 그러나 7일이 경과된 토양-중금속용액 혼합 시료에서 용액을 여과(GF/C, 47 mm circle, pore size = 1.
- 앞절에서 언급한 3가지 제조방법에 의하여 생성된 중금속 오염 토양의 중금속 용탈정도를 파악하기 위해 각 오염토양 1 kg을 pH 7.2의 4 L 증류수로 세척하였다. 세척은 교반기를 이용하여 15분간 오염토양과 증류수를 교반하였고 이후 여과를 통해 토양을 분리하였다.
- 인위적 중금속 오염 토양의 Cd, Pb 용탈 실험’에 기술한 세척방법에 따라 각 제조오염 토양을 세척하였다.
- 인위적 중금속 오염 토양의 Cd, Pb 용탈 실험’에 기술한 세척방법에 따라 각 제조오염 토양을 세척하였다. 최종 세척과정을 거쳐 제조된 3종의 제조오염토양 중금속농도를 Fig. 1과 Fig. 2에 각각 도시하였다(MDW, EDW, EFDW). MDW(혼합-건조-세척과정)는 MD 토양을 세척한 후 제조토양에 잔류하는 중금속 농도 결과이며 EDW(평형-건조-세척과정)는 ED토양을 세척, EFDW (평형-여과-건조-세척)는 EFD토양을 세척한 이후 얻은 토양의 중금속 농도결과이다.
- 토양과 중금속용액의 접촉이 원활하도록 15분간 교반기(200 rpm, 30℃)에서 혼합하였다. 혼합이 완료된 슬러리시료를 100℃의 건조기에서 48시간 동안 건조시켜 중금속 오염토양을 제조하였다.
대상 데이터
- 제조된 모액(stock solution)을 희석하여 중금속 오염토양 제조에 사용하였다. 본 연구 실험 대부분은 카드뮴과 납이 같이 존재하는 혼합 중금속용액을 사용하였다.
- 본 연구에서 비교 검토한 3가지 대표적 중금속 오염토양 제조 방법은 첫째, 중금속용액-토양 혼합 슬러리에서 수분을 증발시킨 ‘슬러리 건조법’이며 둘째, 토양과 중금속용액을 7일간 흡착평형 시킨 후 중금속용액과 토양을 함께 건조시킨 ‘평형 후 건조법’과 셋째, 토양과 중금속용액을 7일간 접촉시키고 중금속용액은 필터를 통해 여과하고 남은 토양을 건조한 ‘여과 후 건조법’이다. 본 연구는 대표적 중금속 오염물질인 카드뮴과 납을 대상으로 인위적 중금속오염토양을 제조하였다. 납은 토양에서 가장 빈번하게 검출되는 중금속 물질로 알려져 있으며 카드뮴은 적은 농도로도 높은 독성을 야기하여 독성 연구에서 많이 사용되는 중금속이다.
- 9%) 1,598 mg을 질산 10 mL에 용해시키고 증류수로 희석하여 Pb 1,000 mg/L를 제조하였다. 제조된 모액(stock solution)을 희석하여 중금속 오염토양 제조에 사용하였다. 본 연구 실험 대부분은 카드뮴과 납이 같이 존재하는 혼합 중금속용액을 사용하였다.
- 카드뮴용액은 CdCl2 (Kanto Inc, 99.9%) 분말 1,587 mg을 질산 5 mL에 용해시킨 후 증류수로 희석하여 Cd 1,000 mg/L를 제조하였고, 납용액은 Pb (NO3)2 (Kanto Inc, 99.9%) 1,598 mg을 질산 10 mL에 용해시키고 증류수로 희석하여 Pb 1,000 mg/L를 제조하였다. 제조된 모액(stock solution)을 희석하여 중금속 오염토양 제조에 사용하였다.
- 토양시료는 전북 군산시 관여산에서 채취하여 체분석(No 10, 2 mm)을 통하여 자갈을 제거하였고 건조시킨 후 실험에 사용하였으며 토양 특성은 Table 2에 제시한 바와 같다. 유기물 함량은 Soil Science Society of America (SSSA)의 Loss on ignition method10)를 이용하여 분석하였고, 토양 pH는 SSSA의 pH determination in water method11)를 기준으로 분석하였다.
이론/모형
- 토양시료는 전북 군산시 관여산에서 채취하여 체분석(No 10, 2 mm)을 통하여 자갈을 제거하였고 건조시킨 후 실험에 사용하였으며 토양 특성은 Table 2에 제시한 바와 같다. 유기물 함량은 Soil Science Society of America (SSSA)의 Loss on ignition method10)를 이용하여 분석하였고, 토양 pH는 SSSA의 pH determination in water method11)를 기준으로 분석하였다. 토성(soil texture)은 침강법12)을 이용하여 분석하였고 공극률(porosity)은 칼럼에 토양을 채운 후 증류수를 주입하여 포화되는 부피를 측정하여 계산하였다.
- 유출수의 중금속 농도는 Standard methods for the examination of water & wastewater Method 3111에 기반을 두어 AAS로 분석하였다.
- 유기물 함량은 Soil Science Society of America (SSSA)의 Loss on ignition method10)를 이용하여 분석하였고, 토양 pH는 SSSA의 pH determination in water method11)를 기준으로 분석하였다. 토성(soil texture)은 침강법12)을 이용하여 분석하였고 공극률(porosity)은 칼럼에 토양을 채운 후 증류수를 주입하여 포화되는 부피를 측정하여 계산하였다. 투수계수(intrinsic permeability)는 Corey's Equation13)을 기반으로 계산하였다.
- 토양 중금속 추출은 기존 왕수법에 비하여 추출시간이 적게 소요되는 Microwave assisted digestion15)방법을 사용하여 전량 추출하였으며 EPA methods 7000B16)에 기반을 두어 Atomic absorption spectrophotometer (AAS, Perkinelmer, 3110A)로 분석하였다. 유출수의 중금속 농도는 Standard methods for the examination of water & wastewater Method 3111에 기반을 두어 AAS로 분석하였다.
- 투수계수(intrinsic permeability)는 Corey's Equation13)을 기반으로 계산하였다.
성능/효과
- 1) 중금속용액과 토양을 흡착 평형 시킨 후 건조과정만을 거쳐 제조한 오염토양 내 중금속은 이후 단순 세척과정에서 50% 이상 용탈되는 것으로 나타났다.
- 중금속 오염 토양은 사람 피부에 직접 접촉되거나 비산 흡입되어 인체 건강에 직접적인 영향을 미칠 수 있으며, 지하수 및 농업용수 등 간접적 노출경로를 통해서도 사람의 건강에 영향을 미칠 수 있다.1) 폐기물 및 광석 등에 고형 입자 형태로 존재하는 중금속은 시간 경과에 따라 더 작은 입자로 분쇄되어 토양에 존재하다가 강우 또는 홍수의 영향으로 오염 범위를 확산시키기도 한다. 토양 중금속의 용해도는 토양의 pH, Eh, 이온 교환 능력, 유기물과 결합 및 킬레이트화 등에 의해 결정된다.
- 2) 1D 칼럼에 평형과정과 건조과정만을 거쳐 제조한 오염토양(ED)과 이후 충분한 세척을 거쳐서 제조한 오염토양(EDW)을 각각 충진하여 물을 계속 주입하고 유출수내 중금속 농도를 관측한 결과, EDW토양에 존재하는 중금속이 유출수로 용탈되는 정도는 2% 정도로 매우 낮았으나 ED 토양의 경우, 20~30%의 용탈이 발생하였다.
- 3) 중금속용액과 토양 간 흡착평형과 건조과정만을 거쳐 중금속 오염토양을 제조한 경우 실험 전 충분한 세척과정을 거치지 않는다면 이후 토양세척 및 토양독성 실험 결과에 지대한 영향을 미칠 것으로 예상된다. 그러므로 제조오염 토양을 이용한 실험에서는 초기 중금속 농도 결정 시점을 중금속 흡착 완료 단계가 아닌 흡착 후 충분한 세척을 완료한 이후 얻어진 토양으로부터 초기 중금속 농도를 결정하는 것이 바람직하다.
- 4) EFDW방법에 의한 제조오염토양 농도는 중금속용액과 토양 간 평형기간에 매우 민감하므로 충분한 평형시간(접촉시간)을 조성해 주는 것이 바람직하다.
- 7조건에서 710-2300 L/kg로서 Cd보다 크며 그 변화폭이 매우 큰 것이 특징이다. 또한 본 연구에서도 시간별 제조된 Pb의 토양농도가 Cd에 비해 높게 나타났으며 Pb의 토양농도변화폭이 Cd에 비해 크게 나타났다. Panuccio et al.
- 절에서 이미 언급한 바와 같이 김1)은 실제 현장 중금속 오염 토양에 대한 물 세척과정 중 중금속 용출로 인한 제거는 매우 미미하게 발생한 것으로 보고하였고 김과 남18) 역시 폐금속광산 광미 토양을 물세척한 결과 Pb와 Cd의 유출은 토양농도로 보면 1 mg/kg의 낮은 용탈 양을 보이는 것으로 보고하였다. 본 연구의 Fig. 3 결과에 의하면 완전세척을 실시하지 않고 토양세정실험에 임할 경우 토양세정 최종결과의 20~30% 정도까지 영향을 미칠 것으로 예상되었다. 따라서 인위적 제조 중금속 오염 토양을 사용하게 되는 토양실험에서 오류를 최소화하기 위해서는 흡착 및 건조과정으로 제조된 오염토양을 철저히 세척하여 이후 용탈될 수 있는 부분을 억제하여야 한다.
- 제조된 각 MD, ED, EFD 토양을 증류수로 교반, 세척한 경우 중금속의 농도는 큰 폭으로 감소하였다. Cd, Pb 모두 가장 큰 폭으로 감소한 경우는 MD(혼합-건조) ⇒ MDW(혼합-건조-세척)이며, 이후 ED(평형-건조) ⇒ EDW(평형-건조세척), EFD(평형-여과-건조) ⇒ EFDW(평형-여과-건조-세척)의 순이다.
후속연구
- 2에서 보는 바와 같이 중금속용액과 흡착평형 및 건조과정을 거쳐 제조된 오염토양은 이후 단순 세척과정에서 50% 이상 중금속이 제거될 수 있었다. 따라서 중금속용액과 토양 간 흡착평형을 거쳐 제조한 중금속 오염토양을 충분히 세척하지 않고 실험에 사용한다면 이후 토양세척 및 토양독성 실험 결과에 지대한 영향을 미칠 것으로 예상된다. 일반적으로 실제 현장 중금속 오염 토양에 대한 물 세척과정 중 중금속 용출로 인한 제거는 매우 미미하게 발생된다.
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