$Cl^-$ 형태의 음이온 교환 수지를 이용한 오쏘인산 이온의 제거에 관한 연구 Removal of Orthophosphate Ions from Aqueous Solutions Using the Anion Exchange Resin in the Form of $Cl^-$ Ion원문보기
$Cl^-$ 형태의 음이온 교환 수지를 이용하여 오쏘인산 이온의 제거에 관한 연구를 수행하여, 오쏘인산의 형태에 따른 이온 교환 메커니즘을 살펴보았다. 또한, 알칼리도의 영향 및 타 이온의 영향을 조사하였다. 유입수에 포함된 오쏘인산 이온의 산화수가 2와 3인 화학종($HPO{_4}^{2-}$ and $PO{_4}^{3-}$)의 경우, 이온 교환 반응을 통해 완전히 제거되었으나, 1가 화학종($H_2PO_4{^-}$)인 경우는 음이온 교환 수지에 대한 친화도가 $Cl^-$ 이온과 경쟁적으로 작용하여 부분적인 제거만 이루어졌다. 이온 교환 반응을 거친 유출수의 pH는 유입수에 포함된 오쏘인산 이온의 당량에 해당하는 $Cl^-$ 이온이 유출수에 포함된 것을 근거로 계산한 수치에 비해 상당히 낮은 pH 값을 나타내었다. 이는 1가 이온은 2가 이온으로, 2가 이온은 3가 이온으로 변환되어 이온 교환되었기 때문으로 해석할 수 있었다. 알칼리도가 증가할 경우, pH 강하는 최소화되었다, 알칼리도가 100 mg/L ($CaCO_3$) 이상일 경우, 100 mg/L의 오쏘인산 이온($H_2PO_4{^-}$ 이온 포함)을 용액에서 모든 오쏘인산 이온이 제거되었다. 수용액에 포함된 $SO{_4}^{2-}$와 $NO_3{^-}$ 이온은 오쏘인산 이온과 함께 제거가 되었으며, 이에 해당하는 만큼 이온 교환 용량이 감소되었다.
$Cl^-$ 형태의 음이온 교환 수지를 이용하여 오쏘인산 이온의 제거에 관한 연구를 수행하여, 오쏘인산의 형태에 따른 이온 교환 메커니즘을 살펴보았다. 또한, 알칼리도의 영향 및 타 이온의 영향을 조사하였다. 유입수에 포함된 오쏘인산 이온의 산화수가 2와 3인 화학종($HPO{_4}^{2-}$ and $PO{_4}^{3-}$)의 경우, 이온 교환 반응을 통해 완전히 제거되었으나, 1가 화학종($H_2PO_4{^-}$)인 경우는 음이온 교환 수지에 대한 친화도가 $Cl^-$ 이온과 경쟁적으로 작용하여 부분적인 제거만 이루어졌다. 이온 교환 반응을 거친 유출수의 pH는 유입수에 포함된 오쏘인산 이온의 당량에 해당하는 $Cl^-$ 이온이 유출수에 포함된 것을 근거로 계산한 수치에 비해 상당히 낮은 pH 값을 나타내었다. 이는 1가 이온은 2가 이온으로, 2가 이온은 3가 이온으로 변환되어 이온 교환되었기 때문으로 해석할 수 있었다. 알칼리도가 증가할 경우, pH 강하는 최소화되었다, 알칼리도가 100 mg/L ($CaCO_3$) 이상일 경우, 100 mg/L의 오쏘인산 이온($H_2PO_4{^-}$ 이온 포함)을 용액에서 모든 오쏘인산 이온이 제거되었다. 수용액에 포함된 $SO{_4}^{2-}$와 $NO_3{^-}$ 이온은 오쏘인산 이온과 함께 제거가 되었으며, 이에 해당하는 만큼 이온 교환 용량이 감소되었다.
The removal of orthophosphate ions from aqueous solutions by the anion exchange resin in the form of $Cl^-$ ion was investigated to elucidate the ion exchange mechanism which depends on the forms of orhthophoshate ions. In addition, the effects of alkalinity and other common anions were s...
The removal of orthophosphate ions from aqueous solutions by the anion exchange resin in the form of $Cl^-$ ion was investigated to elucidate the ion exchange mechanism which depends on the forms of orhthophoshate ions. In addition, the effects of alkalinity and other common anions were studied. The results showed that the orhthophosphate ions with the oxidation state of 2 and 3 ($HPO{_4}^{2-}$ and $PO{_4}^{3-}$) were effectively removed by the anion exchange resin, whereas the part of the $H_2PO_4{^-}$ ion passed through the ion exchange column. This suggested that the affinity of $H_2PO_4{^-}$ to the ion exchange resin was comparable with that of $Cl^-$ ion. In all cases, the effluent pHs have shown to be much lower than the calculated values, indicating that more $Cl^-$ ions than the orthophosphate equivalents in the influent were eluded. As the alkalinity increases, the decrease in pH was minimized. When the alkalinity was 100 mg/L ($CaCO_3$) or greater, 100 mg/L orthophosphate ions including $H_2PO_4{^-}$ were completely removed. The common anions such as $SO{_4}^{2-}$ and $NO_3{^-}$ were also removed by the anion exchange resin, and thus decreased the ion exchange capacity for the removal of orthophosphate.
The removal of orthophosphate ions from aqueous solutions by the anion exchange resin in the form of $Cl^-$ ion was investigated to elucidate the ion exchange mechanism which depends on the forms of orhthophoshate ions. In addition, the effects of alkalinity and other common anions were studied. The results showed that the orhthophosphate ions with the oxidation state of 2 and 3 ($HPO{_4}^{2-}$ and $PO{_4}^{3-}$) were effectively removed by the anion exchange resin, whereas the part of the $H_2PO_4{^-}$ ion passed through the ion exchange column. This suggested that the affinity of $H_2PO_4{^-}$ to the ion exchange resin was comparable with that of $Cl^-$ ion. In all cases, the effluent pHs have shown to be much lower than the calculated values, indicating that more $Cl^-$ ions than the orthophosphate equivalents in the influent were eluded. As the alkalinity increases, the decrease in pH was minimized. When the alkalinity was 100 mg/L ($CaCO_3$) or greater, 100 mg/L orthophosphate ions including $H_2PO_4{^-}$ were completely removed. The common anions such as $SO{_4}^{2-}$ and $NO_3{^-}$ were also removed by the anion exchange resin, and thus decreased the ion exchange capacity for the removal of orthophosphate.
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문제 정의
또한, 실제 폐수에 나타나는 알칼리도에 대한 영향 연구는 체계적으로 이루어진 바 없다. 따라서, 본 연구에서는 오쏘인산 이온 형태에 따른 이온 교환 경향, 알칼리도의 영향 및 타 음이온의 영향에 대한 연구를 수행하였다. 아울러, 실제 하수 종말 처리장의 방류수를 대상으로 음이온 교환 수지를 이용한 오쏘인산 이온의 제거에 대한 정보를 제공하고자 한다.
한편, 하수의 전형적인 특징인 알칼리도는 오쏘인산 이온의 제거에 긍정적 효과를 나타낼 수 있음을 보였다. 본 연구에서는 오쏘인산 이온의 농도가 약 1.0 mg/L를 나타내는 실제 하수처리장의 유출수를 대상으로, 오쏘인산의 제거에 영향을 미치는 여러 인자들의 기여도를 살펴보았다. 본 연구에 사용된 하수에는 알칼리도, SO42-, NO3-이온의 농도가 각각 70.
따라서, 본 연구에서는 오쏘인산 이온 형태에 따른 이온 교환 경향, 알칼리도의 영향 및 타 음이온의 영향에 대한 연구를 수행하였다. 아울러, 실제 하수 종말 처리장의 방류수를 대상으로 음이온 교환 수지를 이용한 오쏘인산 이온의 제거에 대한 정보를 제공하고자 한다.
제안 방법
2에 나타내었다. 본 연구에서는 100 mg/L의 오쏘인산 이온을 포함하는 4 종류의 합성 폐수를 조제한 후, Cl- 형태의 음이온 교환에 의한 인 제거 실험을 수행하였다. Fig.
한편, 폐수는 어느 정도의 알칼리도를 지니고 있어, pH 변화에 완충 역할을 할 수도 있다. 본 연구에서는 알칼리도의 영향을 살펴보고자, 100 mg/L-P 용액(NaH2PO4와 Na2HPO4를 1:1로 사용하여 조제)에 HCO3-이온을 첨가하여 0~200 mg/L의 알칼리도를 나타내게 한 후, 이온 교환을 통한 오쏘인산 이온의 제거를 시도하였다. HCO3-이온을 첨가하기 전 유입수의 pH는 7.
2 cm, 높이 13 cm)하였으며, 이온 교환 컬럼에 음이온 교환 수지 10 g을 채운 후 연동식 펌프를 이용하여 200 mL/h의 유속으로 합성 폐수를 흘려주어 실험을 수행하였다. 실험이 진행되는 동안 단위 시간 별로 유출수를 회수하여 오쏘인산 이온의 농도와 pH를 측정하였다. 오쏘인산 이온 분석은 수질 오염 공정 시험 방법의 아스코르빈산 환원법(Ascorbic Acid Method)에 의거하였으며, 방법 검출 한계(MDL: Method Detection Limit)는 0.
오쏘인산 이온의 제거를 위해, pH를 달리한 4 종류의 합성 폐수를 Cl- 형태의 음이온 교환 수지를 적용한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
1에 본 연구에서 구성한 이온 교환 장치를 나타내었다. 저류조와 이온 교환 컬럼은 5 mL 용량의 일회용 주사기를 2 개를 맞붙여 제작(내경 1.2 cm, 높이 13 cm)하였으며, 이온 교환 컬럼에 음이온 교환 수지 10 g을 채운 후 연동식 펌프를 이용하여 200 mL/h의 유속으로 합성 폐수를 흘려주어 실험을 수행하였다. 실험이 진행되는 동안 단위 시간 별로 유출수를 회수하여 오쏘인산 이온의 농도와 pH를 측정하였다.
대상 데이터
0 mg/L를 나타내는 실제 하수처리장의 유출수를 대상으로, 오쏘인산의 제거에 영향을 미치는 여러 인자들의 기여도를 살펴보았다. 본 연구에 사용된 하수에는 알칼리도, SO42-, NO3-이온의 농도가 각각 70.3, 39.5, 11.7 mg/L였으며, 실험 결과는 Fig. 6에 나타내었다.
본 연구에서 사용한 이온 교환 수지는 ㈜삼양사에서 구입한 강염기성 음이온교환수지 TRILITE 10 MB를 사용하였다. 구입 당시의 음이온 교환 수지는 Cl- 형태였으며, 실험에 앞서 500 g을 취해 1 L의 0.
1 M HCl 용액에 1 시간 담가둔 후, 충분한 양의 순수로 세척하여 보관하였다. 오쏘인산 이온을 포함하는 합성 폐수 용액은 NaH2PO4, Na2HPO4, Na3PO4 시약을 이용해 100 mg P/L 용액을 조제하였다. Table 1에 실험에 사용된 합성 폐수의 조성 및 오쏘인산 화학종의 분율을 나타내었다.
데이터처리
Table 1에 실험에 사용된 합성 폐수의 조성 및 오쏘인산 화학종의 분율을 나타내었다. 오쏘인산 화학종의 분율은 화학 평형 소프트웨어인 MINEQL + (Version 4.5)를 사용하여 계산하였다. 알칼리도의 영향 연구를 위해 첨가된 시약은 NaHCO3였다.
이론/모형
실험이 진행되는 동안 단위 시간 별로 유출수를 회수하여 오쏘인산 이온의 농도와 pH를 측정하였다. 오쏘인산 이온 분석은 수질 오염 공정 시험 방법의 아스코르빈산 환원법(Ascorbic Acid Method)에 의거하였으며, 방법 검출 한계(MDL: Method Detection Limit)는 0.0065 mg P/L로, 그 이하는 불검출로 산출하였다. 이온 교환 수지의 재생은 0.
성능/효과
1) 오쏘인산 이온은 pH에 따라 H3PO4(aq), H2PO4- , HPO42-, PO43- 형태로 존재하며, 이에 따라 이온 교환 경향이 다르게 나타났다. 오쏘인산 이온의 형태가 2가 이상인 경우, 효율적인 제거가 가능함을 보였으며, 이온 교환 수지의 제거 용량은 2가 오쏘인산 이온(HPO42-)이 3가 오쏘인산 이온(PO43-)보다 크게 나타났다.
2) 연구에 사용된 모든 합성 폐수의 경우, 음이온 교환 수지를 통과한 유출수의 pH가 7.0보다 낮은 수치를 나타냈다. 이는 유입수에 포함된 오쏘인산 이온 중 1가 이온은 2가 이온으로, 2가 이온은 3가 이온으로 변환되면서 이온 교환되기 때문으로 해석할 수 있다.
3) 음이온 교환 수지는 0.1 N HCl를 사용하여 재생될 수 있음을 보였다. 7회 이상 오쏘인산 제거/재생을 반복한 결과, 이온 교환 용량의 차이 및 이온 교환 경향이 유사하게 나타났다.
4) 알칼리도의 증가는 이온 교환 매질의 pH 하강을 억제하는 효과가 있었으며, 이에 오쏘인산 이온의 제거에 유리하게 작용하였다. 실제 하수를 적용한 결과, 하수에 포함된 알칼리도로 인해 1가 오쏘인산 이온이 효율적으로 제거됨을 보였다.
1 N HCl를 사용하여 재생될 수 있음을 보였다. 7회 이상 오쏘인산 제거/재생을 반복한 결과, 이온 교환 용량의 차이 및 이온 교환 경향이 유사하게 나타났다.
이는 알칼리도를 나타내는 HCO3-이온이 pH를 유지하는 것에 기여하였기 때문이다. 둘째, 이온 교환 반응에 경쟁적 관계에 있는 NO3-와 SO42-이온은 이온 교환 수지의 용량이 충분한 경우 오쏘인산 이온의 제거에 영향을 미치지 않았다. 그러나 이온 교환 수지의 용량이 고갈되면서, NO3- , 오쏘인산 이온, SO42-이온의 순으로 유출되었는데, 이는 이온 교환 수지의 음이온에 대한 선택성의 순서와 일치하는 것으로 판단할 수 있다.
이온 등이 포함되어 있다. 따라서, pH와 오쏘인산 이온과 경쟁적 관계에 있는 음이온들을 고려할 때, 오쏘인산 이온의 불완전한 제거를 예상할 수 있다. 한편, 하수의 전형적인 특징인 알칼리도는 오쏘인산 이온의 제거에 긍정적 효과를 나타낼 수 있음을 보였다.
합성 폐수 A와 B의 경우, 전형적인 이온 교환 제거 경향이 나타났는데, 이는 본 연구에서 사용한 음이온 교환 수지에 대한 HPO42-와 PO43-이온의 친화도가 Cl이온의 친화도보다 월등히 크다는 것을 의미한다. 또한, 2가 이온인 HPO42-이온이 주 화학종인 합성 폐수 B에 대한 총 오쏘인산 이온의 제거 용량이 3가 이온을 포함하는 합성 폐수 A보다 크게 나타났다. 이에 비해 합성 폐수 C의 경우, 충분한 이온 교환 용량이 남아있음에도 불구하고 오쏘인산 이온이 지속적으로 유출되는 것으로 나타났다.
만일 위의 두 반응이 100% 진행된다면, 합성 폐수 A, B, C 및 D에 대한 유출수의 pH는 각각 7.00, 2.49, 2.19 및 2.32로 계산되며, 궁극적으로는 모든 오쏘인산 이온이 3가인 PO43-이온의 상태로 이온 교환 수지에 결합됨을 예측할 수 있다. 그러나 실제 측정된 pH는 이보다는 높은 값들을 나타냈으며, 이온 교환 곡선 또한 현저히 다른 형태로 나타났다.
4) 알칼리도의 증가는 이온 교환 매질의 pH 하강을 억제하는 효과가 있었으며, 이에 오쏘인산 이온의 제거에 유리하게 작용하였다. 실제 하수를 적용한 결과, 하수에 포함된 알칼리도로 인해 1가 오쏘인산 이온이 효율적으로 제거됨을 보였다. 또한, 타 음이온(SO42-, NO3-)은 오쏘인산 이온과 동시에 제거되었으며, 이에 따라 이온 교환 용량이 줄어드는 것으로 나타났다.
오쏘인산 이온의 제거 실험에 앞서 유출수의 pH가 중성을 나타낼 때까지 충분한 양의 순수를 통과시켜 주었다. 실험 결과, 이온 교환 수지의 재생에 따른 오쏘인산 이온의 제거 효율이 감소하지 않았으며, 또한 재생을 통한 반복적인 이온 교환 수지의 사용에 따른 이온 교환 경향 및 pH 변화가 일관성 있게 나타났음을 확인할 수 있었다.
형태로 존재하며, 이에 따라 이온 교환 경향이 다르게 나타났다. 오쏘인산 이온의 형태가 2가 이상인 경우, 효율적인 제거가 가능함을 보였으며, 이온 교환 수지의 제거 용량은 2가 오쏘인산 이온(HPO42-)이 3가 오쏘인산 이온(PO43-)보다 크게 나타났다. 1가 이온(H2PO4-)인 경우, 불완전한 제거가 이루어졌는데, 이는 이온 교환 수지에 대한 친화도가 음이온 교환 수지에 결합된 Cl- 이온과 경쟁하기 때문으로 판단된다.
그러나 모든 합성 폐수의 경우, 오쏘인산이 제거된 후 유출수의 pH는 7 이하를 나타내었다. 이러한 결과는 위에서 기술한 사실에 위배되는 것으로서, 유입수에 포함된 오쏘인산 화학종의 총당량수보다 많은 양의 Cl- 이온이 유출된다는 것을 시사한다. 따라서, 아래의 반응에 보인 바와 같이, 2가 이온의 일부가 3가 이온으로, 1가 이온의 일부가 2가 이온으로 변환되어 이온 교환 수지에 결합된 결과로 해석할 수 있다.
이는 이온 교환 수지의 H2PO4-이온에 대한 친화도가 Cl이온과 경쟁적으로 작용하기 때문으로 해석할 수 있다. 이상과 같은 결과를 토대로 할 때, 본 연구에서 사용된 Cl형태의 이온 교환 수지를 이용하여 오쏘인산 이온을 효과적으로 제거하기 위해서는 유입수에 포함된 오쏘인산 이온이 2가 이상의 전하수를 지녀야 한다는 것을 의미한다.
이 결과는 유입수에 포함된 오쏘인산 이온의 약 50%를 차지하는 1가 이온인 H2PO4-이온이 효과적으로 제거되었다는 점에서 앞에서 기술한 바와 다르다. 즉, 이온 교환 수지의 H2PO4-에 대한 선택성이 Cl-이온의 선택성보다 현저히 크게 나타났는데, 이는 이온 교환 반응 매질의 pH가 이온의 선택성에 기여한다는 것을 의미한다. Fig.
이온 교환 수지를 통과한 유출수의 부피에 따른 오쏘인산 이온의 농도를 근거로 하여 각각의 인자들에 대한 기여도를 논의하면 다음과 같다. 첫째, 오쏘인산 이온에 비해 충분히 큰 알칼리도가 작용하여 초기 pH 강하가 적었으며, 오쏘인산의 완전한 제거가 이루어졌다. 유출수의 pH는 유입수가 이온 교환 수지를 통과한 직후에 약 5.
따라서, 위 반응의 정도는 그다지 크지 않은 것으로 판단된다. 특히, 1가 이온인 H2PO4-이온의 대부분은 위의 반응 경로를 거치지 않고 Cl-이온과 경쟁적으로 이온 교환 수지에 대한 친화도를 나타내는 것으로 확인할 수 있었다.
따라서, pH와 오쏘인산 이온과 경쟁적 관계에 있는 음이온들을 고려할 때, 오쏘인산 이온의 불완전한 제거를 예상할 수 있다. 한편, 하수의 전형적인 특징인 알칼리도는 오쏘인산 이온의 제거에 긍정적 효과를 나타낼 수 있음을 보였다. 본 연구에서는 오쏘인산 이온의 농도가 약 1.
3에 음이온 교환 수지를 통과한 후 유출수에 남아있는 총 오쏘인산 이온의 농도와 유출수의 pH를 나타내었다. 합성 폐수 A와 B의 경우, 전형적인 이온 교환 제거 경향이 나타났는데, 이는 본 연구에서 사용한 음이온 교환 수지에 대한 HPO42-와 PO43-이온의 친화도가 Cl이온의 친화도보다 월등히 크다는 것을 의미한다. 또한, 2가 이온인 HPO42-이온이 주 화학종인 합성 폐수 B에 대한 총 오쏘인산 이온의 제거 용량이 3가 이온을 포함하는 합성 폐수 A보다 크게 나타났다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
생물학적 처리를 거친 유출수에는 인의 대부분이 무엇으로 존재하는가?
생물학적 처리를 거친 유출수에는 인의 대부분이 오쏘인산 이온으로 존재하는데, 이러한 오쏘인산 이온을 가장 효율적으로 처리하는 방법에는 화학적 공정을 들 수 있다.3) 주로 철염과 알룸(alum, Al2(SO4)3 18H2O)이 침전제 또는 응집제로 사용되고 있으며, 적절한 조건에서 99% 이상의 인 제거 효율을 나타낼 수 있다고 보고되고 있다.
음이온 교환 수지는 어떠한 점에서 오쏘인산 이온의 제거에 적용될 수 있는가?
음이온 교환 수지는 음이온을 완전히(99% 이상) 제거를 할 수 있다는 점에서 오쏘인산 이온의 제거에 적용될 수 있다.10) 현재까지 음이온 교환 수지는 지하수 및 자연수에 포함된 F- , Br- , NO3- , AsO43- 등의 제거에 효과적으로 적용되어 왔으며,11~13) 하수 처리 시스템의 유출수에 포함된 오쏘인산 이온의 제거에는 제한적인 연구가 진행되었다.
오쏘인산 이온을 가장 효율적으로 처리하는 화학적 공정의 특징은 무엇인가?
생물학적 처리를 거친 유출수에는 인의 대부분이 오쏘인산 이온으로 존재하는데, 이러한 오쏘인산 이온을 가장 효율적으로 처리하는 방법에는 화학적 공정을 들 수 있다.3) 주로 철염과 알룸(alum, Al2(SO4)3 18H2O)이 침전제 또는 응집제로 사용되고 있으며, 적절한 조건에서 99% 이상의 인 제거 효율을 나타낼 수 있다고 보고되고 있다.4,5) 2가 철인 FeSO4 또는 FeCl2가 첨가될 경우는 불용성의 vivianite [Fe3(PO4)2·8H2O]가 정량적으로 침전되며,6) 3가 철 이온(FeCl3) 또는 알룸이 첨가될 경우에 인의 제거 경로는 흡착 메커니즘으로 보고되고 있다.
참고문헌 (16)
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