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문제 정의
- 본 논문은 InGaAlAs 박막에 ErAs 나노입자를 불순물의 형태로 첨가하여 전하밀도를 증가시킴으로써 전기전도도를 상승시키고 동시에 phonon의 산란을 유발하여 열전도도를 저하시킬 수 있는지를 연구하였다. 이를 위하여 두께가 상이한 두개의 박막시료를 서스펜디드 디바이스 위에 옮겨 놓고 평면정렬방향에서의 열전도도, 전기전도도, 제베크 계수를 측정 및 비교하였다.
제안 방법
- MEMS 방법으로 제작된 서스펜디드 디바이스를 이용하여 ErAs 나노입자가 첨가된 InGaAlAs 박막의 열전특성을 측정하였다. 평면정렬방향의 (in-plane direction) 전기전도도, 제베크계수 및 열전도도를 304 nm 및 516 nm 두께의 시료에서 측정 및 비교하였다.
- 박막 위에 남아있던 전자빔레지스트는 아세톤 세척 공정을 통해서 제거하였다. 그 후 SEM (주사식 전자현미경) 안에 설치된 nano-maipulator를 사용하여 제작된 박막을 서스펜디드 디바이스로 이동시켰다. Fig.
- 한쪽 멤브레인에 있는 RTD에 전류를 흘려 가열하면 멤브레인의 온도가 상승하고, 이때 발생한 열은 박막 시료를 따라 옆에 있는 다른 멤브레인으로 전달되어 두 번째 멤브레인의 온도 상승에 기여 하게 된다. 이렇게 두 멤브레인 간의 온도 차이와 발생하는 제베크전압을 측정하여, 제베크 계수 및 열전도도를 계산할 수 있었다. 또한Fig.
- 본 논문은 InGaAlAs 박막에 ErAs 나노입자를 불순물의 형태로 첨가하여 전하밀도를 증가시킴으로써 전기전도도를 상승시키고 동시에 phonon의 산란을 유발하여 열전도도를 저하시킬 수 있는지를 연구하였다. 이를 위하여 두께가 상이한 두개의 박막시료를 서스펜디드 디바이스 위에 옮겨 놓고 평면정렬방향에서의 열전도도, 전기전도도, 제베크 계수를 측정 및 비교하였다.
- 각각의 빔 위엔 백금(Pt) 전극선이 있으며 이 중 2개의 전극선은 시료가 전기적으로 외부와 연결되도록 제작되었다. 전극선과 박막 시료의 전기적 접촉은 시료를 디바이스 위로 옮긴 후전자현미경 안에서 전자빔을 이용하여 백금(Pt)을 시료와전극선 위로 증착함으로써 이루어졌다. 4개의 남은 전극선은 질화 실리콘 멤브레인에 있는 resistance thermometer(RTD)의 저항을 측정하는데 활용되었다.
- MEMS 방법으로 제작된 서스펜디드 디바이스를 이용하여 ErAs 나노입자가 첨가된 InGaAlAs 박막의 열전특성을 측정하였다. 평면정렬방향의 (in-plane direction) 전기전도도, 제베크계수 및 열전도도를 304 nm 및 516 nm 두께의 시료에서 측정 및 비교하였다. 열전도도는 전기전도도와 제베크계수 보다 두께가 얇은 시료에서 더 큰 폭으로 감소하였으며, 이로 인해 열전성능지수인 ZT값이 증가한 것으로 측정되었다.
대상 데이터
- Fig. 3에서 볼 수 있듯이 서스펜디드 디바이스는 두 개의 저스트레스지수(low stress) 질화 실리콘(SiNx) 멤브레인으로 제작되었다. 각각의 질화 실리콘 멤브레인은 6개의 빔으로 서스펜드 된 형태로 구성되어 있다.
- 길이 25~35 µm, 넓이 3~5 µm 막대형태의 박막 시료는 PMMA(poly-methyl-methacrylate) resist를 사용하여 전자빔노광(electron beam lithography)을 통해 제작되었다.
- 전자현미경 측정에 의하면 본 연구에서 측정한 박막시료의 두께는 304 ± 13 nm와 516 ± 50 nm이다.
성능/효과
- 부피 대비 표면적의 비율이 커질수록 표면 defect로 인한 열전도도가 저하되는 것은 다른 나노선 시료에서도 이미 관측되었다.12) 이는 부피 대비 표면적의 비율이 증가할수록 표면 defect에 의한 phonon 산란 확률이 증가하여 열전달이 방해받게 되므로, 열전도도가 박막의 두께 감소에 비례해서 감소하는 것으로 이해할 수 있다.
- 6) 이러한 서스펜디드 디바이스를 이용하는 방법은 3ω 등의 방식과 달리 동일시료로부터 열전도도, 전기전도도 및 제베크계수를 측정할 수 있다는 장점이 있다.
- 또한 Er을 첨가하지 않은 시료를 포함한 더 많은 시료를 제작하여 데이터의 신뢰성을 높여야 하는 것은 다음 과제로 남아있다. 그러나 325 K와 475 K 사이의 온도 영역에서는 저차원 박막 또는 나노선 물질에서 열전성능이 향상될 수 있음을 실험적으로 확인할 수 있었다.
- 일반적으로 반도체의 경우 온도 상승에 따라 charge carrier 수가 증가하기 때문에 전기저항이 감소하는 반면 전기전도도는 상승하는데, 나노입자가 첨가된 복합 반도체의 경우에도 이와 같은 현상을 관찰할 수 있었다. 다른 그룹에서 측정한 같은 박막시료의 상온 전기전도도가 250~300 1/Ωcm로 알려져 있음을 고려할 때 이번에 측정된 시료의 경우 300 K에서 전기전도도가 조금 낮게 측정되었다. Pt전극과 시료의 접촉저항은 온도저하에 따라 상승하는 경향을 보였으며 200 K 이하에서는 전류를 흘려보낼 수 없을 정도로 contact 저항이 커져 4-probe 저항 측정이 불가능 하였다.
- 반도체 또는 반금속 물질과 같이 온도상승에 따라 ZT값이 증가하는 것을 관찰할 수 있었다. 동일 물성의 두께가 상이한 시료의 ZT값을 비교하였을 때 두께가 얇은 시료에서 ZT값이 증가함을 알 수 있었다. 예외적으로 325 K에서는 516 nm 시료의 ZT값이 더 큰 것으로 나타났으나, 이는 위에서 언급한 바와 같이 325 K에서 304 nm 시료의 제베크 계수가 상대적으로 낮게 측정되었기 때문으로 생각할 수 있다.
- 8와 같이 측정되었다. 반도체 또는 반금속 물질과 같이 온도상승에 따라 ZT값이 증가하는 것을 관찰할 수 있었다. 동일 물성의 두께가 상이한 시료의 ZT값을 비교하였을 때 두께가 얇은 시료에서 ZT값이 증가함을 알 수 있었다.
- 평면정렬방향의 (in-plane direction) 전기전도도, 제베크계수 및 열전도도를 304 nm 및 516 nm 두께의 시료에서 측정 및 비교하였다. 열전도도는 전기전도도와 제베크계수 보다 두께가 얇은 시료에서 더 큰 폭으로 감소하였으며, 이로 인해 열전성능지수인 ZT값이 증가한 것으로 측정되었다. 이 결과는 비록 동일 물성일지라도 저차원에서는 벌크물질과 상이한 열전성능을 보일 수 있음을 실험적으로 증명한 것으로 생각된다.
- 예외적으로 325 K에서는 516 nm 시료의 ZT값이 더 큰 것으로 나타났으나, 이는 위에서 언급한 바와 같이 325 K에서 304 nm 시료의 제베크 계수가 상대적으로 낮게 측정되었기 때문으로 생각할 수 있다. 이상의 결과는 물질의 열전성능이 저차원 배열에 따라 벌크와 상이하게 변화할 수 있다는 이론을 실험적으로 증명한 것이며, 기존의 실험결과와 부합하는 것을 알 수 있다.
- 이는 저차원에서는 quantum confinement 현상으로 인해서 전기전도도와 열전도도의 감소비율이 상이하기 때문에 Z값이 크게 증가하는 것으로 알려졌다. 이후 여러 물질계를 대상으로 진행된 연구 결과들은 박막또는 나노선의 ZT값은 동일 물성의 벌크값보다 박막의 두께 또는 나노선의 지름이 감소함에 따라 증가함을 실험적으로 증명하였다.2-5) 이는 박막 두께 감소에 따라 부피대비 표면적이 증가하여 표면 defect에 의한 phonon의 산란이 벌크에서 보다 용이하게 됨으로써 phonon에 의한 열전달 감소에 의한 열전도도 감소가 발생하는 반면, 전기전도도는 표면 전하의 defect 산란에 다소 적게 영향을받으므로, 상대적으로 σ/κ 비율이 벌크에서 보다 상당히 증가하기 때문인 것으로 이해되어 왔다.
- InGaAlAs 밑에 있는 InP 기판은 탈염수 : 염산의비율이 1:5인 용액을 사용하여 약 20분간 식각하였다.전자빔노광이 되지 않아 인화공정 후 여전히 전자빔 레지스트로 덮여있어 보호된 부분은 에칭이 되지 않지만, InGaAlAs 식각 후 노출된 InP 기판은 에칭이 되므로 InGaAlAs 박막을 InP 기판으로부터 서스펜드 시킬 수 있었다. 이는 탈염수 : 염산 용액은 InGaAlAs 박막을 식각하지 않고 InP 기판만을 선택적으로 식각하기 때문이다.
후속연구
- 열전성능 값을 얻기 위해서는 전기전도도 측정이 반드시 필요하지만 Pt전극과 시료의 접촉저항이 온도 저하에 따라 증가함에 따라 저온에서의 측정이 불가능한 점, cryostat의 최대사용온도인 475 K 이상 온도에서의 데이터가 부족한 점은 다음 실험을 통해 보충해야 할 것으로 생각된다. 또한 Er을 첨가하지 않은 시료를 포함한 더 많은 시료를 제작하여 데이터의 신뢰성을 높여야 하는 것은 다음 과제로 남아있다.
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