[논문]중온용 GeTe계 열전재료

김봉서

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문제 정의

본 연구에서는 중온용 열전재료 중에서 GeTe계 열전 재료에 있어서 Ag와 Sb 도핑 효과와 그 열전특성에 대하여 기술하고자 한다.
본 절에서는 대표적인 중온용 열전재료인 Pb-Te계, Co-Sb계, Zn-Sb계 재료의 열전특성을 최근에 보고된 중온용 소재 연구결과를 정리하여 그 현황을 파악하고자 한다.
그래서 본 절에서는 2원계 GeTe 화합물의 열전특성과 Ag와 Sb를 도핑한 (Ge, Ag)Te 화합물과 (Ge, Sb)Te 화합물의 열전특성을 기술한다.

제안 방법

Cd가 도핑된 β -Zn4Sb3를 melt-spinning 법으로 시료를 제조하고, SPS(spark plasma sintering)법으로 소결하여 그 열전특성을 보고하였다.
PbTe 기지조직 내에 형성된 20-200nm 크기를 가지는 Ag₂Te 석출물에 의해 포논이 산란되어 열전도도가 감소한다. La 도핑에 의해 전자전도 특성과 미세조직을 독립적으로 제어하여 전하농도를 제어하였다. 이 방법으로 La도핑된 n-형 PbTe-Ag₂Te 나노복합체의 성능지수가 775K에서 1.
p-형 반도체 특성을 가지고 있으며, 일반적인 열전반도체 재료보다 높은 10^21-22/cm³의 전하농도를 가지고 있다. 본 절에서 나타내는 자료는 2원계 GeTe 화합물은 용해-고온가압법에 의해 제조하였고, Ag와 Sb가 각각 도핑된 3원계 화합물은 용해-SPS법으로 제조한 시료의 열전특성을 측정하였다.
중온용 열전재료인 GeTe계 열전재료에 Ag와 Sb를 도핑하여 도핑효과와 그 열전특성을 파악하였다.

대상 데이터

열전재료는 사용 온도영역별로 Bi-Te계 상온용 재료, Pb-Te계, Ge-Te계, Co-Sb계, Zn-Sb 계 등의 중온용 재료, Si-Ge계, 산화물계의 고온용 재료로 대별된다. 1990년 중반 저차원나노구조를 이용하여 열전성능 향상에 대한 이론적 가능성이 대두되었고, 저차원구조를 가지는 열전재료의 다양한 연구가 보고되었다.
GeTe 화합물은 R3m의 육방정(hexagonal) 결정구조를 가지고(공간군: 160) 단위정(unit cell)의 격자상수는 a=8.328, c=10.69A이고, 단위정의 구조는 Fig. 1에 나타내었다. p-형 반도체 특성을 가지고 있으며, 일반적인 열전반도체 재료보다 높은 10^21-22/cm³의 전하농도를 가지고 있다.

성능/효과

7의 성능지수를 보고하였다. Skutterudie 내에서 다중 충진된 원소들이 나노크기의 캐이지를 차지하여 열전도도를 감소시켜 성능지수가 향상됨을 확인하였다.⁸⁾
를 melt-spinning 법으로 시료를 제조하고, SPS(spark plasma sintering)법으로 소결하여 그 열전특성을 보고하였다. 이 연구에 의하면, meltspinning법에 의해 10-30nm 크기의 나노돗이 기지조직에 생성되어 열전도도가 감소하였고, Cd 도핑에 의해 약간의 전기전도도 감소는 있지만, 제벡계수의 향상에 의해 전기전도 특성이 향상되었다. 1% Cd가 도핑된 β -Zn₄Sb₃의 성능지수는 700K에서 약 1.
GeTe 화합물에 Ge 대신에 Ag를 미량 치환하게 되면 제벡계수와 전기전도도에 의해 결정되는 power factor(α2σ)는 온도 증가에 따라 증가하는 것으로 나타났다.
GeTe 화합물에 Ge 대신에 Ag를 미량 치환하게 되면 제벡계수와 전기전도도에 의해 결정되는 power factor(α2σ)는 온도 증가에 따라 증가하는 것으로 나타났다. Ag를 치환하지 않은 2원계 GeTe에 비해 Ag 를 도핑한 3원계 화합물의 power factor는 감소하는 것으로 나타났다. 이것은 제벡계수가 Ag치환에 의해 감소하고 또한 치환량이 증가할수록 감소하는 것에 원인이 있다.
열전도도의 온도의존성은 Ge 대신에 Ag를 치환하게 되면 상온-300℃ 영역에서는 Ag 도핑량이 적을수록 열전도도는 높게 나타나지만, 300℃ 이상에서는 Ag 도핑량이 증가할수록 열전도도는 높게 나타났다. 이것은 전기전도도와 유사한 경향을 나타내고 있다.
2와 같이 나타난다. Ag를 도핑하지 않은 2원계 GeTe 화합물에 비해 Ag를 도핑한 실험 조성범위에서는 성능지수가 감소하는 것으로 나타났다. 이것은 Ag 도핑에 의해 power factor 감소와 열전도도의 증가에 기인하고 있다.
08% 이상이 되면 다시 감소하였다. 제벡계수는 온도 증가에 따라 증가하는 특성을 보이고, Sb 도핑량이 증가할수록 증가하였다. 그리고 전기전도도는 온도 증가에 따라 감소하였고, Sb 도핑량이 증가할수록 감소하였다.
제벡계수는 온도 증가에 따라 증가하는 특성을 보이고, Sb 도핑량이 증가할수록 증가하였다. 그리고 전기전도도는 온도 증가에 따라 감소하였고, Sb 도핑량이 증가할수록 감소하였다. 이것은 n-형 도펀트인 Sb 도핑에 의해 p-형 반도체인 GeTe의 주전하인 홀농도가 감소하였기 때문이다.
이것은 n-형 도펀트인 Sb 도핑에 의해 p-형 반도체인 GeTe의 주전하인 홀농도가 감소하였기 때문이다. Sb 도핑량의 증가에 따라 주전하인 홀 농도가 감소하여 전기전도도는 감소하고, 제벡계수는 증가였고, 그 중에서 전기전도도의 감소보다 제벡계수의 증가분이 더 크기 때문에 (Ge, Sb)Te 화합물의 power factor가 2원계 GeTe보다 증가하였다.
3에 power factor와 열전도도 측정으로부터 무차원 성능지수를 나타내었다. GeTe 화합물에 Sb를 도핑하면 2원계 GeTe와 비교하여 성능지수가 증가하는 것으로 나타났고, Sb 도핑량이 증가할수록 성능지수도 증가하다가 도핑량이 0.08% 이상의 조성에서는 다시 감소하게 된다. 이것은 전기전도도의 감소에 의해 power factor의 감소영향이 크기 때문이다.
Ag를 GeTe에 도핑하면 power factor는 감소하고, 열전도도는 증가하여 성능지수는 감소하는 특성을 나타내었다. Sb를 도핑하면, power factor의 향상과 열전도도의 감소를 통하여 성능지수가 향상되었다.
Ag를 GeTe에 도핑하면 power factor는 감소하고, 열전도도는 증가하여 성능지수는 감소하는 특성을 나타내었다. Sb를 도핑하면, power factor의 향상과 열전도도의 감소를 통하여 성능지수가 향상되었다. 0.

후속연구

성능지수가 향상된 GeTe계 열전재료 연구를 위해서는 추후 (Ge, Sb)Te 화합물에 다른 도핑원소를 탐색하고, 조성 최적화 연구 및 최적화 조성의 소재에 대하여 열적, 기계적 안정성 평가에 대한 연구도 필요하다고 판단된다.

핵심어

질문

논문에서 추출한 답변

열전발전기술의 장점은?

열전발전기술은 기존 발전기술과 달리 고체상태에서 열에너지를 전기에너지로 직접 변환할 수 있고, 무소음, 장수명, 유지보수의 편리성, 이산화탄소를 발생시키지 않는 장점을 가지고 있다. 또한 발전용량도 마이크로와트~메가와트까지 다양한 용량의 발전이 가능하다.

열전재료는 사용 온도 영역별로 어떻게 나누어지나?

열전재료는 사용 온도영역별로 Bi-Te계 상온용 재료, Pb-Te계, Ge-Te계, Co-Sb계, Zn-Sb 계 등의 중온용 재료, Si-Ge계, 산화물계의 고온용 재료로 대별된다. 1990년 중반 저차원나노구조를 이용하여 열전성능 향상에 대한 이론적 가능성이 대두되었고, 저차원구조를 가지는 열전재료의 다양한 연구가 보고되었다.

열전발전기술은 어떻게 사용할 수 있는가?

또한 발전용량도 마이크로와트~메가와트까지 다양한 용량의 발전이 가능하다. 사용 용도별로 보면 낙도의 독립전원, 야전의 군용전원, 도심지 외곽의 소각로 폐열을 이용한 분산전원, 체열을 이용한 바이오메디컬용 전원 등 매우 다양한 용도에 적용할 수 있다.1-5)

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