[논문]그래핀의 용매 분산과 맞춤형 조립

이선화; 윤제문; 권준; 김상욱

문제 정의

본 특집에서는 자기조립법을 이용한 그래핀의 맞춤형 조립에 관한 내용을 소개하고자 한다. 그림 1에 나타난 것처럼 천연상태의 그래핀 은 반데르발스(vanderWaals) 인력으로 층층이 쌓여 흑연의 형태를 가지고 있으므로 이를 극복하고 어떻게 각각의 분리된 빌딩 블록(building block) 으로 분리하느냐 그리고 원하는 모양의 구조체로 다시 조 립하느냐는 만만치 않은 기술적 도전과제이다 용매에 잘 분산되어 있는 그래핀은 다른 자기조립 물질과도 함께 정렬시킬 수 있는 가능성을 제시하는 좋은 후보 물질이 될 수 있다 이러한 접근법은 그래핀의 최적 화된 이용과 관련 응용 분야를 확장시킬 수 있는 첫걸음이 될 수 있을 것이다.

제안 방법

그래핀과 탄소나노튜브의 시너지 효과를 가장 쉽게 얻을 수 있는 방 법으로는 그래핀에 탄소나노튜브를 수직 성장시키는 것이다. 근래 들어 상당수의 탄소나노튜브 연구가 그의 수직 성장에 초점을 두고 있지만, 수직 성장을 위한 기판은 AI2O3 또는 Si02와 같이 대부분 깨지기 쉽고 평평한 유전재료들이었다• 이후 응용 단계로서 소자 제작을 위해서는 수직 성장된 탄소나노튜브가 산화물 층에서 떨어진 뒤 원하는 기판으로 전사되어야만 하는데 전사 과정을 거치게 되면 탄소나노튜브와 기판간 기계적, 전기적인 접촉이 나빠 소자 성능을 크게 떨어뜨린다 좋은 성능 의 소자를 손쉽게 구현하기 위해서는 탄소나노튜브 성장을 위한 기판 이 전기 전도성을 띠고 기계적으로 유연해야 하는데 그래핀이 이 조건 들을 잘 충족시킨다 최근 환원된 그래핀 위에 탄소나노튜브가 수직 성 장된 탄소 하이브리드 필름이 보고되었다55 그림 5(。에서 보이는 것 과 같이 스핀 코팅한 GO 수용액을 환원하여 전기 전도성, 광학적 투명성, 기계적 유연함을 가지는 대면적의 환원된 그래핀 필름으 제조한 뒤 블록공중합체 리소그래피를 이용하여 일정한 크기로 패턴 된 금속 촉매 를 필름 위에 형성하였다. 얻어진 필름상에 PECVD(plasma enhanced chemical vapor deposition)# 통해 질소가 도핑된 탄소나노튜브가 성 장되었다 흥미로운 점은, 탄소나노튜브 금속 촉매, rGO 필름간의 전기 적 접촉이 ohmic 특성을 보였다는 것이다 또한 그래핀의 특성으로 인 해 제조된 하이브리드 필름은 우수한 유연성과 신축성을 지녔으며.
지금까지 본 특집에서는 그래핀의 화학적 기능기화와 이를 이용한 다 양한 3치원 구조로의 맞춤형 조립에 관하여 살펴보았다 Breath figure, 생체 분자와 동시 조립과 같은 다양한 자기조립 방법으로 성공적으로 3차원의 그래핀 구조체를 제조할 수 있었다. 이러한 구조체 형성 공정 을 위해서는 공유 또는 비공유 기능기화를 통한 그래핀의 용매 분산이 선행되어야 했다.
풀러레 탄소나노튜브 그래핀의 소재 특성을 표 1에 정리, 비교하였다.7 이상적인 2차원의 결정질 특성으로 인해 흑연질 탄소소재는 무기 물의 높은 기계적 성질’ 강한 내화학/내열성과 유기물의 낮은 밀도 기 계적 유연성을 동시에 지니고 있다8,9 또한 전기전도도는 도핑, 나선성, 흑연판의 수 측면치수 등에 따라 다양하게 조절 가능하다 이러한 뛰어 난 성질들로 인해 그래핀은 차세대 전자소자, 디스플레이, 센에너지 변환"저장 등을 위한 주요 후보소재로 기대되고 있다.

성능/효과

이와 비슷하게 이민기, 수산기, 아지드기 (aide) 또는 디아조늄 화합물(diazonium compound)를 갖는 유기 단분자들이나 고분자들을 그래핀이나 GO 표면에 공유결합시켜 개질하는 연구들은 지금까지 활발히 연구되어 오고 있 다2)-24 특히, GO의 카르복살산기를 아민기와 빈응시키는 연구들이 주 로 진행되었는데,21,22 그 예로 Tian과 Chen 그룹은 포피린기 (porphyrin)로 기능기화된 그래핀을 합성하여 태양^너지 기술에 적용한 연구를 발표하였다21 포피린기로 기능기화된 그래핀은 도너-억셉터 (donor-acceptor) 기를 동시에 지니고 있으므로 유기용매에서의 높 은 분산성과 광여기로 인한 효과적인 전자 이동 특성을 보여주었다. Poly(vinyl alcohol) (PVA) 의 수산기를 GO의 카르복실산기와 에스테 르화 반응을 한 GO는 물이나 DMSO와 깉은 용매에서 높은 분산성을 보였다.20아지드기는 c=c 이중결합 구조와 부가반응 하여 니트렌기 (nitreneX 형성하게 된다.
흥미롭게도 80도 이상에서는 여러 시간 동안 교반시켜도 G)가 유 기용액층으로 이동되지 않았다. 이러한 실험 결과들로 G。와 아민 말단 기를 가지는 고분자 간에 상호작용이 공유결합에 의한 것보다 비공유 결합에 의한 작용임을 확신할 수 있었다 기능기 분자로서 고분자는 고 분자 사슬들이 가지고 있는 큰 유체역학적 부피로 인해 닞은 밀도로 GO 에 기능기화되어 있어도 유가용매에 충분히 분산시킬 수 있다. 위와 같 은 G。의 기능기화는 벤젠뿐 아니라, 0-크실렌(o-xylene), 그리고 메 틸렌 클로라이드 등의 여러가지 유기용매에서 잘 분산시킬 수 있음을 확인하였다.
이러한 실험 결과들로 G。와 아민 말단 기를 가지는 고분자 간에 상호작용이 공유결합에 의한 것보다 비공유 결합에 의한 작용임을 확신할 수 있었다 기능기 분자로서 고분자는 고 분자 사슬들이 가지고 있는 큰 유체역학적 부피로 인해 닞은 밀도로 GO 에 기능기화되어 있어도 유가용매에 충분히 분산시킬 수 있다. 위와 같 은 G。의 기능기화는 벤젠뿐 아니라, 0-크실렌(o-xylene), 그리고 메 틸렌 클로라이드 등의 여러가지 유기용매에서 잘 분산시킬 수 있음을 확인하였다. 다양한 종류의 기능성 말단기를 가진 고분자들은 쉽게 합 성할 수 있고 유기용매에 잘 용해 되므로 흑연성 탄소 재료들을 저비용 으로 보편화된 공정을 통하여 여러 종류의 유기 용매에 쉽게 분산시킬 수 있는 접근법이 될 것이다.
굴곡 진 면을 포함한 어느 기판에나 쉽게 전사가 가능했다(그림 5(D), (E)). 이러한 3차원 탄소구조체는 에너지 전환/저장용 전극 촉매 담지체 센 서, 전계 방출 등에 유용하게 쓰일 수 있다 앞의 예들 중 하나로 제조 된 하이브리드 필름을 전계 방출 소자로 제작히였을때 심하게 변형된 형 태에서도 우수한 전계 방출 특성을 나타내었음을 확인할 수 있었다.
44 GO 가장자리의 카르복실산기와 고분자 말단의 아민기는 음전하를 갖는 COCF기와 양전하의 NHs+기로 정전기적 상호작용을 일으키며 고 분자가 GO 7］장자리에 고분자가 흡착되도록 한다. 이를 위한 모델실험 으로 그림 3(C)와 같이 아래층의 GO를 함유한 수용액 위에 다양한 말 단 기능기를 가진 고분자벤젠(benzene) 용액을 준비한 후 상온에서 24시간동안 교린을 하게 되면 아민기를 가지는 PS 용액은 GC)와 효과 적으로 상호작용하여 GO가 휘발^ 유기용매인 벤젠에 균일하게 분산 되었음을 확인할 수 있었다(그림 3(C), (D)).

후속연구

본 특집에서는 자기조립법을 이용한 그래핀의 맞춤형 조립에 관한 내용을 소개하고자 한다. 그림 1에 나타난 것처럼 천연상태의 그래핀 은 반데르발스(vanderWaals) 인력으로 층층이 쌓여 흑연의 형태를 가지고 있으므로 이를 극복하고 어떻게 각각의 분리된 빌딩 블록(building block) 으로 분리하느냐 그리고 원하는 모양의 구조체로 다시 조 립하느냐는 만만치 않은 기술적 도전과제이다 용매에 잘 분산되어 있는 그래핀은 다른 자기조립 물질과도 함께 정렬시킬 수 있는 가능성을 제시하는 좋은 후보 물질이 될 수 있다 이러한 접근법은 그래핀의 최적 화된 이용과 관련 응용 분야를 확장시킬 수 있는 첫걸음이 될 수 있을 것이다.
위와 같 은 G。의 기능기화는 벤젠뿐 아니라, 0-크실렌(o-xylene), 그리고 메 틸렌 클로라이드 등의 여러가지 유기용매에서 잘 분산시킬 수 있음을 확인하였다. 다양한 종류의 기능성 말단기를 가진 고분자들은 쉽게 합 성할 수 있고 유기용매에 잘 용해 되므로 흑연성 탄소 재료들을 저비용 으로 보편화된 공정을 통하여 여러 종류의 유기 용매에 쉽게 분산시킬 수 있는 접근법이 될 것이다.
지금까지 그래 핀의 맞춤형 조립에 관해 살펴보았지만 원하는 위치와 분포로 그래핀을 조립하는 연구는 아직 시작단계에 있다. 먼저, 조립된 구조의 구조적 다 양성에 아직 한계가 있다 좀더 다양한 형태의 구조체들을 제조하기 위 해서는 새로운 조립 방법이 개발되어야 될 뿐만 아니라 시너지를 일으 킬 수 있는 다양한 조립 빙법들이 서로 결합될 필요가 있다 특히, 그 래핀의 맞춤형 조립을 위해서는 외부장 또는 다른 자기조립 물잘을 이 용한 연구가 진행될 필요가 있다. 최근, 수용액 상에서 GO의 액정상 형 성 현상이 발견되었다18 액정의 방향^이나 배열 정도는 외부의 전기장 이나 자기장에 의해 조절이 가능하므로, 액정성을 갖는 그래핀은 그래 핀 조립를 위한 좋은 전구체가 될 수 있을 것이다.

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