[논문]고분자 전해질 FC 평가용 등가회로 검토

명광재

doi:10.3795/ksme-b.2011.35.9.897

초록
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PEMFC 의 내부에서 발생하는 화학반응은 계면의 물리적 조건 및 물성에 지배되고 그 거동은 임피던스로 표현된다. 일반적으로 임피던스 특성은 전기적 등가회로로 표현이 가능하기 때문에 PEMFC의 임피던스 계측 결과를 등가회로를 이용하여 해석함으로써 간단히 성능 진단을 할 수 있을 것이다. 본 연구에서는 이러한 등가회로를 이용하여 고분자 전해질 연료전지의 특성평가에 관한 기초연구를 수행하였다. 교류 임피던스 계측 값과 다양한 등가회로(단순 등가회로, CPE 를 고려한 등가회로, 2 개의 시정수를 고려한 등가회로, 2 개의 CPE 를 고려한 등가회로)를 이용하여 특성평가를 수행하였다. 그 결과 등가회로를 이용한 PEMFC 의 특성평가가 가능하고, 2 개의 CPE 를 고려한 등가회로가 가장 정도가 높음을 확인하였다.

Abstract ▼ AI-Helper

Chemical reactions occurring in a PEMFC are dominated by the physical conditions and interface properties, and the reactions are expressed in terms of impedance. The performance of a PEMFC can be simply diagnosed by examining the impedance because impedance characteristics can be expressed by an equ...

Chemical reactions occurring in a PEMFC are dominated by the physical conditions and interface properties, and the reactions are expressed in terms of impedance. The performance of a PEMFC can be simply diagnosed by examining the impedance because impedance characteristics can be expressed by an equivalent electrical circuit. In this study, the characteristics of a PEMFC are assessed using the AC impedance and various equivalent circuits such as a simple equivalent circuit, equivalent circuit with a CPE, equivalent circuit with two RCs, and equivalent circuit with two CPEs. It was found in this study that the characteristics of a PEMFC could be assessed using impedance and an equivalent circuit, and the accuracy was highest for an equivalent circuit with two CPEs.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 가습조건이 아닌 무 가습조건에서 연료전지의 임피던스를 계측하고 다양한 등가회로를 적용하여 자동차용 PEMFC 평가 및 진단의 적정성 등을 검토하고 등가회로의 효용성에 대해서 평가를 하였다.
본 연구에서는 각종 운전 파라메터 중, 운전온도에 착안하여 무 가습 운전시간이 연료전지에 미치는 영향의 정도를 파악하였다. 운전개시 시에는 가습연료를 연료전지에 공급하고 1 분 후에 무 가습 연료로 전환하였다.

가설 설정

- 본 실험 조건에서 무 가습 운전이 가능한 온도는 실온~70℃였으며, 고온일수록 발전특성이 악화되는 것은 함수량의 감소에 기인한 이온전도율의 저하로 사료된다.

제안 방법

무 가습 운전 하에서 임피던스 계측과 등가회로를 이용하여 연료전지 특성 평가 및 진단에 관한 연구를 수행하였다.
9 와 Table 4 에 나타낸다. 본 등가회로의 이용으로 애노드 및 캐소드 전극의 전하이동 저항과 전기 이중 층 용량을 분리하여 진단할 수 있게 되었다. 가습운전 상태에서는 Ra<Rc, Ca>Cc 이지만, 무가 습 전에서는 Ra<Rc, Ca<Cc 로 변화한다.
본 절에서는 4.2 절에서 고찰한 각 등가회로의 회로소자 값으로부터 연료전지의 기능저하에 관한 진단을 실시하였다. 먼저 단순 등가회로의 각 소자의 추이와 값을 Fig.
실험조건은 운전압력 1bar, 운전온도 70℃이며, 가습상태와 무 가습 상태에서 교류 임피던스 값을 계측하였으며, Fig. 2 에서 소개한 4 개의 등가회로를 실험결과와 curve fitting 시켜 이들의 정도조사 및 회로정수를 구하였다.
4 에 나타낸다. 연료전지는 Fig. 4 에 나타낸 연료전지 가스 공급장치 및 연료전지 전자부하 장치 사이에 설치하고, 교류 임피던스 계측을 위한 임피던스 미터를 전자부하 장치에 연결하여 실험을 실시하였다. 또한 발전에 필요한 최소한의 연료유량과 실제로 연료전지에 공급하는 연료유량의 비를 연료과잉률 λ_Ano로 칭하고, 동일한 방식으로 공기측의 공기과잉률 λ_cat로 칭한다.
연료전지를 가습운전^(7~10)에서 무 가습 운전으로 전환하여 천이시의 거동 즉, 습윤상태의 악화가 전지 내부에 미치는 기능저하 진단을 임피던스 계측으로 해석하였다. Table 1 에는 실험조건을 나타낸다.

이론/모형

본 연구에서는 가장 일반적인 주파수 응답장치(FRA: Frequency Response Analyzer)를 이용하여 측정을 실시하였다.

성능/효과

8 과 Table 3 에 나타낸다. Rsol 및 Rct 는 단순 등가회로와 동일하게 시간의 경과와 함께 증가하고, CPE 정수 T 는 감소하는 것을 확인할 수 있다. 한편, CPE 정수 P 는 건조가 진행됨에 따라 1 보다 점점 작아지는 것이 확인되었다.
80℃ 이상의 운전조건에서는 수소와 산소의 반응에 의해 생성된 물이 고체 고분자막에 공급된다 하더라도 고온의 공급가스가 빠르게 막을 건조시키기 때문인 것으로 사료된다. 또한, 실온~70℃의 범위에서도 고온일수록 작동전압을 저하시켜 발전특성이 악화되고 있음을 확인할 수 있었다. 고체 고분자막의 이온 전도율은 함수량에 비례하기 때문에 고온의 운전조건에서는 건조에 의한 수분 함유량이 감소되어 이온전도율이 저하되는 것으로 사료된다.
본 실험에서 채택한 연료과잉률, 공기과잉률, 전류, 운전압력 조건하에서 무 가습 운전이 가능한 온도는 실온~70℃정도이며, 그 이상의 온도조건에서는 운전 불가능으로 판단되었다. 80℃ 이상의 운전조건에서는 수소와 산소의 반응에 의해 생성된 물이 고체 고분자막에 공급된다 하더라도 고온의 공급가스가 빠르게 막을 건조시키기 때문인 것으로 사료된다.
10 과 Table 5 에 나타낸다. 본 회로를 사용함으로써 애노드 및 캐소드 전극의 전하이동 저항과 전극표면의 불균일 성, 미세 요철에 대한 진단이 가능하다. Ra, Re, Rc 값은 시간의 경과와 함께 증가하고 있는 것이 확인된다.
가습운전 상태에서는 Ra<Rc, Ta>Tc, Pa≒1, Pc≠1 되고, 무 가습 상태에서는 Ra>Rc, Ta<Tc, Pa≒1, Pc≠1 로 된다. 이러한 특성을 보이는 것은 전술한 2 개의 시정수를 포함한 등가회로와 동일하며, curve fitting 의 오차는 본 연구에서 고찰한 다른 등가회로보다 가장 적은 값을 나타내었다. 이로부터 2 개의 CPE 을 고려한 등가회로를 이용함으로써 연료전지의 특성진단이 가능할 것으로 사료된다.
Rsol 및 Rct 는 단순 등가회로와 동일하게 시간의 경과와 함께 증가하고, CPE 정수 T 는 감소하는 것을 확인할 수 있다. 한편, CPE 정수 P 는 건조가 진행됨에 따라 1 보다 점점 작아지는 것이 확인되었다. 이 결과로부터 시간경과와 함께 전극표면에 불 균일 성이 발생하고 상태가 악화되고 있음을 알 수 있다.

후속연구

이러한 특성을 보이는 것은 전술한 2 개의 시정수를 포함한 등가회로와 동일하며, curve fitting 의 오차는 본 연구에서 고찰한 다른 등가회로보다 가장 적은 값을 나타내었다. 이로부터 2 개의 CPE 을 고려한 등가회로를 이용함으로써 연료전지의 특성진단이 가능할 것으로 사료된다.
이상으로부터 임피던스와 등가회로를 이용한 연료전지 특성평가 및 열화진단이 가능함을 확인하였으며, 향후에는 연료전지의 실 운전조건에서 평가를 실시할 계획이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	고분자 전해질 연료전지의 고체 고분자막이 충분한 수분을 얻기 위해서 어떤 방식이 사용되고 있는가?	소와 공기가 공급되어 물과 전력을 발생하는 발전기 역할을 하며, 고체 고분자막은 습윤상태에서 이온 전도성을 갖게 된다. 따라서 충분한 수분을 얻기 위해서는 수소와 공기를 공급하기 전에 가습하는 외부 가습방식이 사용되고 있다. 외부 가습은 다양한 방식이 있으며 어떠한 방식을 채택하더라도 시스템의 대형화 및 비용이 증가하는 문제는 피할 수 없다.
	PEMFC을 구성하는 요소는 무엇인가?	PEMFC 는 애노드 전극, 고체 고분자막, 캐소드 전극으로 구성되며, 애노드 전극은 외부에서 공급되는 수소가 활성화되어 수소이온과 전자로 나뉘게 된다. 이 때 수소이온은 고체 고분자막을, 전자는 외부회로를 통과하여 각각 캐소드 전극으로 이동한다.
	고분자 전해질 연료전지에 사용되는 외부 가습은 어떤 문제점을 가지고 있는가?	따라서 충분한 수분을 얻기 위해서는 수소와 공기를 공급하기 전에 가습하는 외부 가습방식이 사용되고 있다. 외부 가습은 다양한 방식이 있으며 어떠한 방식을 채택하더라도 시스템의 대형화 및 비용이 증가하는 문제는 피할 수 없다. 따라서 외부 가습 대신 시스템 내부에서 생성된 물을 이용하여 고분자막을 습윤상태로 유지하여 연료전지를 운전할 수 있다면 가장 이상적인 시스템이 될 수 있다.

참고문헌 (11)

Park, K., Ji, H. and Bae, J., 2006, "Study of Operation Strategy for Hybrid PEM Fuel Cell and Supercapacitor," Trans. Of the KSME B, Vol. 30, No. 8, pp. 756-763.

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Itagaki, 2005, "Analysis of Electrochemistry Impedance Using Equivalent Circuit," Toyo Co., Technical Seminar 2005.
Gomadam, P. M. and Weidner, J. W., 2005, "Analysis of Electrochemical Impedance Spectroscopy in Proton Exchange Membrane Fuel Cells," Int. J. Energy Research, 2005, Vol. 29, pp. 1133-1151.

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Meland, A.-K., Bedeaux, D. and Kjelstrup, S., 2005, "A Gerischer Phase Element in the Impedance Diagram of the Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell Anode," J. Phys. Chem. B 2005, Vol. 109(45), pp. 21380-21388.

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Kohei, I., et al., 2004, "Transient Response Analysis of Polymer Electrolyte Fuel Cell Considering Equivalent Electric Circuit and Mass Conservation," IEEJ Transactions on Power and Energy, Vol. 124, No. 3, pp. 485-495.

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Matsushita Electric Industrial Co., Ltd., 2002, "Development Project of PEMFC System," NEDO Annual Report 2002, pp. 21-29.
Itagaki, et al., 2004, "Curve Fitting Method of Impedance," Electrochemical and Physical Chemistry， Vol. 72, No. 08, pp. 550-556.
Oh, G. H., K Lee,.-J., Nam, J. H. and Kim, C.-J., 2009, "Computational Fluid Dynamics Study on Performance Variation of PEMFC with Serpentine Flow Fields According to Humidity Condition," Trans. Of the KSME B, Vol. 33, No. 8, pp. 604-612.

원문보기 상세보기
Lee, D.-r. and Bae, J., 2006, "Study for the effect of inlet humidity condition from PEMFC simulation," Proceedings of the KSME Spring Annual Meeting, Jun. 2006, pp. 1777-1782.
Kim, H.-i., Nam, J. H., Shin, D., Chung, T.-Y. and Kim, Y.-G., 2009, "Experimental and Numerical Assessment of Liquid Water Exhaust Performance of Flow Channels in PEM Fuel Cells," Trans. Of the KSME B, Vol. 33, No. 2, pp. 85-92.

원문보기 상세보기
Toshiba International Fuel Cells Co., 2002, "Development of High Power and Long Life Cycle," NEDO Annual Report 2002, pp. 53-78, 88-96, 102-111, 116-131.

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