[논문]자동차용 고분자전해질형연료전지 스택에서의 막-전극접합체 설계인자가 저온시동에 미치는 영향성 연구

곽건희; 고요한; 주현철

doi:10.7316/khnes.2012.23.1.008

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This paper presents a three-dimensional, transient cold-start polymer electrolyte fuel cell (PEFC) model to numerically evaluate the effects of membrane electrode assembly (MEA) design and cell location in a PEFC stack on PEFC cold start behaviors. The cold-start simulations show that the end cell e...

This paper presents a three-dimensional, transient cold-start polymer electrolyte fuel cell (PEFC) model to numerically evaluate the effects of membrane electrode assembly (MEA) design and cell location in a PEFC stack on PEFC cold start behaviors. The cold-start simulations show that the end cell experiences significant heat loss to the sub-freezing ambient and thus finally cold-start failure due to considerable ice filling in the cathode catalyst layer. On the other hand, the middle cells in the stack successfully start from $-30^{\circ}C$ sub-freezing temperature due to rapid cell temperature rise owing to the efficient use of waste heat generated during the cold-start. In addition, the simulation results clearly indicate that the cathode catalyst layer (CL) composition and thickness have an substantial influence on PEFC cold-start behaviors while membrane thickness has limited effect mainly due to inefficient water absorption and transport capability at subzero temperatures.

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문제 정의

따라서 본 연구에서는 금속계 분리판으로 제작된 스택(stacks) 내부의 셀 위치가 저온시동에 미치는 영향을 기존에 개발된 3차원 다상 비정상 PEFC 저온 시동 모델을 이용하여 분석하였다. 특히 막-전극접합체(membrane-electrode assembly, MEA)의 주요 설계인자인, 전해질 막과 공기극 촉매층 두께의 영향 그리고 공기극 촉매층의 구성의 변화가 저온시동 성능에 미치는 영향도 함께 고려되었다.
특히 막-전극접합체(membrane-electrode assembly, MEA)의 주요 설계인자인, 전해질 막과 공기극 촉매층 두께의 영향 그리고 공기극 촉매층의 구성의 변화가 저온시동 성능에 미치는 영향도 함께 고려되었다. 본 연구는 자동차용 연료전지 연구에서 시급히 해결해야 할 저온시동 과제의 이론적 토대를 이룰 것이다.

제안 방법

2) 공기극 촉매층의 이오노머(ionomer)양은 얼음 생성 시점에 밀접한 관련이 있으며, 촉매층 기공도는 셀 작동중지 시점과 밀접한 관련이 있음을 저온시동 시뮬레이션(simulation)을 통해 입증하였다. 즉 이오노머(ionomer)양이 많아질수록 저온 시동 시 생성되는 물을 흡수하는 양이 많아져 촉매층 내 얼음이 생성되는 시점을 늦추는 효과가 있으며 기공도가 커질수록 얼음 저장능력이 커져 작동중지 시점이 그 만큼 늦어지게 된다.
Ko 등이 개발한 저온시동 모델은 Tajiri 등^13,14)의 실험데이터를 이용하여 다양한 작동조건에 대해 검증되었다. PEFC 저온시동 모델은 Ko등^10,11)의 논문에 상세하게 소개되었으므로 본 논문에서는 지배방정식과 그 생성항들만을 Table 1, Table 2을 통해 간략하게 요약하였다.
또한 Fig. 1과 같이 스택(stacks) 내부에 위치한 중간 셀의 경우 좌･우면의 열 경계조건을 평형조건(symmetric boundary)로 두고 계산하였고, 엔드플레이트(end plate)와 접한 엔드셀(end cell)의 경우 외부에 노출된 상태를 고려하여 일정한 열속값(convective boundary)을 주어 계산하였다. 셀 위치를 위한 스택(stacks)개요도 및 기하학적 형상과 격자는 Fig.
확산층, 촉매층, 전해질 막에서의 격자수는 기존의 연구결과를 참조하였다²⁾. 본 모델의 수렴조건은 각 수치 셀의 질량, 운동량, 화학종, 전하 및 에너지의 최대 잔류값(maximum residual)을 10^-6이하로 설정하고, 각 시간 간격(time step)은 0.5초 이하, 시간 간격 당 반복계산 횟수는 500회 이상으로 하여 셀전압이 0.3V이하로 내려갈 때 까지 계산을 수행하였다.
본 연구에서는 3차원 다상 비정상 PEFC 저온시동모델을 이용하여 공기극 촉매층의 구성, 공기극 촉매층 및 전해질 막의 두께와, 스택(stacks) 내부의 셀 위치가 저온시동 성능에 미치는 영향성에 대하여 전산 해석을 수행하였다. 본 연구를 통하여 얻은 결론을 정리하면 아래와 같다.
. 본 연구진도 저온시동 모델을 국내에서 처음으로 개발하여 모델개발 및 검증 수행하였고 저온시동 작동변수 및 스택(stacks)내부 분리판이 저온시동에 미치는 영향성을 이론적으로 분석하였다^10,11). Khandelwal 등¹²⁾은 1차원 비정상 PEFC 스택(stacks) 저온시동 모델을 이용하여 영하의 온도에서 상온으로 빠르게 올라갈 수 있는 스택(stacks)설계를 위한 작동전류밀도 범위를 제시하였고 스택(stacks) 작동 시에 엔드셀(end cell)에서는 외부온도와 엔드 플레이트(end plate)의 열용량에 의해 온도변화가 심한 반면에, 중간셀에서는 양쪽의 셀들에서 열이 발생하기 때문에 온도가 일정하게 유지됨을 나타내었다.
따라서 본 연구에서는 금속계 분리판으로 제작된 스택(stacks) 내부의 셀 위치가 저온시동에 미치는 영향을 기존에 개발된 3차원 다상 비정상 PEFC 저온 시동 모델을 이용하여 분석하였다. 특히 막-전극접합체(membrane-electrode assembly, MEA)의 주요 설계인자인, 전해질 막과 공기극 촉매층 두께의 영향 그리고 공기극 촉매층의 구성의 변화가 저온시동 성능에 미치는 영향도 함께 고려되었다. 본 연구는 자동차용 연료전지 연구에서 시급히 해결해야 할 저온시동 과제의 이론적 토대를 이룰 것이다.

이론/모형

본 연구에서 사용된 3차원 다상 비정상 PEFC 저온시동모델은상업용전산유체(computational fluid dynamics, CFD) 해석 패키지인 Ansys-Fluent v.13을 이용하여 실행되었으며, 질량(mass), 운동량(momentum), 화학종(chemical species), 전하(charge) 보존방정식(conservation equation)들 및 관련된 생성항(source term)들은 유저 코드기능을 이용하여 코드화 되었다. 확산층, 촉매층, 전해질 막에서의 격자수는 기존의 연구결과를 참조하였다²⁾.
본 연구에서는 Ko 등¹⁰⁾에 의해 개발된 3차원 다상 비정상 PEFC 저온시동 모델을 기반으로 하고 있다. Ko 등이 개발한 저온시동 모델은 Tajiri 등^13,14)의 실험데이터를 이용하여 다양한 작동조건에 대해 검증되었다.
13을 이용하여 실행되었으며, 질량(mass), 운동량(momentum), 화학종(chemical species), 전하(charge) 보존방정식(conservation equation)들 및 관련된 생성항(source term)들은 유저 코드기능을 이용하여 코드화 되었다. 확산층, 촉매층, 전해질 막에서의 격자수는 기존의 연구결과를 참조하였다²⁾. 본 모델의 수렴조건은 각 수치 셀의 질량, 운동량, 화학종, 전하 및 에너지의 최대 잔류값(maximum residual)을 10^-6이하로 설정하고, 각 시간 간격(time step)은 0.

성능/효과

Fig. 2(a)의 분포도를 통하여 80초까지 공기극 촉매층에서 얼음의 축적분율이 지속적으로 증가하는 경향을 확인 할 수 있다. 또한, 랜드(land)부근의 얼음의 축적분율이 채널부근의 얼음의 축적분율보다 항상 크게 나타난다.
1) 연료전지 저온시동의 성공/실패 여부는 저온시동시 발생하는 발열률 및 얼음생성률의 상대적 크기에 의해 결정된다. 시뮬레이션(simulation)이 수행된 모든 경우에 대하여 스택(stacks) 내부의 엔드셀(end cell)은 열의 이용률 감소로 공기극 촉매층 기공이 얼음으로 채워져 결국 셀 작동이 중지되게 된다.
3) 전해질 막의 두께는 영하 30도 저온시동 시 그 미치는 영향성이 미비한 것으로 판명되었다. 주요 원인은 극 저온에서의 전해질 막의 물 전달률 감소에 기인한다.
이는 공기극에서 연료극으로 물 역확산이 억제되어 전해질 막 건조에 의한 옴(ohm) 저항이 커지기 때문이다. 결과적으로 전해질 막이 두꺼울수록 저항 열(ohmic heat)이 많이 발생하여 셀 온도 또한 상승이 빠르게 나타나는 것을 확인할 수 있다. Fig.
5(a)를 통해 알 수 있다. 또한 공기극 촉매층 두께가 가장 두꺼운 Case 2-3에서 저온시동시 가장 높은 성능이 예측되었다. 이는 공기극 촉매층의 두께 증가에 의한 저항손실(ohmic loss) 증가보다 얼음의 축적분율(ice fraction) 증가에 의한 물질전달손실(mass transport loss)의 영향성이 더 크다는 사실을 암시한다.
3(a), (b)는 저온시동 시 공기극 촉매층 내 이오노머(ionomer)의 양이 다를 때(Case 1-1, Case 1-2, Case 1-3) 엔드셀(end cell)에서의 전압 및 얼음축적량과 연료극 및 공기극 촉매층과 전해질막에서의 물 함량의 변화를 각각 나타낸다. 먼저 이오노머 양이 가장 적은 Case 1-2의 셀 성능은 촉매층에서의 옴(ohm) 저항의 증가로 가장 낮지만 저온시동 능력은 가장 우수하여 저온시동 작동중지시점이 95초로 가장 늦고 결과적으로 얼음 축적량이 0.45mg으로 가장 큼을 알 수 있다. 이는 이오노머(ionomer) 분율이 적을수록 기공도가 증가하고 따라서 생성된 얼음을 저장 할 수 있는 능력이 향상되기 때문이다.
주요 원인은 극 저온에서의 전해질 막의 물 전달률 감소에 기인한다. 즉 저온시동 시 셀의 저온시동 능력은 전해질 막의 두께보다는 공기극 촉매층 두께와 조성의 영향성이 지배적이라는 사실이 본 연구를 통해 밝혀졌다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	고분자전해질형 연료전지의 특성은 무엇인가?	연료전지는 오염물질의 배출이 없고 효율이 높기 때문에 자원고갈과 환경문제에 대비하기 위한 차세대 동력원으로 여겨지고 있다. 특히 높은 에너지 밀도와 빠른 시동 등의 작동특성을 지닌 고분자전해질형 연료전지(Polymer electrolyte fuel cells, PEFCs)는 차량용 동력원인 내연엔진의 배기가스, 연비 등의 문제들을 해결할 수 있다.
	고분자전해질형 연료전지는 어떤 문제를 해결할 수 있는가?	연료전지는 오염물질의 배출이 없고 효율이 높기 때문에 자원고갈과 환경문제에 대비하기 위한 차세대 동력원으로 여겨지고 있다. 특히 높은 에너지 밀도와 빠른 시동 등의 작동특성을 지닌 고분자전해질형 연료전지(Polymer electrolyte fuel cells, PEFCs)는 차량용 동력원인 내연엔진의 배기가스, 연비 등의 문제들을 해결할 수 있다.
	연료전지의 저온시동문제란 무엇인가?	하지만 연료전지 차량을 상용화하기 위해서는 극복해야 할 기술적 장벽들이 남아있으며, 그 중에서도 특히, 연료전지의 저온시동문제를 들 수 있다. 저온 시동문제란 영하의 온도에서 공기극 촉매층(catalyst layer, CL)에서의산소환원반응(oxygen reduction reaction, ORR)에 의해 생성된 물의 결빙으로 인하여 촉매층 및 확산층 내부에서 산소의 전달이 어렵고 전기화학적 반응이 일어나는 면적이 감소되는 것을 말한다. 연료전지 내부온도가 상온에 도달하기 전에 축적된 얼음이 확산층 및 촉매층 내부 기공을 모두 채울 경우 저온시동에 실패하였다고 하고, 기공을 모두 채우기 전에 녹는점에 도달하여 저온시동에 성공을 하더라도 결빙과 해빙의 반복은 전극구조를 파괴하여 성능과 내구성에 피해를 초래한다.

참고문헌 (14)

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F. Jiang, W. Fang and C. Y. Wang : "Nonisothermal cold start of polymer electrolyte fuel cells", Electrochimica Acta, Vol. 53, 2007, pp. 610-621.

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F. Jiang and C. Y. Wang : "Potentiostatic Start-Up of PEMFCs from Subzero Temperatures", Journal of Electrochemistry society, Vol. 155, No.7, 2008, pp. 743-751.

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S. He and M. M. Mench : "One-Dimensional Transient Model for Frost Heave in Polymer Electrolyte Fuel Cells I. Physical Model", Journal of Electrochemistry society, Vol. 153, No. 9, 2006. pp. 1724-1731.

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J. H. Ko and H. C. Ju : "Comparison of numerical simulation results and experimental data during cold-start of polymer electrolyte fuel cells", Applied Energy. in press.
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K. Tajiri, Y. Tabuci and C. Y. Wang : "Isothermal Cold Start of Polymer Electrolyte Fuel Cells", Journal of The Electrochemical Society, Vol. 154, No. 2, 2007, pp. B147-B152.

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K. Tajiri, Y. Tabuchi, F. Kagami, S. Takahashi, K. Yoshizawa and C. Y. Wang : "Effects of operating and design parameters on PEFC cold start", Journal of Power Sources, Vol. 165, 2007, pp. 279-286.

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