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문제 정의
- 본 논문에서는 연구로 2호기 수조 콘크리트 내에 존재하는 핵종 재고량을 평가하기 위해 깊이별 시료를 채취하고, 방사선계측을 수행하였다. 이를 통해서 얻어진 결과를 바탕으로 MCNP/ORIGEN 전산코드를 이용하여 계산된 결과와 비교를 통해 방사능 재고량을 비교 평가하였다.
- 연구로 수조 콘크리트의 구성성분 중에서 콘크리트 내에 극미량으로 존재하는 원소를 화학분석을 통해 정량분석을 수행하였고, 콘크리트의 깊이별 중성자속 분포는 MCNP를 이용하여 계산하였으며, 그 결과를 이용하여 중성자의 상호작용으로 생성되는 방사성물질의 양은 ORIGEN을 이용하여 평가하여 그 결과를 비교하였다. 원자력시설의 해체를 고려하여 연구로 운전시간 변화에 따른 핵종 재고량의 변화에 대한 결과를 제시하였다. 또한 폐기물의 최종 처분관점에서 장반감기 핵종인 41Ca에 대한 재고량을 평가하였다.
제안 방법
- 우선, 차폐 콘크리트의 방사화 재고량에 중요한 기여를 하는 핵종은 방사선측정을 통해 확인된 핵종을 대상으로 선정하였고, 그 이외에 콘크리트의 주요성분인 Ca의 방사화로 인해 생성되는 41Ca, 45Ca를 추가적으로 고려하였다. MCNP 코드를 이용하여 노심 외곽 구조물의 중성자속 분포 및 반응 단면적을 계산하고 여기서 얻어진 반응 단면적을 ORIGEN에 적용하여 조사에 따른 핵종의 방사능 양을 평가하였다. MCNP 코드는 Monte Carlo 방법론을 이용하여 중성자 수송방정식의 해를 얻으며, 난수(random number)를 생성하여 임계도 해석은 물론 중성자, 전자, 광자 또는 중성자-광자 연계문제를 통계적으로 해석하여 그 자료로서 핵단면적, 군정수를 생산할 수 있는 코드이다.
- 연구로 2호기 수조콘크리트의 깊이에 따른 핵종별 재고량을 실험을 통해 측정하고, MCNP와 ORIGEN 전산코드를 조합하여 그 결과를 비교하였다. MCNP를 이용하여 원자로심의 핵연료 배열 및 주요 구조물을 모델링하고, 깊이에 따른 중속자속 분포를 계산하였다. 계산결과 내부 표면에서 10 ㎝ 깊이에서 평균 중성자속은 7.
- 연구로 수조콘크리트의 깊이에 따른 핵종별 방사능 분포를 확인하기 위해 우선 감마분광분석을 수행하였다. 깊이별로 채취된 시료는 균질하게 혼합 후 U-8 용기에 충전하여 동축형 HPGe (Canberra 사) 장비를 이용하여 계측하였다. 측정결과 핵종별 방사능이 지수적으로 감소하는 경향을 보여주었으며, 검출된 핵종은 60Co, 152Eu, 154Eu 및 134Cs이다.
- 본 연구의 원자로 차폐 콘크리트 방사화 재고량의 평가 대상인 연구로 2호기의 노심은 97개의 핵연료봉이 나열되어 있으며, 노심 형태는 각 장전시마다 핵연료봉의 장전 모형에 변동이 있지만 1979년 4월에 적용된 Model을 적용하였다. 당시의 장전모형은 그림 4와 같으며, 이를 MCNP5 코드를 이용하여 모델링하였다. 장전모형을 구체적으로 살펴보면 filp fuel 91개(농축도 70%), standard fuel 6개(농축도 20%), central thimble 1개, control rod 4개, fission chamber 3개, irradiation hole 2개, water 16개, transient rod 1개로 구성되어 있다[9].
- 원자력시설의 해체를 고려하여 연구로 운전시간 변화에 따른 핵종 재고량의 변화에 대한 결과를 제시하였다. 또한 폐기물의 최종 처분관점에서 장반감기 핵종인 41Ca에 대한 재고량을 평가하였다.
- 본 논문에서는 연구로 2호기 수조콘크리트 내에 존재하는 핵종 재고량의 평가를 위해 3H, 14C, 55Fe, 60Co, 63Ni, 134Cs, 152Eu 및 154Eu을 대상으로 실험을 통해 분석된 결과를 바탕으로, 전산코드를 이용하여 계산된 결과와 비교하였다. 콘크리트 내에 방사능 재고량 평가 시 중요한 입력인자는 콘크리트의 구성성분, 중성자속 분포 및 운전시간이다.
- 일반적으로 전산코드를 이용한 방법은 원자로의 구조물을 대표하는 모든 영역에서 평균 중성자속과 구조물의 물질조성 및 운전이력 등을 이용하여 계산한다[6,7]. 본 연구에서는 MCNP5/ORIGEN2.1 계산 체계를 이용하여 연구로 2호기 원자로 차폐 콘크리트의 방사화 재고량을 평가하였다. 우선, 차폐 콘크리트의 방사화 재고량에 중요한 기여를 하는 핵종은 방사선측정을 통해 확인된 핵종을 대상으로 선정하였고, 그 이외에 콘크리트의 주요성분인 Ca의 방사화로 인해 생성되는 41Ca, 45Ca를 추가적으로 고려하였다.
- 연구로 2호기 수조 콘크리트는 다양한 중성자 실험을 위해 빔포트 및 흑연블럭이 채워져 있는 thermal column이 관통하는 구조로 되어있다. 수조 콘크리트의 재고량 평가를 위해 가장 방사화가 많이 진행된 것으로 판단되는 thermal column 주변에서 높이 90 cm (노심과 동일한 높이) 깊이별로 10개(10 ㎝ 단위)로 1 m까지 코어드릴(core drilling) 장비를 이용하여 시료를 채취하였다.
- 연구로 2호기 수조 콘크리트의 주요 성분 및 불순물의 양에 대한 측정결과를 이용하여 연구로 해체 시점에서의 방사능 준위가 가장 높은 연구로 수조 표면에서 10 ㎝ 깊이 지점에서 측정결과와 계산결과를 비교하여 평가하여 그림 6에 제시하였다. 평가결과 주요핵종에 대한 상대오차는 3H (4.
- 연구로 2호기 수조콘크리트의 깊이에 따른 핵종별 재고량을 실험을 통해 측정하고, MCNP와 ORIGEN 전산코드를 조합하여 그 결과를 비교하였다. MCNP를 이용하여 원자로심의 핵연료 배열 및 주요 구조물을 모델링하고, 깊이에 따른 중속자속 분포를 계산하였다.
- 연구로 2호기 원자로 수조콘크리트의 중성자속 및 반응단면적 계산을 위해 시료를 채취하여 분석한 지점과 동일한 위치에서 수조 콘크리트 내부 표면에서 10 ㎝ 간격으로 1 m 까지 10개의 구역으로 나누어 계산하였다. 재고량을 계산하기 위해 사용된 반응단면적 라이브러리는 PWR 로형의 라이브러리를 이용하였다.
- 그 이유는 PWR 로형의 중성자 스펙트럼이 TRIGA 로형의 중성자 스펙트럼과 가장 비슷하다고 평가되었기 때문이다[10]. 연구로 수조콘크리트는 화학분석(ICP-MS 및 ICP-AES)을 통해 주요성분 및 불순물의 양을 측정하여 표 3에 제시하였다. 이러한 결과를 이용하여 ORIGEN 전산코드를 이용하여 핵종별 방사능 분포를 계산하고, 해체를 고려하여 운전기간 및 냉각기간에 따른 영향을 평가하였다.
- 연구로 수조콘크리트의 깊이에 따른 핵종별 방사능 분포를 확인하기 위해 우선 감마분광분석을 수행하였다. 깊이별로 채취된 시료는 균질하게 혼합 후 U-8 용기에 충전하여 동축형 HPGe (Canberra 사) 장비를 이용하여 계측하였다.
- 이러한 오차는 수조 콘크리트 내 극미량으로 존재하는 불순물이 균질하게 분포되어 있지 않고, 연구로의 경우 원전과 달리 운전시간이 일정하지 않은 것에서 기인하는 것으로 판단된다. 운전시간(operating time or irradiation time) 및 냉각기간(cooling time)에 따른 핵종별 재고량의 변화를 살펴보았다. 운전시간에 따른 핵종별 재고량 변화를 확인하기 위해 운전기간을 1년, 5년, 10년, 20년 50년 변화에 따른 총 방사능의 변화를 계산하여 그림 7에 제시하였다.
- 운전시간(operating time or irradiation time) 및 냉각기간(cooling time)에 따른 핵종별 재고량의 변화를 살펴보았다. 운전시간에 따른 핵종별 재고량 변화를 확인하기 위해 운전기간을 1년, 5년, 10년, 20년 50년 변화에 따른 총 방사능의 변화를 계산하여 그림 7에 제시하였다. 1년 운전된 결과를 제외하면 운전기간이 증가가 총 방사능의 변화가 크지 않고 유사한 경향을 확인할 수 있다.
- 연구로 수조콘크리트는 화학분석(ICP-MS 및 ICP-AES)을 통해 주요성분 및 불순물의 양을 측정하여 표 3에 제시하였다. 이러한 결과를 이용하여 ORIGEN 전산코드를 이용하여 핵종별 방사능 분포를 계산하고, 해체를 고려하여 운전기간 및 냉각기간에 따른 영향을 평가하였다.
대상 데이터
- 연구로 수조콘크리트는 운영과정에서 발생된 중성자와 콘크리트 내에 존재하는 미량의 불순물에 의해서 방사화되어 다양한 핵종이 검출된다. 그 대표적인 핵종으로는 3H, 14C, 41Ca, 55Fe, 60Co, 63Ni, 134Cs, 152Eu 및 154Eu이며, 핵종별 특성 및 측정방법을 표 2에 정리하였다. 감마선 방출핵종은 감마분광분석을 통해 용이하게 계측할 수 있으나, 3H, 14C, 41Ca 55Fe 및 63Ni은 순베타 및 X선 방출 핵종으로 상대적으로 낮은 에너지를 가지고 있어서 분석에 많은 어려움이 있다.
- 본 연구의 원자로 차폐 콘크리트 방사화 재고량의 평가 대상인 연구로 2호기의 노심은 97개의 핵연료봉이 나열되어 있으며, 노심 형태는 각 장전시마다 핵연료봉의 장전 모형에 변동이 있지만 1979년 4월에 적용된 Model을 적용하였다. 당시의 장전모형은 그림 4와 같으며, 이를 MCNP5 코드를 이용하여 모델링하였다.
- 연구로 2호기 수조 콘크리트는 다양한 중성자 실험을 위해 빔포트 및 흑연블럭이 채워져 있는 thermal column이 관통하는 구조로 되어있다. 수조 콘크리트의 재고량 평가를 위해 가장 방사화가 많이 진행된 것으로 판단되는 thermal column 주변에서 높이 90 cm (노심과 동일한 높이) 깊이별로 10개(10 ㎝ 단위)로 1 m까지 코어드릴(core drilling) 장비를 이용하여 시료를 채취하였다. 시료가 채취된 수조 콘크리트는 중성자 차폐를 위하여 자철광을 함유한 밀도가 3.
- 수조 콘크리트의 재고량 평가를 위해 가장 방사화가 많이 진행된 것으로 판단되는 thermal column 주변에서 높이 90 cm (노심과 동일한 높이) 깊이별로 10개(10 ㎝ 단위)로 1 m까지 코어드릴(core drilling) 장비를 이용하여 시료를 채취하였다. 시료가 채취된 수조 콘크리트는 중성자 차폐를 위하여 자철광을 함유한 밀도가 3.4 g cm-3인 고강도콘크리트(magnetite heavy concrete)로 제작되어 있다. 고강도 콘크리트의 열중성자에 대한 감쇄계수(attenuation coefficient) 0.
- 해체폐기물의 대부분을 차지하는 것이 콘크리트 폐기물이며, 폐기물의 안전하고 효율적인 관리, 제염 및 재활용을 위한 다양한 연구가 수행되었다[1]. 연구로 2호기(TRIGA MARK-Ⅲ, 2 MW)는 1972년에 준공, 가동을 시작하여 1995년까지 운전하여 동위원소생산 및 원자력관련 교육에 활용되었다. 연구로 2호기의 구체적인 특성은 표 1과 같다.
- 1 계산 체계를 이용하여 연구로 2호기 원자로 차폐 콘크리트의 방사화 재고량을 평가하였다. 우선, 차폐 콘크리트의 방사화 재고량에 중요한 기여를 하는 핵종은 방사선측정을 통해 확인된 핵종을 대상으로 선정하였고, 그 이외에 콘크리트의 주요성분인 Ca의 방사화로 인해 생성되는 41Ca, 45Ca를 추가적으로 고려하였다. MCNP 코드를 이용하여 노심 외곽 구조물의 중성자속 분포 및 반응 단면적을 계산하고 여기서 얻어진 반응 단면적을 ORIGEN에 적용하여 조사에 따른 핵종의 방사능 양을 평가하였다.
- 연구로 2호기 원자로 수조콘크리트의 중성자속 및 반응단면적 계산을 위해 시료를 채취하여 분석한 지점과 동일한 위치에서 수조 콘크리트 내부 표면에서 10 ㎝ 간격으로 1 m 까지 10개의 구역으로 나누어 계산하였다. 재고량을 계산하기 위해 사용된 반응단면적 라이브러리는 PWR 로형의 라이브러리를 이용하였다. 그 이유는 PWR 로형의 중성자 스펙트럼이 TRIGA 로형의 중성자 스펙트럼과 가장 비슷하다고 평가되었기 때문이다[10].
데이터처리
- 콘크리트 내에 방사능 재고량 평가 시 중요한 입력인자는 콘크리트의 구성성분, 중성자속 분포 및 운전시간이다. 연구로 수조 콘크리트의 구성성분 중에서 콘크리트 내에 극미량으로 존재하는 원소를 화학분석을 통해 정량분석을 수행하였고, 콘크리트의 깊이별 중성자속 분포는 MCNP를 이용하여 계산하였으며, 그 결과를 이용하여 중성자의 상호작용으로 생성되는 방사성물질의 양은 ORIGEN을 이용하여 평가하여 그 결과를 비교하였다. 원자력시설의 해체를 고려하여 연구로 운전시간 변화에 따른 핵종 재고량의 변화에 대한 결과를 제시하였다.
- 본 논문에서는 연구로 2호기 수조 콘크리트 내에 존재하는 핵종 재고량을 평가하기 위해 깊이별 시료를 채취하고, 방사선계측을 수행하였다. 이를 통해서 얻어진 결과를 바탕으로 MCNP/ORIGEN 전산코드를 이용하여 계산된 결과와 비교를 통해 방사능 재고량을 비교 평가하였다. 측정결과와 계산결과를 비교하며 총방사능을 기준으로 25.
이론/모형
- 시료내의 3H 및 14C의 분석을 위하여 산화 연소법(Oxidization combustion method)을 적용하여 포집하고, 섬광액(Goldstar)과 일정비율로 혼합하여 액체섬광계수기(liquid scintillation counter)를 이용하여 분석하였다. 55Fe와 63N의 분석을 위해 추출크로마토그래피법(extraction chromatography method)과 액체섬광계수기를 이용하여 방사능을 분석하였다.
- 측정결과 핵종별 방사능이 지수적으로 감소하는 경향을 보여주었으며, 검출된 핵종은 60Co, 152Eu, 154Eu 및 134Cs이다. 시료내의 3H 및 14C의 분석을 위하여 산화 연소법(Oxidization combustion method)을 적용하여 포집하고, 섬광액(Goldstar)과 일정비율로 혼합하여 액체섬광계수기(liquid scintillation counter)를 이용하여 분석하였다. 55Fe와 63N의 분석을 위해 추출크로마토그래피법(extraction chromatography method)과 액체섬광계수기를 이용하여 방사능을 분석하였다.
성능/효과
- 계산결과 내부 표면에서 10 ㎝ 깊이에서 평균 중성자속은 7.85×109 #/㎠ sec이고, 상대오차는 약 5%정도로 나타났으며, 중성자속은 깊이가 증가함에 따라 지수적으로 감소하고, 구체적인 결과는 그림 5에 제시하였다.
- 측정 결과 검출된 핵종은 60Co, 134Cs 152Eu 및 154Eu이고, 원자로심과 가까운 부분에서 채취된 시료(표면에서 10 ㎝ 깊이)는 상대적으로 방사능 준위가 높고, 깊이별 방사능 분포는 지수적으로 감소하는 형태를 보여주었다. 3H의 경우 최대 1690 Bq g-1이 검출되었으며, 14C의 경우 매우 미량이 검출되었다.
- 깊이별로 채취된 시료는 균질하게 혼합 후 U-8 용기에 충전하여 동축형 HPGe (Canberra 사) 장비를 이용하여 계측하였다. 측정결과 핵종별 방사능이 지수적으로 감소하는 경향을 보여주었으며, 검출된 핵종은 60Co, 152Eu, 154Eu 및 134Cs이다. 시료내의 3H 및 14C의 분석을 위하여 산화 연소법(Oxidization combustion method)을 적용하여 포집하고, 섬광액(Goldstar)과 일정비율로 혼합하여 액체섬광계수기(liquid scintillation counter)를 이용하여 분석하였다.
- 이를 통해서 얻어진 결과를 바탕으로 MCNP/ORIGEN 전산코드를 이용하여 계산된 결과와 비교를 통해 방사능 재고량을 비교 평가하였다. 측정결과와 계산결과를 비교하며 총방사능을 기준으로 25.1%의 상대오차가 발생하였다. 이는 수조 콘크리트 내에 극미량으로 존재하는 불순물의 분포 및 연구로의 운전특성에 기인하는 것으로 판단된다.
- 연구로 2호기의 경우 운전종료 냉각기간에 따른 방사능 변화를 그림 8에 제시하였다. 특히 운전 정지 후 해체가 시작된 12년 경과 시점에서 3H, 55Fe, 60Co 및 152Eu 방사능이 전체방사능의 99.8%를 차지하고 있으며, 30년 이상의 냉각 후 방사능은 연구로 정지시점과 비교하여 약 0.5% 이하로 감소되는 것으로 평가되었다. 특히 콘크리트의 주요 구성성분인 Ca의 방사화로 인해 생성되는 41Ca은 장반감기 핵종으로 운전정지 후 100년 경과시점에서는 전체방사능의 92%를 차지하는 것으로 평가되어 폐기물관리 및 처분 관점에서 주요하게 고려되어야 할 핵종임을 알 수 있다.
- 연구로 2호기 수조 콘크리트의 주요 성분 및 불순물의 양에 대한 측정결과를 이용하여 연구로 해체 시점에서의 방사능 준위가 가장 높은 연구로 수조 표면에서 10 ㎝ 깊이 지점에서 측정결과와 계산결과를 비교하여 평가하여 그림 6에 제시하였다. 평가결과 주요핵종에 대한 상대오차는 3H (4.3%) 및 60Co (18.2%)이고, 총방사능에 대한 상대오차는 25.1%로 평가되었다. 이러한 오차는 수조 콘크리트 내 극미량으로 존재하는 불순물이 균질하게 분포되어 있지 않고, 연구로의 경우 원전과 달리 운전시간이 일정하지 않은 것에서 기인하는 것으로 판단된다.
후속연구
- 냉각기간의 경우 재고량 평가에 있어서 매우 중요한 인자로 연구로 2호기 해체시점을 고려하여 3H, 55Fe, 60Co, 152Eu는 여전히 상당량이 존재하고 있으며, 특히 41Ca과 같은 장반기감 핵종은 폐기물 관리 및 처분을 위해 특별히 고려되어야 하며, 시료를 분석하여 계산결과에 대한 검증이 요구된다. 이 결과는 연구로 및 원전 해체를 위한 재고량 평가 등에 기술적인 자료로 활용 될 수 있을 것으로 기대된다.
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