MCFC 발전시스템용 촉매연소기의 연소 특성에 관한 실험적 연구 An Experimental Study on the Combustion Characteristics of a Catalytic Combustor for an MCFC Power Generation System원문보기
MCFC 발전시스템에서 연소기는 연료극의 배가스 중에 포함된 미반응 가스를 연료로 사용하여 공기극에 $H_2O$와 $CO_2$ 농도가 높은 고온의 혼합가스를 공급하는 역할을 한다. 하지만 이러한 배가스는 가연한계 이하로 내려가게 되어 통상적인 연소방식에 의한 완전연소가 어렵기 때문에 이를 해결하기 위하여 촉매연소기를 사용한다. 완전연소 및 이에 다른 공해물질의 저감 특성에 따라 최근 촉매연소는 환경친화적인 연소방식으로 주목받고 있다. 따라서 본 연구에서는 MCFC 발전시스템의 BOP 시스템에 적용되는 촉매연소기에 대한 실험연구를 수행하였다. 본문에서는 실험장치를 설명한 후 촉매연소 시스템의 설계변수, 즉, $H_2$ 연료 첨가에 따른 연료조성, 유입가스의 온도, 과잉 공기비, 촉매의 종류, 그리고 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다.
MCFC 발전시스템에서 연소기는 연료극의 배가스 중에 포함된 미반응 가스를 연료로 사용하여 공기극에 $H_2O$와 $CO_2$ 농도가 높은 고온의 혼합가스를 공급하는 역할을 한다. 하지만 이러한 배가스는 가연한계 이하로 내려가게 되어 통상적인 연소방식에 의한 완전연소가 어렵기 때문에 이를 해결하기 위하여 촉매연소기를 사용한다. 완전연소 및 이에 다른 공해물질의 저감 특성에 따라 최근 촉매연소는 환경친화적인 연소방식으로 주목받고 있다. 따라서 본 연구에서는 MCFC 발전시스템의 BOP 시스템에 적용되는 촉매연소기에 대한 실험연구를 수행하였다. 본문에서는 실험장치를 설명한 후 촉매연소 시스템의 설계변수, 즉, $H_2$ 연료 첨가에 따른 연료조성, 유입가스의 온도, 과잉 공기비, 촉매의 종류, 그리고 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다.
In the MCFC power generation system, the combustor supplies a high temperature mixture of gases to the cathode and heat to the reformer by using the off-gas from the anode; the off-gas includes high concentrations of $H_2O$ and $CO_2$. Since a combustor needs to be operated in ...
In the MCFC power generation system, the combustor supplies a high temperature mixture of gases to the cathode and heat to the reformer by using the off-gas from the anode; the off-gas includes high concentrations of $H_2O$ and $CO_2$. Since a combustor needs to be operated in a very lean condition and avoid local heating, a catalytic combustor is usually adopted. Catalytic combustion is also generally accepted as one of the environmentally preferred alternatives for generation of heat and power from fossil fuels because of its complete combustion and low emissions of pollutants such as CO, UHC, and $NO_x$. In this study, experiments were conducted on catalytic combustion behavior in the presence of Pd-based catalysts for the BOP (Balance Of Plant) of 5 kW MCFC (Molten Carbonate Fuel Cell) power generation systems. Extensive investigations were carried out on the catalyst performance with the gaseous $CH_4$ fuel by changing such various parameters as $H_2$ addition, inlet temperature, excess air ratio, space velocity, catalyst type, and start-up schedule of the pilot system adopted in the BOP.
In the MCFC power generation system, the combustor supplies a high temperature mixture of gases to the cathode and heat to the reformer by using the off-gas from the anode; the off-gas includes high concentrations of $H_2O$ and $CO_2$. Since a combustor needs to be operated in a very lean condition and avoid local heating, a catalytic combustor is usually adopted. Catalytic combustion is also generally accepted as one of the environmentally preferred alternatives for generation of heat and power from fossil fuels because of its complete combustion and low emissions of pollutants such as CO, UHC, and $NO_x$. In this study, experiments were conducted on catalytic combustion behavior in the presence of Pd-based catalysts for the BOP (Balance Of Plant) of 5 kW MCFC (Molten Carbonate Fuel Cell) power generation systems. Extensive investigations were carried out on the catalyst performance with the gaseous $CH_4$ fuel by changing such various parameters as $H_2$ addition, inlet temperature, excess air ratio, space velocity, catalyst type, and start-up schedule of the pilot system adopted in the BOP.
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문제 정의
특히 과량의 공기가 촉매 연소기 내부로 유입될 경우 연료가 완전 연소되지 못하고 발생한 가스가 공기극으로 유입되어 연료 전지 스택에 예상치 못한 문제를 초래할 가능성이 있다. 따라서 유입 공기량 및 연료 성분의 변화에 따른 촉매연소기의 연소 특성에 대해 실험하였다. Fig.
따라서 연료 성분의 완전 연소를 위해서는 CH4의 연소가 관건이 된다. 또한 CH4의 반응 시작 온도는 CO나 H2의 공급량에 따라 낮아 질 수있으므로, (16~18) 그에 따른 CH4의 점화 특성에 대해 조사하였다.
본 연구에서는 5kW 파일럿 MCFC 발전시스템에 적용되는 촉매연소기를 제작하여 연료전지 스택에서 나오는 CH4을 주성분으로 하는 배가스의 촉매연소 특성과 BOP 시스템의 시동스케줄 과정을 고찰하였다. 실제 촉매연소기를 제작하여 연료성분, 예열온도, 과잉 공기비, 공간속도, 그리고 촉매의 종류에 따른 CH4 연료의 촉매연소 거동을 살펴보고 MCFC 발전시스템의 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다.
촉매연소기는 사용되는 촉매의 종류에 따라 다양한 특성을 가지며, 적용되는 분야에 따라 적절한 촉매의 선택이 요구된다. 본 연구에서는 기준 촉매인 Ni과 Ce이 담지된 Pd 촉매 이외에 PdO, PdO-La2O3 그리고 PdPt-Ni-Al2O3 3가지 타입의 촉매에 대하여 연소 특성을 비교하였다. 연료 성분에 대한 반응특성 실험과 마찬가지로 5kW급 MCFC 시스템의 촉매연소기에 대해 예열온도가 280 인 조건에서 연료를 CH4, CO 그리고 H2의 순서로 공급하면서 그에 따른 연소기 출구 온도및 CH4의 농도 변화를 측정하였으며, 그 결과를 Fig.
본 연구에서는 촉매연소기의 성능 향상을 위해 Pd 계열의 촉매를 사용하여 5kW 급 파일럿 MCFC 발전시스템의 BOP 시스템에 적용되는 촉매연소 특성 분석을 수행하였고 이를 통하여 다음과 같은 결론을 얻을 수 있다.
제안 방법
따라서 본 실험에서는 공기와 가스의 균일한 혼합을 위해 고정식 혼합기를 사용하였으며, 촉매 전단에 다공판을 설치함으로써 촉매부에 균일한 유동이 공급될 수 있도록 하였다.(14) 촉매부의 온도는 K-type의 열전대를 사용하여 측정하였다. 촉매연소기 내부의 온도 변화를 알아보기 위해 전기 히터의 출구 및 촉매부의 전 후단에 열전대를 설치하였으며, 유동방향에 따른 촉매부의 온도 변화를 측정하기 위해 5개의 열전대를 동일한 간격으로 촉매부 벽면에 설치하였다.
H2의 공급량 변화에 따른 CH4의 반응 특성을 살펴보기 위해 1.6kW급 MCFC 시스템의 촉매연소기에 대해 예열온도가 280℃의 조건에서 H2의 공급 유량을 기준 유량의 10, 20, 40, 70 그리고 100% 순서로 공급함으로써 온도 및 CH4의 농도 변화를 측정하였으며, 그 결과를 Fig. 3에 나타내 었다. Fig.
각각의 연료 성분에 대한 반응특성을 알아보기 위해 5kW급 촉매연소기에 대해 예열온도가 285℃의 조건에서 연료를 CH4, CO 그리고 H2의 순서로 공급하면서 그에 따른 연소기 출구 온도 및 CH4의 농도 변화를 측정하였으며, 그 결과를 Fig. 4에 나타내었다. 그림에 나타난 바와 같이 CH4만 공급하였을 경우 전혀 반응이 일어나지 않았으며, CO를 공급함에 따라 CO 성분만 반응하여 출구 온도가 증가한 것을 확인할 수 있다.
만약 가스의 균일한 공급이 이루어지지 않는다면 촉매부에서 국부적인 고온지역이 발생할 수 있고, 이는 촉매의 열적 소결이나 귀금속과 같은 촉매 성분의 기화, 또는 지지체의 열적 충격에 의한 파손 등을 초래할 수 있다. 따라서 본 실험에서는 공기와 가스의 균일한 혼합을 위해 고정식 혼합기를 사용하였으며, 촉매 전단에 다공판을 설치함으로써 촉매부에 균일한 유동이 공급될 수 있도록 하였다.(14) 촉매부의 온도는 K-type의 열전대를 사용하여 측정하였다.
의 반응에 따른 반응기 내부 온도 상승으로 인한 결과로 볼 수 있다. 따라서 온도의 변화에 따른 촉매연소 특성을 고찰하기 위하여 촉매연소기의 입구 온도를 증가시키며 온도와 CH4 농도의 변화를 계측하였으며, 그 결과를 Fig. 5에 나타내었다. 그래프에서 TIN은 입구 예열 온도를 나타내며, TOUT은 연소기 출구온도를 나타낸다.
연소용 공기와 연료는 MFC(mass flow controller)를 이용하여 공급하였으며, 촉매연소기 입구온도 조절용 전기히터(20kW)에는 안전을 고려하여 연료를 제외한 공기와 CO2를 공급하여 온도를 조절하였다. 또한 H2O를 수증기의 형태로 공급하기 위해 5kW의 전기 히터를 장착한 스팀 보일러를 제작하였다. 스로틀 밸브를 사용하여 보일러 내부의 수위를 일정하게 유지하였으며, 전압조정기를 사용하여 전압에 따른 수증기의 배출량을 측정한 뒤 실험에 사용하였다.
또한 H2O를 수증기의 형태로 공급하기 위해 5kW의 전기 히터를 장착한 스팀 보일러를 제작하였다. 스로틀 밸브를 사용하여 보일러 내부의 수위를 일정하게 유지하였으며, 전압조정기를 사용하여 전압에 따른 수증기의 배출량을 측정한 뒤 실험에 사용하였다.
을 주성분으로 하는 배가스의 촉매연소 특성과 BOP 시스템의 시동스케줄 과정을 고찰하였다. 실제 촉매연소기를 제작하여 연료성분, 예열온도, 과잉 공기비, 공간속도, 그리고 촉매의 종류에 따른 CH4 연료의 촉매연소 거동을 살펴보고 MCFC 발전시스템의 시동 스케줄에 따른 촉매연소 특성을 고찰하였다. 아래에서는 실험장치 및 방법을 설명하고 전술한 설계변수가 촉매연소에 미치는 영향을 고찰하였다.
7은 공간속도의 변화에 따른 촉매층 벽면에서의 온도 분포의 변화를 나타낸 것이다. 실험 장치의 구조 상 촉매부에 해당하는 하니컴 모노리스의 체적 을 변화시키기 어렵기 때문에 CH4와 공기의 비를 유지한 체 유량을 변화시킴으로써 공간속도를 변화시켜 실험을 수행하였으며, 최후단에 위치한 열전대에서 측정한 온도를 기준으로 하여 유동 방향의 온도 분포를 상대적으로 비교하였다. 그림에 나타난 바와 같이 공간속도가 증가함에 따라 촉매층의 후단에 비해 전단의 온도가 상대적으로 낮게 분포함을 알 수 있다.
본 연구에서는 기준 촉매인 Ni과 Ce이 담지된 Pd 촉매 이외에 PdO, PdO-La2O3 그리고 PdPt-Ni-Al2O3 3가지 타입의 촉매에 대하여 연소 특성을 비교하였다. 연료 성분에 대한 반응특성 실험과 마찬가지로 5kW급 MCFC 시스템의 촉매연소기에 대해 예열온도가 280 인 조건에서 연료를 CH4, CO 그리고 H2의 순서로 공급하면서 그에 따른 연소기 출구 온도및 CH4의 농도 변화를 측정하였으며, 그 결과를 Fig. 8에 나타내었다.
2에 실험장치의 개략도를 나타내었으며, 기체공급장치, 온도조절용 전기히터, 전기보일러 그리고 촉매연소기로 구성된다. 연소용 공기와 연료는 MFC(mass flow controller)를 이용하여 공급하였으며, 촉매연소기 입구온도 조절용 전기히터(20kW)에는 안전을 고려하여 연료를 제외한 공기와 CO2를 공급하여 온도를 조절하였다. 또한 H2O를 수증기의 형태로 공급하기 위해 5kW의 전기 히터를 장착한 스팀 보일러를 제작하였다.
(14) 촉매부의 온도는 K-type의 열전대를 사용하여 측정하였다. 촉매연소기 내부의 온도 변화를 알아보기 위해 전기 히터의 출구 및 촉매부의 전 후단에 열전대를 설치하였으며, 유동방향에 따른 촉매부의 온도 변화를 측정하기 위해 5개의 열전대를 동일한 간격으로 촉매부 벽면에 설치하였다.
대상 데이터
가스 분석에는 HORIBA사의 VA-3000 multi-gas analyzer unit을 사용하였다. 연소기 출구에서 포집된 가스는 불순물 및 수분을 제거한 뒤 CH4 및 O2 측정에 각각 NDIR (Non-dispersive infrared absorptiometry) 방식 및 MPA (magnetic pressure analysis) 방식을 사용하여 분석하였다.
일반적인 CH4 연소에는 Pd 촉매가 주로 사용된다. 하지만, 본 연구에서는 촉매 활성을 방해하는 H2O의 농도가 높기 때문에 Pd 뿐만 아니라 Ce과 Ni이 담지된 촉매를 사용하였다.(15)
연소기 출구에서 포집된 가스는 불순물 및 수분을 제거한 뒤 CH4 및 O2 측정에 각각 NDIR (Non-dispersive infrared absorptiometry) 방식 및 MPA (magnetic pressure analysis) 방식을 사용하여 분석하였다. 한편, 촉매의 지지체로는 표면적이 크고 압력손실이 작은 직경 50mm, 길이 50mm의 하니컴 타입(300 cpsi)을 사용하였으며, 촉매는 Ce과 Ni이 함께 담지된 Pd/Al2O3 촉매를 사용하였다. 일반적인 CH4 연소에는 Pd 촉매가 주로 사용된다.
이론/모형
가스 분석에는 HORIBA사의 VA-3000 multi-gas analyzer unit을 사용하였다. 연소기 출구에서 포집된 가스는 불순물 및 수분을 제거한 뒤 CH4 및 O2 측정에 각각 NDIR (Non-dispersive infrared absorptiometry) 방식 및 MPA (magnetic pressure analysis) 방식을 사용하여 분석하였다. 한편, 촉매의 지지체로는 표면적이 크고 압력손실이 작은 직경 50mm, 길이 50mm의 하니컴 타입(300 cpsi)을 사용하였으며, 촉매는 Ce과 Ni이 함께 담지된 Pd/Al2O3 촉매를 사용하였다.
성능/효과
(1) 기준 조성에서 H2의 비율을 증가시킴에 따라 반응기의 온도 증가로 인하여 CH4의 전환율 및 출구 온도가 증가하였다.
(2) 충분한 예열 온도가 확보되어야 연료 성분의 완전한 반응이 이루어지며, 사용된 촉매 성분에 따라 일정한 반응 개시 온도가 존재한다.
(3) 과잉공기량이 증가함에 따라 촉매연소기의 출구 온도 및 연료 성분의 전환율이 감소하였으며, 입구 온도를 증가시킴으로서 미반응 연료 성분을 완전 연소 시킬 수 있었다.
(5) 사용된 촉매의 종류에 따라 각기 다른 연소특성을 보이게 되며, 본 연구시 사용된 촉매 중 PdPt-Ni-Al2O3촉매가 가장 좋은 반응성을 가지고 있는 것으로 나타났다.
한편, PdPt-Ni-Al2O3 촉매의 경우는 상당히 좋은 CH4 전환 특성을 보이고 있다. CO 공급시점에서 이미 CH4의 반응이 시작되고 있으며 H2의 공급량 40%에서 거의 모든 CH4가 반응하고 있음을 확인 할 수 있다.
하지만 H2의 공급량에 대해서는 모든 촉매가 각기 다른 특성을 보이고 있다. PdO 촉매의경우 H2 공급량이 70%까지 공급되었을 때 CH4의 반응이 시작되었으나 반응되는 CH4의 양이 매우 작으며, 기준 조성의 100% 이상으로 H2 공급량을 늘렸음에도 불구하고 CH4의 반응이 완전하게 이루어지지 않고 있음을 확인할 수 있다.
9에 나타내었다. 각 단계에 따라 약 635 700 의 출구 온도 분포를 보이고 있었으며, 초기 4-9단계에서는 CH4의 전환이 100% 이루어지고 있음을 확인할 수 있다. 하지만 10단계 이상에서부터 CH4의 배출량이 점차적으로 증가하고 있다.
6은 예열온도 280℃에서 과잉공 기량의 변화에 따른 연소 가스의 출구 온도와 CH4의 전환율을 나타낸 것이다. 공급되는 공기량이 증가함에 따라 연소기의 출구 온도는 650℃에서 500℃로 감소하였으며, CH4가 완전연소하지 못하고 배출되는 것을 확인할 수 있다 .
세 가지 촉매 모두 Pd-NiCe-Al2O3와 마찬가지로 CH4만 공급 되었을 경우 전혀 반응이 이루어지지 않았으며, CO를 공급할 경우 CO 성분만 반응하여 출구 온도가 증가하는 현상을 관찰할 수 있다. 하지만 H2의 공급량에 대해서는 모든 촉매가 각기 다른 특성을 보이고 있다.
입구 온도 170℃에서 공급된 CH4는 공급과 동시에 반응이 시작되었으나, 다량의 미연 CH4가 배출되는 것을 확인할 수 있다. 이후 연소기 입구온도를 증가시킴에 따라 발생되는 미연 CH4의 배출량이 감소하였으며, 입구 예열 온도가 약 250℃에 이르면서 대부분의 CH4가 반응한 것을 확인할 수 있다.
그래프에서 TIN은 입구 예열 온도를 나타내며, TOUT은 연소기 출구온도를 나타낸다. 입구 온도 170℃에서 공급된 CH4는 공급과 동시에 반응이 시작되었으나, 다량의 미연 CH4가 배출되는 것을 확인할 수 있다. 이후 연소기 입구온도를 증가시킴에 따라 발생되는 미연 CH4의 배출량이 감소하였으며, 입구 예열 온도가 약 250℃에 이르면서 대부분의 CH4가 반응한 것을 확인할 수 있다.
이는 CO나 H2의 높은 반응성으로 인해 촉매부로 유입된 직후 대부분의 반응이 촉매부 전단에서 발생하기 때문이다. 한편, H2의 공급량을 100%로 증가시킴에 따라 촉매부 후단(x=33mm, 41mm)의 온도가 급격히 상승하고 있음을 확인할 수 있다. 이는 CH4의 반응이 주로 촉매부 후단 쪽에서 발생하기 때문이다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
연료전지 발전 시스템이란?
연료전지 발전 시스템은 쉽게 이용 가능한 탄화수소 계열의 연료를 사용하여 전기화학반응을 통해 전기를 얻는 방식이다. 연료전지를 도입하게 되면 기존의 발전 시스템에 비해 발전효율을 10%이상 증가시킬 수 있을 뿐만 아니라, CO2 배출량을 30% 이상 감소시킬 수 있는 것으로 알려져 있다.
연료전지 발전 시스템의 장점은?
연료전지 발전 시스템은 쉽게 이용 가능한 탄화수소 계열의 연료를 사용하여 전기화학반응을 통해 전기를 얻는 방식이다. 연료전지를 도입하게 되면 기존의 발전 시스템에 비해 발전효율을 10%이상 증가시킬 수 있을 뿐만 아니라, CO2 배출량을 30% 이상 감소시킬 수 있는 것으로 알려져 있다. 발전 효율의 증가는 연료사용량 감축에 따른 막대한 경제적 효과를 가지게 되며, 연료전지 발전 시스템의 경우 다양한 연료를 사용하는 것이 가능하므로 천연가스 또는 석탄 가스를 연료로 사용할 수 있어 고유가 시대의 효과적인 대처 방안이 될 전망이다.
연료전지 발전 시스템이 상용화를 위한 가격경쟁력의 확보가 필요한 이유는?
또한 최근 교토의정서의 발효에 따라 중요한 문제로 부각되고 있는 이산화탄소 배출량의 감소를 동시에 만족시킬 수 있는 환경 친화적 발전 방식이다. 하지만 연료전지 발전 시스템은 기존의 발전 기술에 비해 상당히 높은 가격을 요구하기 때문에 상용화를 위한 가격경쟁력의 확보가 필요하며, 그와 함께 시스템의 안정적인 구동을 위한 주변장치(Balance of plant, BOP)의 기술 개발이 절실히 요구되는 상황이다. 특히 BOP에 소요되는 비용은 전체 시스템 가격의 약 70% 정도로서 이에 대한 비용 절감이 필요함에도 불구하고 대부분의 연구가 연료전지스택(stack)의 개발에 집중되고 있어 상용화를 위해 BOP 기술개발이 절실히 요구되고 있다.
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