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문제 정의
- Resistance in series model 모델을 통하여 막에 걸리는 저항을 측정하고 fouling의 원인을 고찰하고자 하였다. 결과를 Table 4.
- 분말활성탄이 막에 미치는 영향에 대해서 최근 연구가 진행되었으나 (Kim, 2009; Kim, 2010), 아직까지 분말활성탄의 특성을 막 오염 메카니즘과 연관한 연구는 진행되지 않았다. 따라서 본 연구에서는 분말활성탄과 막여과의 조합공정에서 분말활성탄의 특성이 막에 어떠한 영향을 미치는지에 대하여 자세히 고찰하였다. 또한 분말활성탄의 투여에 따라 자연유기물질의 감소 특성을 파악하였으며, flux에 미치는 영향에 대해서도 고찰하였다.
- 본 연구에서는 활성탄의 특성이 막여과 공정의 효율에 미치는 영향을 파악하고자 하였으며, 다음과 같은 연구결과와 결론을 도출할 수 있었다.
제안 방법
- 1에 나타내 었다. 구성은 2개의 feed tank와 펌프, 압력 센서, 수위 조절 센서 및 밸브, 전자 저울, 컴퓨터, 용액 이송용 튜브로 이루어져 있으며, feed tank 의 재질은 막의 오염도 및 교반이 용이 할 수 있도록 원통형의 반투명 아크릴 비커를 사용하였으며, 수위를 조절하기 위한 수위 조절계와 밸브를 장착하였다. 막의 특성상 온도에 따라 물의 점성 계수가 변하여 flux가 변하므로 온도계를 부착하여 온도에 따라 점도를 보정하였다.
- 활성탄과 막 조합 공정의 운전을 하고 난 후 총 막 저항을 측정하였다. 다시 비가역적 저항의 값을 측정하기 위하여 막 모듈에서 막을 제거하고 막 표면을 초순수를 이용하여 1분간 세척하였고, 다시 막을 모듈에 장착하고 10분간 유량을 측정하였다. 측정한 총 저항에서 비가역적 저항 값을 빼서 가역적 저항 값을 계산하였다(추 1999).
- 따라서 본 연구에서는 분말활성탄과 막여과의 조합공정에서 분말활성탄의 특성이 막에 어떠한 영향을 미치는지에 대하여 자세히 고찰하였다. 또한 분말활성탄의 투여에 따라 자연유기물질의 감소 특성을 파악하였으며, flux에 미치는 영향에 대해서도 고찰하였다.
- 구성은 2개의 feed tank와 펌프, 압력 센서, 수위 조절 센서 및 밸브, 전자 저울, 컴퓨터, 용액 이송용 튜브로 이루어져 있으며, feed tank 의 재질은 막의 오염도 및 교반이 용이 할 수 있도록 원통형의 반투명 아크릴 비커를 사용하였으며, 수위를 조절하기 위한 수위 조절계와 밸브를 장착하였다. 막의 특성상 온도에 따라 물의 점성 계수가 변하여 flux가 변하므로 온도계를 부착하여 온도에 따라 점도를 보정하였다. 용액의 이송에 사용되는 튜브는 오염도를 확인 할 수 있도록 투명한 재질의 튜브를 사용하였다.
- 시료병의 용량은 330 ml이고 시료와 접촉되는 부분에는 테프론 Lid를 사용하여 밀폐시켰으며 각각의 실험조건에 대하여 활성탄이 투여되지 않은 대조군을 두었다. 모든 시료병은 tumbler에서 10 RPM의 속도로 교반하였고 15분, 30분, 45분, 60분, 120분에 샘플을 이탈시켰다. 활성탄을 제거하기 위해 0.
- 3 mg의 오차범위 내로 측정하여 시료병에 투입하였다. 시료병의 용량은 330 ml이고 시료와 접촉되는 부분에는 테프론 Lid를 사용하여 밀폐시켰으며 각각의 실험조건에 대하여 활성탄이 투여되지 않은 대조군을 두었다. 모든 시료병은 tumbler에서 10 RPM의 속도로 교반하였고 15분, 30분, 45분, 60분, 120분에 샘플을 이탈시켰다.
- 실험에 사용한 활성탄에 의한 자연유기물질의 흡착 특성을 파악하기 위하여 흡착 동역학 실험을 수행하였다. Fig.
- 실험에서 측정된 투과수의 flux는 모듈의 유효넓이와 시간으로 변환하여 LMH (L/m2 · hour)으로 나타내었고 이를 압력과의 관계를 나타내는 permeability(LMH/kPa)로 변환하여 나타내었다.
- 활성탄 입자크기에 따른 유기물의 흡작능을 확인하기 위하여 흡착 동역학 실험을 실시하였다. 실험은 2회를 실시하였으며, 5 %이상의 오차가 발생 하였을 경우 1회 더 실시하여 재현성을 확인하였다. 또 모든 실험은 온도계를 이용하여 온도를 측정 하였고, 20 ℃에 맞추어 보정하였다.
- 그러나 활성탄 A325와 B325에서 더 낮게 나타난 이유는 A100과 A200에서는 활성탄이 막에 fouling되는 것이 적어 투과도에 미치는 영향이 적은 것으로 나타났지만, A325에서는 많은 양의 활성탄이 fouling되어 자연유기물질과 함께 복합적으로 fouling되었기 때문이다. 이 결과를 확인하기 위하여 Resistance in series model을 이용하여 막에 걸리는 저항을 측정하고 fouling의 원인을 파악하였다.
- 입경을 100×200, 200×325 그리고 325mesh 이하의 활성탄으로 구분하여 실험하였고, 100×200의 사이즈는 A100과 B100으로, 200×325의 사이즈는 A200과 B200으로 그리고 325mesh 이하의 사이즈는 A325와 B325으로 명명하였다.
- 막의 오염 원인을 분석하기 위해서 Resistance in series model을 적용하였다. 초순수를 이용하여 10분간 운전하여 초기 막 저항을 측정하였다. 활성탄과 막 조합 공정의 운전을 하고 난 후 총 막 저항을 측정하였다.
- 다시 비가역적 저항의 값을 측정하기 위하여 막 모듈에서 막을 제거하고 막 표면을 초순수를 이용하여 1분간 세척하였고, 다시 막을 모듈에 장착하고 10분간 유량을 측정하였다. 측정한 총 저항에서 비가역적 저항 값을 빼서 가역적 저항 값을 계산하였다(추 1999). 측정한 유량은 최고값과 최저값을 제외한 나머지의 평균을 사용하였다.
- 5 mg/L로 제조하였다. 활성탄 A와 B를 이용하여 활성탄-막 공정의 실험을 수행하였다. 실험에서 측정된 투과수의 flux는 모듈의 유효넓이와 시간으로 변환하여 LMH (L/m2 · hour)으로 나타내었고 이를 압력과의 관계를 나타내는 permeability(LMH/kPa)로 변환하여 나타내었다.
- 활성탄 입자크기에 따른 유기물의 흡작능을 확인하기 위하여 흡착 동역학 실험을 실시하였다. 실험은 2회를 실시하였으며, 5 %이상의 오차가 발생 하였을 경우 1회 더 실시하여 재현성을 확인하였다.
- 초순수를 이용하여 10분간 운전하여 초기 막 저항을 측정하였다. 활성탄과 막 조합 공정의 운전을 하고 난 후 총 막 저항을 측정하였다. 다시 비가역적 저항의 값을 측정하기 위하여 막 모듈에서 막을 제거하고 막 표면을 초순수를 이용하여 1분간 세척하였고, 다시 막을 모듈에 장착하고 10분간 유량을 측정하였다.
- 8에 나타내었다. 활성탄의 세척은 초순수를 이용하여 세척하였으며, 세척하였을 때 물위에 활성탄이 뜨지 않을 때 까지 실시하였다. A100과 A200 그리고 A325 모두 세척한 활성탄에 비하여 투과율이 크게 감소하였다.
대상 데이터
- 본 연구에 사용된 멤브레인은 Millipore社의 원형 막으로 막 모듈의 크기에 맞게 잘라서 사용하였다. 세공 크기는 0.
- 본 연구에 쓰인 원수는 humic acid(Sigma-Aldrich, U.S.A)를 초순수에 녹여 고농도로 조제한 후, 이 원액을 수돗물에 희석하여 사용하였으며, 각 실험에 사용되는 물은 한 번에 제조하여 사용하였다. 원수의 특성은 Table 1.
- 본 연구에서는 2종류의 석탄계 활성탄을 사용하였으며, 두 가지의 활성탄은 공극의 특성과 분포도가 달라 자연유기물질의 흡착능에서 차이를 나타내었다. 입경의 크기에 따라 막의 flux에 미치는 영향을 평가하기 위하여 분말활성탄을 분쇄 후 체거름하여 제조하였다(김 2007).
- 본 연구에서는 2종류의 석탄계 활성탄을 사용하였으며, 두 가지의 활성탄은 공극의 특성과 분포도가 달라 자연유기물질의 흡착능에서 차이를 나타내었다. 입경의 크기에 따라 막의 flux에 미치는 영향을 평가하기 위하여 분말활성탄을 분쇄 후 체거름하여 제조하였다(김 2007). 입경을 100×200, 200×325 그리고 325mesh 이하의 활성탄으로 구분하여 실험하였고, 100×200의 사이즈는 A100과 B100으로, 200×325의 사이즈는 A200과 B200으로 그리고 325mesh 이하의 사이즈는 A325와 B325으로 명명하였다.
- 측정한 총 저항에서 비가역적 저항 값을 빼서 가역적 저항 값을 계산하였다(추 1999). 측정한 유량은 최고값과 최저값을 제외한 나머지의 평균을 사용하였다.
이론/모형
- 22 ㎛이고 nitrocellulose 재질의 친수성 막이다. 막 모듈은 평판형이고, 여과 방식은 cross flow 여과 방식을 사용하였다.
- 막의 오염 원인을 분석하기 위해서 Resistance in series model을 적용하였다. 초순수를 이용하여 10분간 운전하여 초기 막 저항을 측정하였다.
성능/효과
- 1. 활성탄A와 B의 흡착능을 비교하여 본 결과 meso영역이 큰 활성탄A에서 흡착능이 크게 나타났다. 또 활성탄의 입자크기가 작을수록 확산 속도가 빨라 빠른 흡착 속도를 보였다.
- 2. 활성탄의 크기가 상대적으로 큰 경우(A100, A200, B100, B200)에는 막 투과도의 감소가 완만하게 진행되었으며, 물리적인 세정으로는 제거되지 않는 막오염의 비중이 높게 나타났다 이는 활성탄이 막 표면에 쌓여서 케이크가 형성되더라도 투과성이 높아서 막의 투과도에 영향을 주지 않고, 유입수 내의 자연유기물의 농도가 주로 막의 투과도에 영향을 주는 것으로 해석 할 수 있다. 즉, 활성탄이 자연유기물을 많이 흡착하여 제거한다면 플럭스가 향상되는 현상이 나타난다.
- 3. 활성탄의 크기가 작은 경우(A325, B325)에는 막의 투과도 감소가 빠르게 진행되었으며, 물리적 세정으로 제거되는 막오염의 비중이 상대적으로 높게 나타났다. 이러한 결과는 투과도가 낮은 활성탄의 케이크층이 막 표면에 형성되어 막의 전체 투과도에 영향을 주기 때문으로 판단된다.
- 4. 미세한 크기의 활성탄 입자가 존재하는 경우 막오염이 상대적으로 빠르게 진행되었으며, 이는 크기가 작은 활성탄에 의하여 막 표면에서 투과성이 낮은 케이크층을 형성되기 때문으로 판단된다.
- 5. 따라서 활성탄과 막여과를 결합한 시스템에서는 자연유기물질에 대한 높은 흡착능을 가지면서 막 표면에서의 케이크 형성을 유발하지 않는 적절한 입자크기를 가지는 활성탄을 선택하는 것이 중요한 것으로 판단된다.
- A100과 A200 그리고 A325에서 초기에 82 ~ 88 LMH/kPa의 투과도를 나타냈으며 입자 크기가 클수록 높은 투과도를 나타냈다. 시간이 지남에 따라 120분에 A100과 A200은 3 %와 1 %가 감소되어 별 차이가 없었지만 A325는 17%가 감소하였다.
- 활성탄 A와 마찬가지로 입자 크기가 작은 활성탄인 B325에서 가장 빠른 흡착속도를 보였고, B100에서 가장 느린 흡착속도를 나타냈다. 또 자연유기물질의 제거 역시 활성탄A와 같은 형태인 1차 반응의 형태로 나타났지만 활성탄A에 비하여 활성탄B에서는 흡착속도가 작았으며, 제거율 또한 적은 것으로 나타났다. 세공분포가 고르거나 meso 영역의 비율이 높으면 mircopore의 공극막힘현상을 최소화 할 수 있어 미세세공의 사용을 최대화 할 수 있다고 보고되었다.
- 하지만 활성탄 A에 비하여 제거율이 적었고 이는 흡착 동역학에서의 결과처럼 meso 영역이 작은 활성탄 B에서 흡착능이 작은 것으로 판단된다. 입자크기가 작을수록 빠르게 자연 유기 물질을 제거 하였으며, 제거율도 크게 나타났다.(김 2007) 초기에 대부분의 흡착 가능한 유기물들을 제거하면서 이후에는 흡착 할 수 있는 활성탄이 줄어들어 제거율이 감소한 것으로 나타났으며, 자연 유기 물질이 fouling의 원인이 되는 것으로 판단된다.
- A325가 가장 많은 자연유기물질이 제거 되었다. 자연유기물질의 제거는 1차 반응의 형태로 초기 15분에 가장 많은 자연유기물질이 제거되었으며 시간이 지남에 따라서 제거율이 줄어드는 것으로 나타났다. 활성탄의 입자크기가 커지면서 흡착속도와 흡착 량이 줄어드는 것으로 나타났으며, 이것은 자연 유기물질의 확산속도(diffusivity)는 활성탄 입경의 제곱에 반비례하여 입경이 작을수록 확산 속도의 증가에 의한 것이다(Tayyab 2004).
- 막은 약 5 %의 자연 유기물질의 제거를 보였다. 활성탄 A는 초기 A100에서 17 %, A200에서 20 % 그리고 A325에서 37 %의 제거율을 보이며 초기에 많은 양의 자연유기물질이 제거 되었으며, 점차 제거율이 줄어들어 운전 후기에는 A100에서 15 %, A200에서 16 % 그리고 A325에서 23 %가 제거율을 보이며 제거율이 줄어들었다. 입자크기에 따라서는 입자크기가 작은 A325에서 가장 많이 제거 되었고, 입자크기가 커짐에 따라 제거율이 작았다.
- 14/hr로 B325에서 가장 크게 나타났다. 활성탄 A와 마찬가지로 입자 크기가 작은 활성탄인 B325에서 가장 빠른 흡착속도를 보였고, B100에서 가장 느린 흡착속도를 나타냈다. 또 자연유기물질의 제거 역시 활성탄A와 같은 형태인 1차 반응의 형태로 나타났지만 활성탄A에 비하여 활성탄B에서는 흡착속도가 작았으며, 제거율 또한 적은 것으로 나타났다.
- 활성탄 B 역시 초기에 B100에서 18 %, B200에서 19 % 그리고 B325에서 24 %가 제거되어 활성탄 A와 같이 초기에 높은 제거율을 보였으며 시간이 지남에 따라 제거율이 감소하여, B100에서 11 %, B200에서 10 % 그리고 B325에서 18%의 제거율을 보였다. 역시 활성탄 A같은 형태를 보였다.
- A325는 급격한 투과도의 감소를 나타냈다. 활성탄 B역시 초기에는 75 ~ 78 LMH/ kPa의 비슷한 투과도를 보였고 시간이 지남에 따라 120분에서 1 %의 감소율을 보이며 B100과 B200은 비슷한 투과도를 나타냈으나, B325는 8 %의 제거율을 보이며 B100과 B200에 비하여 크게 감소하였다. 실험 후기 240분에는 B100과 B200에서 13 %와 11%의 제거율을 보였고, B325에서 21 %의 제거율을 보이며 차이는 더욱벌어졌다.
- 수중 유기물이 없을 때에도 활성탄에 의해 투과도가 감소하는 것으로 나타났다. 활성탄의 크기가 작은 활성탄에서 막의 투과도가 가장 작은 것으로 나타났으며 감소폭은 가장 크게 나타났다.
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