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문제 정의
- 촉매를 구성하는 데 있어서 귀금속, 지지체, 조촉매등 이외에 물리화학적 성질 및 분산도 증진 등을 위해 전이금속 등의 첨가물을 투입하기도 한다. 본 연구에서는 5종의 첨가물을 투입하였고, 그에 따른 메탄제거 성능을 비교해 보았다. Fig.
가설 설정
- 2. Concept of methane oxidation.
제안 방법
- 5종류의 알루미나에 귀금속을 담지하여 메탄제거 실험을 실시하였으며, 각 알루미나의 비표면적을 측정하여 메탄제거 성능과 비표면적의 상호관계를 살펴보았다. 실험 결과 알루미나-E를 사용한 촉매의 메탄 제거율이 가장 우수했으며, 비표면적을 측정해 보았을 때, 알루미나-B와 D가 가장 컸다.
- CZ 물질이 50% 첨가된 촉매는 알루미나와 혼합하여 지지체 개념으로 촉매를 합성하였으며, 5%는 조촉매 개념으로 첨가하였다.
- 본 연구에서는 CZ 계열 첨가물의 비율을 5%와 50%로 달리해 가며 알루미나와 혼합하였을 때, 그 성능을 확인하였다. lab-scale에서 aging(촉매 노화)을 시켜 해당 촉매의 열적 내구성을 동시에 평가하였다.
- 메탄 제거 성능뿐만 아니라 촉매의 흡착능을 파악하기 위해 CO 흡착량과, 금속분산도를 측정하였으며, aging을 실시한 촉매의 시험을 통해 열적 내구성을 비교하였다. 또한, XRF를 통한 성분 분석을 통해 상용 촉매의 조성 및 귀금속 함량을 조사하였고, 이와 동등한 귀금속 로딩량을 가진 개발 촉매를 비교대상으로 삼았다.
- 또한, 촉매의 aging은 800℃에서 16시간동안 air 분위기에서 실시하였으며, 이를 통해 촉매의 열적 영향 및 내구성을 파악했다.
- 5”×6”의 크기로 lab-scale에서 실험하기 위한 크기로 가공하였다. 메탄 제거 성능뿐만 아니라 촉매의 흡착능을 파악하기 위해 CO 흡착량과, 금속분산도를 측정하였으며, aging을 실시한 촉매의 시험을 통해 열적 내구성을 비교하였다. 또한, XRF를 통한 성분 분석을 통해 상용 촉매의 조성 및 귀금속 함량을 조사하였고, 이와 동등한 귀금속 로딩량을 가진 개발 촉매를 비교대상으로 삼았다.
- 메탄산화촉매를 구성하는 데 있어서 최적의 지지체를 찾기 위해 여러 종류의 알루미나를 대상으로 귀금속을 담지하여 성능을 측정하였다. 알루미나 이외에 실리카, 제올라이트, 티타니아 등이 주요 지지체로 사용되는 물질이지만 알루미나는 다른 물질들에 비해 금속과 상호작용이 상대적으로 강하여 금속이 넓게 분산 담지되며 기계적/열적 성질이 우수하여 지지체로 사용하게 되었다.
- Ceria 및 zirconia 등의 금속산화물은 촉매의 분산도 및 내구성의 향상 등을 위해 조촉매로 사용된다. 본 연구에서는 CZ 계열 첨가물의 비율을 5%와 50%로 달리해 가며 알루미나와 혼합하였을 때, 그 성능을 확인하였다. lab-scale에서 aging(촉매 노화)을 시켜 해당 촉매의 열적 내구성을 동시에 평가하였다.
- 상용 촉매는 10.5”×6”의 크기로 lab-scale에서 실험하기 위한 크기로 가공하였다.
- 앞서 언급한 바와 같이 촉매의 작용에 의해 활성화 에너지가 감소하고, 그에 따라 온도가 상승하는지 실험을 통해 확인하였다. 반응이 진행되는 동안 촉매 전후단에 온도센서를 장착하고 반응이 진행됨에 따라 촉매 전후단의 온도차가 발생하였다.
- 이들을 각각 Micromeritics Autochem Ⅱ및 ASAP2020을 통해 측정했으며, 측정값을 토대로 촉매성능과 촉매특성과의 상관관계를 확인하였다.
- 현 CNG 버스에 실장착 되고 있는 상용 산화촉매와의 성능을 비교하였다. 상용 촉매는 10.
대상 데이터
- 대형 경유차에는 나노입자 수와 암모니아 기준도 신설된다. 기존 차량은 2015년 1월부터 해당된다. 또한, CNG버스는 2013년부터 EURO-6에 비해 13% 가량 강화된 기준이 적용되고 메탄과 암모니아 기준이 새롭게 마련된다.
- BET를 통해 측정하게 되는 비표면적은 촉매 활성에 큰 영향을 미치는 인자이지만, 중간 정도의 비표면적을 가지는 알루미나-E가 가장 좋은 활성을 보인 이유는 알루미나-E에 포함된 란탄 계열을 물질이 알루미나의 열적/기계적 성질을 향상시켰기 때문이다. 비표면적과 메탄제거 양상이 완벽히 비례양상을 띄지는 않는다는 사실을 알 수 있었으며, 메탄산화촉매의 주지지체로 알루미나-E를 선정하였다.
성능/효과
- 시험 결과 개발 촉매가 일산화탄소, 프로판, 메탄 등의 제거율에서 상용 촉매에 비해 우수했으며, aging 시에도 성능 감소폭이 작아 열적 내구성 역시 강함을 알수 있었다. CO 흡착시험을 통해 흡착량과 금속분산도를 관찰한 결과 fresh 및 aging 상태에서 모두 개발 촉매가 더 우수함을 확인하였다. 코팅단면을 광학현미경으로 관찰한 결과 양산 시스템에 의해 제조된 상용 촉매가 코팅량이 많고 코팅면이 깨끗하여 실제 양산시에는 더 정밀한 작업이 필요함을 알았으며, 코팅층 두께 개선을 통해 귀금속 담지량을 최적화가 필요하다.
- 실험 결과 CZLY를 50% 첨가한 촉매의 메탄 제거성능이 우수했으나, 장시간 운전시 촉매의 열적내구성 역시 고려되어야 하기 때문에 aging 시 촉매의 활성이 가장 우수한 CZLY를 5%로 첨가한 촉매가 가장 우수함을 확인하였다. CZLY가 50% 첨가된 촉매의 경우 fresh와 aging 촉매간 CH4 LOT50의 온도 차이가 68℃ 에 달했으나, CZLY 5%를 첨가한 촉매는 fresh와 aging 촉매간 CH4 LOT50이 22℃ 밖에 차이나지 않아 내구성이 비교적 우수하다는 것을 알 수 있었다.
- 와 같이 촉매 후단의 온도가 전단에 비해 최대 90℃ 가량 상승하였고, 이를 통해 촉매로 인해 반응열이 발생하고, 이는 메탄산화의 활성화 에너지를 감소한 반증이다. 또한, 온도상승 패턴과 메탄 제거 패턴의 유사성을 볼 때, 촉매에 의한 온도상승이 메탄 제거에 큰 영향을 미친다는 것을 알 수 있다.
- 시험 결과 개발 촉매가 일산화탄소, 프로판, 메탄 등의 제거율에서 상용 촉매에 비해 우수했으며, aging 시에도 성능 감소폭이 작아 열적 내구성 역시 강함을 알수 있었다. CO 흡착시험을 통해 흡착량과 금속분산도를 관찰한 결과 fresh 및 aging 상태에서 모두 개발 촉매가 더 우수함을 확인하였다.
- 실험 결과 CZLY를 50% 첨가한 촉매의 메탄 제거성능이 우수했으나, 장시간 운전시 촉매의 열적내구성 역시 고려되어야 하기 때문에 aging 시 촉매의 활성이 가장 우수한 CZLY를 5%로 첨가한 촉매가 가장 우수함을 확인하였다. CZLY가 50% 첨가된 촉매의 경우 fresh와 aging 촉매간 CH4 LOT50의 온도 차이가 68℃ 에 달했으나, CZLY 5%를 첨가한 촉매는 fresh와 aging 촉매간 CH4 LOT50이 22℃ 밖에 차이나지 않아 내구성이 비교적 우수하다는 것을 알 수 있었다.
- 5종류의 알루미나에 귀금속을 담지하여 메탄제거 실험을 실시하였으며, 각 알루미나의 비표면적을 측정하여 메탄제거 성능과 비표면적의 상호관계를 살펴보았다. 실험 결과 알루미나-E를 사용한 촉매의 메탄 제거율이 가장 우수했으며, 비표면적을 측정해 보았을 때, 알루미나-B와 D가 가장 컸다.
- 또한, 전자제어엔진, 희박연소 등의 신기술로 NOx의 배출량을 최대한 억제한다. 특히, 소음ㆍ진동이 매우 적어 승차감이 좋고, 주행성능과 연비는 기존차와 비교해도 손색이 없으며, 옥탄가가 가솔린보다 높아(옥탄가 130정도)엔진 효율이 높다. Table 1.
후속연구
- 알루미나 및 귀금속, 조촉매 등의 변수 변경 시험을 통해 최적의 성능을 가지는 촉매를 확보했다. 상용 촉매에 비해 높은 제거율 및 촉매화학적 성질을 나타냈으나, lab-scale 시험은 동력계나 실엔진과는 상이한 관계로 동력계 테스트 데이터를 확보하여 그에 상응하는 촉매를 개발해야 할 것이며, 메탄이 산화하는 온도대를 조금 더 낮추어 여러 가지 엔진조건에 부합하도록 개선해야 할 것으로 보인다.
- 수소와 CNG를 혼합한 HCNG 연료는 수소의 첨가로 높은 연소효율을 기대할 수 있으며 기존 차량을 개조하여 이용이 가능하고 CNG infra를 활용할 수 있어 그 부가가치를 더욱 개선시킬 수 있을 것으로 예상된다.
- CO 흡착시험을 통해 흡착량과 금속분산도를 관찰한 결과 fresh 및 aging 상태에서 모두 개발 촉매가 더 우수함을 확인하였다. 코팅단면을 광학현미경으로 관찰한 결과 양산 시스템에 의해 제조된 상용 촉매가 코팅량이 많고 코팅면이 깨끗하여 실제 양산시에는 더 정밀한 작업이 필요함을 알았으며, 코팅층 두께 개선을 통해 귀금속 담지량을 최적화가 필요하다. Fig.
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