[논문]MCFC 프리컨버터 촉매의 열전도특성과 연료전환율 해석

변도현; 손창현

doi:10.3795/ksme-b.2012.36.4.425

MCFC 프리컨버터 촉매의 열전도특성과 연료전환율 해석
Numerical Analysis of Heat Transfer and Fuel Conversion for MCFC Preconverter 원문보기

大韓機械學會論文集. Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers. B. B, v.36 no.4 = no.319, 2012년, pp.425 - 430

초록
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본 연구에서는 비상시 전기 공급용 MCFC 프리커버터의 천연가스(메탄)로부터 수소의 생산량을 증가시키는 경우를 수치적으로 해석하였다. 상용 코드를 사용하였으며 촉매는 다공성 매질로 시뮬레이션 하였다. 3가지 주요 화학반응인 수증기 개질반응(SR), 수성 가스 전환(WGS) 및 직접 수증기 개질 반응(DSR)은 사용자 부프로그램을 사용하여 해석하였다. 프리컨버터에서 10%의 연료전환율을 얻기 위해 요구되는 추가 열량을 벽면을 통해 공급하게 되면 프리컨버터의 벽면 부근에서만 매우 불균일한 온도 분포와 화학반응이 일어나는 것으로 분석되었다. 이와 같은 현상은 매우 작은 열전도율을 갖는 다공성 매질의 촉매와 흡열반응으로 설명되어질 수 있다. 해석결과 프리컨버터의 길이가 짧은 경우가 보다 균일한 연료전환율을 보여 주며, 촉매의 유지 보수 면에도 길이가 짧은 경우가 유리함을 보여 주었다.

Abstract ▼ AI-Helper

In this study, a preconverter of an MCFC for an emergency electric power supplier is numerically simulated to increase the hydrogen production from natural gas (methane). A commercial code is used to simulate a porous catalyst with a user subroutine to model three dominant chemical reactions-steam reforming, water-gas shift, and direct steam reforming. To achieve a fuel conversion rate of 10% in the preconverter, the required external heat flux is supplied from the outer wall of the preconverter. The calculated results show that the temperature distribution and chemical reaction are extremely nonuniform near the wall of the preconverter. These phenomena can be explained by the low heat conductivity of the porous catalyst and the endothermic reforming reaction. The calculated results indicate that the use of a compact-size preconverter makes the chemical reaction more uniform and provides many advantages for catalyst maintenance.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구는 상용코드를 사용하고 프리컨버터에서 일어나는 수증기 메탄 개질 반응을 사용자 부 프로그램으로 프로그래밍하여 메탄으로부터 수소를 생산하는 프리컨버터의 수치해석을 수행하였다. 기존 탈산화 촉매의 제거에 따른 유동의 불균일성은 유동 균일화 장치의 설치로 해결할 수 있으며, 유동 균일화 장치로 인한 연료전환율의 영향은 없는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 부하 변동에 따른 연료전환율을 높이기 위하여 프리컨버터 벽면에서 열량 공급시 수소 연료 변환 성능에 미치는 요인들에 대한 해석을 수행하였다. 해석을 위하여 열유동해석 상용프로그램인 CFD-ACE⁽⁴⁾를 이용하였으며 촉매 내부에서 일어나는 개질 반응 화학반응률 계산은 사용자 부프로그램을 사용하였다.

제안 방법

입구의 탈산화 촉매공간을 지나 Ni 촉매인 다공성 매질을 통과하는 축대칭 조건으로 계산하였다. 다공성 매질을 지나기 때문에 유입구 영역의 난류유동 성분도 프리컨버터의 본체내부에서는 층류 유동화 될 것으로 판단하여 층류유동으로 해석하였다. 격자는 형상변화가 심한 입구와 출구영역에 삼각형 격자를 사용하고 나머지는 사각형의 정렬격자를 사용한 혼합형 격자(hybrid mesh)을 적용하였고, 격자수는 프리컨버터의 길이에 따라 28,000~36,000정도를 사용하였다.
벽면을 통한 열량공급은 Fig. 7과 같이 프리컨버터의 소형화를 위해서 탈산화 촉매 영역을 없애고, 유동균일화 장치를 설치한 4가지 크기의 프리컨버터에 대하여 해석을 수행하였다. Fig.
유동 균일화 장치는 촉매 전단에 2mm두께의 2장의 다공판(다공도 10%)을 2mm공간을 두고 교차되게 설치하여 첫 번째 다공판을 빠져나온 유동이 두 번째 다공판에 충돌하게 한 장치를⁽⁷⁾ 사용하였다. 유동균일화 장치의 해석 검증을 위해 실험조건인 지름 80mm, 두장의 다공판과 중간 공간을 합한 두께 6mm로부터 계산한 다공도는 0.4이며 Fig. 4와 같이 유동균일화 장치 해석만 수행하였다. Fig.
25m이다. 입구의 탈산화 촉매공간을 지나 Ni 촉매인 다공성 매질을 통과하는 축대칭 조건으로 계산하였다. 다공성 매질을 지나기 때문에 유입구 영역의 난류유동 성분도 프리컨버터의 본체내부에서는 층류 유동화 될 것으로 판단하여 층류유동으로 해석하였다.
탈산화 촉매를 제거함에 따라 생기는 불균일 유동을 균일화시키기 위한 유동균일화 장치를 설치하고 해석을 수행하였다. 유동 균일화 장치는 촉매 전단에 2mm두께의 2장의 다공판(다공도 10%)을 2mm공간을 두고 교차되게 설치하여 첫 번째 다공판을 빠져나온 유동이 두 번째 다공판에 충돌하게 한 장치를⁽⁷⁾ 사용하였다.

대상 데이터

다공성 매질을 지나기 때문에 유입구 영역의 난류유동 성분도 프리컨버터의 본체내부에서는 층류 유동화 될 것으로 판단하여 층류유동으로 해석하였다. 격자는 형상변화가 심한 입구와 출구영역에 삼각형 격자를 사용하고 나머지는 사각형의 정렬격자를 사용한 혼합형 격자(hybrid mesh)을 적용하였고, 격자수는 프리컨버터의 길이에 따라 28,000~36,000정도를 사용하였다. 풍상차분법(upwind scheme)을 적용하였고, 수렴조건은 1x10^-5이하로 설정하였다.
입구조건은 1.9m/s의 일정속도와 675K의 온도 및 각 공급물의 농도는 CH₄(0.3154), H₂O(0.6637), CO₂(0.0037), N₂(0.0037)인 실험조건을 적용하였다. 해석을 위한 경계조건은 Table 2에 나타내었다.

데이터처리

본 연구에서는 부하 변동에 따른 연료전환율을 높이기 위하여 프리컨버터 벽면에서 열량 공급시 수소 연료 변환 성능에 미치는 요인들에 대한 해석을 수행하였다. 해석을 위하여 열유동해석 상용프로그램인 CFD-ACE⁽⁴⁾를 이용하였으며 촉매 내부에서 일어나는 개질 반응 화학반응률 계산은 사용자 부프로그램을 사용하였다.

이론/모형

다공성 매질에 대한 유효열전달 계수는 Gurau 등⁽⁵⁾의 모델을 적용하였다. 프리컨버터의 화학반응은 Ni촉매표면의 화학반응이 전체 반응속도를 결정한다는 가정하에 Langmuir-Hinshelwood모델을 이용하여 화학반응률을 계산하였다.
격자는 형상변화가 심한 입구와 출구영역에 삼각형 격자를 사용하고 나머지는 사각형의 정렬격자를 사용한 혼합형 격자(hybrid mesh)을 적용하였고, 격자수는 프리컨버터의 길이에 따라 28,000~36,000정도를 사용하였다. 풍상차분법(upwind scheme)을 적용하였고, 수렴조건은 1x10^-5이하로 설정하였다.
의 모델을 적용하였다. 프리컨버터의 화학반응은 Ni촉매표면의 화학반응이 전체 반응속도를 결정한다는 가정하에 Langmuir-Hinshelwood모델을 이용하여 화학반응률을 계산하였다. 프리컨버터 내의 화학반응은 Xu & Froment⁽⁶⁾가 제시한 식 (2), (3), (4)의 세 가지 화학반응과 그에 따른 반응률은 Table 1에 나타내었다.

성능/효과

(3) 그러기 위한 추가공급 열량계산은 화학반응의 반응 전 엔탈피와 반응후의 엔탈피 차이(△H)를 구하여 계산할 수 있다. 3가지 화학반응 중 미미한 수치의 반응률을 보이는 직접 수증기 개질(direct steam reforming, DSR)은 제외하고 흡열 반응인 수증기 개질(steam reforming, SR)와 발열 반응인 수성가스 전환(water-gas shift, WGS) 반응만을 고려하여 계산한 결과 약 4.
Fig. 3(c)의 전체적인 연료전환율을 비교해보면 탈산화 촉매 유무에 따라 약 0.01%의 아주 미미한 차이가 있는 것을 확인할 수 있었다. 그렇지만 탈산화 촉매가 없을 때의 불균일한 천연가스(CH₄)의 소모와 수소(H₂)의 생성은 프리컨버터의 설치 후 촉매의 유지 및 보수에 큰 영향을 미칠 수 있다.
⁽³⁾ 그러기 위한 추가공급 열량계산은 화학반응의 반응 전 엔탈피와 반응후의 엔탈피 차이(△H)를 구하여 계산할 수 있다. 3가지 화학반응 중 미미한 수치의 반응률을 보이는 직접 수증기 개질(direct steam reforming, DSR)은 제외하고 흡열 반응인 수증기 개질(steam reforming, SR)와 발열 반응인 수성가스 전환(water-gas shift, WGS) 반응만을 고려하여 계산한 결과 약 4.5kW의 열량을 추가로 공급하였을 경우 10%의 연료전환율이 될 것으로 계산되었다.
이들 결과로부터 벽면에서의 열량공급은 금속에 비해 촉매의 매우 낮은 열전도도로 인해 촉매 내부로 열전달이 되지 않아 균일한 연료 전환이 일어나지 않음을 확인할 수 있다. 그리고 벽면에서 과열되어 과도한 화학반응이 국부적으로 일어나게 되어 예상했던 연료전환율 10%보다 높은 약 14%의 결과를 보였다.
본 연구는 상용코드를 사용하고 프리컨버터에서 일어나는 수증기 메탄 개질 반응을 사용자 부 프로그램으로 프로그래밍하여 메탄으로부터 수소를 생산하는 프리컨버터의 수치해석을 수행하였다. 기존 탈산화 촉매의 제거에 따른 유동의 불균일성은 유동 균일화 장치의 설치로 해결할 수 있으며, 유동 균일화 장치로 인한 연료전환율의 영향은 없는 것으로 나타났다. 탈산화 촉매를 제거함으로써 프리컨버터의 크기를 작게 하면 연료 변환이 더욱 균일해 지도록 할 수 있다.
탈산화 촉매를 제거함으로써 프리컨버터의 크기를 작게 하면 연료 변환이 더욱 균일해 지도록 할 수 있다. 부하변동에 따른 프리컨버터의 연료전환율을 높이기 위하여 프리컨버터의 벽면에서 열량 공급 시 촉매의 낮은 열전도도로 인하여 벽면에서의 과열이 발생하는 것을 확인할 수 있었고, 이로 인해 벽면 부근에서만 화학반응이 집중되는 현상을 확인할 수 있었다. 이러한 현상은 촉매의 소모도 불균일하게 일어나는 바람직하지 못한 현상이며, 촉매 내부로 열전달을 촉진시키는 연구가 매우 중요함을 보여 주었다.
이들 결과로부터 벽면에서의 열량공급은 금속에 비해 촉매의 매우 낮은 열전도도로 인해 촉매 내부로 열전달이 되지 않아 균일한 연료 전환이 일어나지 않음을 확인할 수 있다. 그리고 벽면에서 과열되어 과도한 화학반응이 국부적으로 일어나게 되어 예상했던 연료전환율 10%보다 높은 약 14%의 결과를 보였다.
해석 결과로부터 열량 공급 조건에 따라 프리컨버터의 연료 전환율이 크게 바뀌고, 벽면 열량 공급은 벽면에 국부적인 과열 발생 등으로 촉매 내부로의 열전달이 매우 중요한 요인이라는 것을 알 수 있다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	연료전지의 장점은 무엇인가?	그 중에서 지구상에서 가장 풍부한 원소이지만 천연가스 등에 포함된 소량을 제외하고는 수소의 자연적인 공급원이 거의 없다. 연료전지는 수소와 공기 중의 산소 결합의 화학에너지를 전기에너지로 변환시키며, 효율이 높고 오염물질을 발생시키지 않는다는 장점이 있다.(1)
	현재 연료전지시스템을 상용화하기 위해서 가장 해결하기 어려운 문제는 무엇인가?	그러나 연료전지시스템의 가장 현실적인 난제는 수소인프라 구축이다. 현재 수소생산을 위한 기반시설이 구축되어있지 않으므로 이미 인프라가 갖춰진 화석연료에서 수소를 생산하는 연료개질법이 가장 실용적이다.
	해외에 설치된 MCFC시스템의 프리컨버터 내부에 탈산화촉매가 설치되어 있는 이유는?	해외에 설치된 MCFC시스템의 프리컨버터에는 내부에 탈산화촉매가 설치되어 있다. 그 이유는 사용하는 천연가스(CH4)의 순도가 낮기 때문에 산소(O2)와 같은 성분을 제거하기 위해 설치한다. 그러나 국내에서 사용하는 천연가스(CH4)는 외국에 비해 순도가 매우 높아 탈산화 촉매는 공간만을 차지하기 때문에 탈산화 촉매를 제거할 경우 프리컨버터의 소형화가 가능하다.

참고문헌 (7)

O'ayre, R., Cha, S-W., Colella, W. and Prinz, F.B., 2006, "Fuel Cell Fundamentals," John Wiley & Sons, pp. 292-306.
Larminie, J. and Dicks, A., 2003, "Fuel Cell System Explained, Second Edition," John Wiley & Sons, pp. 229-279.
Byun, D. H. and Sohn C. H., 2011, "Numerical Study of Stream Reformer and Preconverter for MCFC," Journal of Computational Fluids Engineering, Vol. 16, No. 1, pp. 42-47.

원문보기 상세보기
CFD-ACE, 2011 "CFD-ACE V2011 User Manual," ESI CFD Inc.
Gurau, V., Liu, H. and Kakac, S., 1998, "Two-Dimensional Model for Proton Exchange Membrane Fuel Cells," AiChE Journal, Vol. 44, No. 11, pp. 2410-2422.

상세보기
Xu, J. and Froment, G. F., 1989, "Methane Steam Reforming, Methanation and Water-Gas Shift I. Intrinsic Kinetics," J. of AiChE., Vol. 35, No. 1, pp. 88-96.

상세보기
Lee, S. M. Lee, Y. D., Ahn, K. Y., Hong, D. J. and Kim, M. Y., 2007, "A Study on the Design of MCFC Off-Gas Catalytic Combustor," Trans. of the Korean Hydrogen and New Energy Society, Vol. 18, No. 4, pp. 406-412.

저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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