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문제 정의
- 5이고, 측정 온도는 상온 (25℃)의 조건에서 수행하였다. 각 열처리 조건에서 동일 조건으로 30매씩 태양전지를 제작한 다음, 모든 웨이퍼의 전기적 특성을 측정하고 평균을 계산하여 보고한 값이다. 측정된 태양전지 효율은 벨트 로의 설정 온도가 증가함에 따라서 효율이 향상되
- 이상의 분석 결과들을 종합해 보면 스크린 프린팅법으로 도포된 은 전극을 양산공정에 적용할 경우,후속 열 공정 온도는 800℃～900℃ 부근에서 최적 값을 나타낼 것으로 예상되었다. 따라서 6인치 단결정실리콘 웨이퍼 위에 국내 S사의 양산 공정을 적용하여 태양전지를 제작하고, 양산라인에 적용되는 벨트로 (belt furnace)에서 최종적으로 후속 열 공정을 최적화 하고자 하였다.
- 이러한 페이스트의 연구는 혼합 조성에 따라 태양전지 특성이 매우 민감하게 변하지만, 노-하우 (know-how)에 많은 부분을 의존하고 있어 재현이 불가능한 어려움이 있다. 따라서 본 연구에서는 상업용 은 페이스트를 개발하고, 새로 개발된 은 페이스트를 위한 최적의 열 공정 조건을 확립하고자 하였다. 또한 이러한 열 공정을 적용하여 제작된 상업용 태양전지의 효율을 측정하여 상업용 페이스트로의 적용 가능성을 평가하고자 하였다.
- 따라서 본 연구에서는 상업용 은 페이스트를 개발하고, 새로 개발된 은 페이스트를 위한 최적의 열 공정 조건을 확립하고자 하였다. 또한 이러한 열 공정을 적용하여 제작된 상업용 태양전지의 효율을 측정하여 상업용 페이스트로의 적용 가능성을 평가하고자 하였다.
제안 방법
- n+ 층의 두께는 대략 1 μm이므로 SiNx/n+ 계면으로부터 1 μm 깊이까지 분석하였다.
- 4 MPa, 속도 50 mm/sec로 도포하였다. 그 다음 드라이기에서 275℃에서 건조한 다음, 벨트로에서 여러 온도 조건에서 최종 열처리를 진행하였다.
- 스크린 프린팅법으로 도포된 은 페이스트는200℃로 유지되는 전기 오븐에서 10분 간 건조시켜 용제를 제거하였다. 그 다음에는 은 페이스트의 적절한 열처리 온도를 대략적으로 확인하기 위해서 실험실에 설치된 급속 열처리 장치 (ULVAC, Japan)를이용하여 사전 평가를 실시하였다. 이때의 승온 조건을 15 ℃/sec로 고정하고, 소결 (sintering) 온도를 500℃∼900℃ 사이에서 다양하게 변화시키면서 2분간 열처리하였다.
- 은 전극을 도포하기 전의 웨이퍼는 p- 형 단결정 실리콘 웨이퍼 (직경 6 인치, 두께 200 μm)에 텍스쳐링 (texturing)과 인 확산 공정을 거쳐 두께 1 μm 정도의 n+ 에미터 층을 형성한 후, 반사방지막 (ARC)으로 두께 70 nm의 SiNx를 화학기상 증착법으로 증착한 것이다. 그 위에 본 연구에서 개발한 은 페이스트를 프린터기 (Micro-Tec, Japan)에서도포하고 드라이기 (Heller, USA)에서 건조한 다음, 벨트 로 (Despatch, USA)에서 여러 온도 조건에서 최종열처리를 진행하였다. 다른 공정들은 S사의 양산 공정을 그대로 적용하였다.
- 여기에서 소결 온도는 장치에서의 설정 온도를 기준으로 하였다. 다양한 온도로 소결 공정을 진행한 후에 전극의 가는 부분인 핑거 바의 형상은 광학현미경 (optical microscope, OM)으로 관찰하였고, 소결 온도 변화에 따른 은 전극의 미세 구조 변화는 주사전자현미경 (SEM, FEI-Quanta 400)으로 관찰하였다. 전극의 직렬 저항을 평가하기 위하여 넓은 면적의 전극인 버스 바 (bus bar)에서 4-점탐침법 (4-point probe)으로 면 저항을 측정하였다.
- 본 연구에서는 상용화된 벌크 실리콘 태양전지의 상부 전극 형성에 가장 널리 사용되는 은 페이스트에서, 은 분말, 유리 분말, 고분자 첨가제 등의 성분 조성과 후속 열처리 공정을 최적화하여 상용 은 페이스트를 개발하였다. 제조된 은 페이스트를 양산 라인에 적용한 경우에서, 벨트 로의 후속 열 공정 온도는 845-905℃가 가장 적합한 것으로 평가되었으며, 이 조건을 적용하여 단결정 실리콘 웨이퍼 위에 제작된 태양전지의 효율은 18.
- 양산 라인에서 본 연구로 제작한 은 페이스트를 평가하기 전에 먼저 실험실에서 간이로 페이스트의 열처리 후의 특성들을 평가하였다. 이는 양산라인의 장비와 달라서 다소 실험적인 오차는 발생할 수 있지만, 양산 라인에서 반복적인 평가가 어려운 현실을 고려한 연구 방법이다.
- 여기에서 벨트 로의 열 공정을 최적화하기 위하여 낮은 온도 대역은 모두 같은 조건으로 진행하고 가장 높은 온도 영역인 845∼905℃ 영역을 여러 조건으로 변화시켜서 태양전지를 제작하였다.
- 은 분말 (84 wt%), 유리 분말 (2 wt%), 첨가제 (3 wt%) 및 용제 (11 wt%)를 주어진 비율로 칭량하여 혼합기로 무기물과 유기 결합제를 균일하게 혼합한 뒤, 3단 롤밀 (3 roll-mill)을 사용하여 입자들의 분산특성을 극대화하여 은 페이스트를 제조하였다.
- 은 분말, 유리 분말, 첨가제 및 용제를 원하는 비율로 칭량하여 혼합기로 무기물과 유기 결합제를 균일하게 혼합한 후, 은 페이스트를 제조하고, 이를 스크린 프린팅법으로 태양전지의 상부 전극으로 제작하였다. 이 실험은 양산 공정에 적용하기에 앞서 실험실에 구비되어 있는 급속열처리 창치를 이용하였다.
- 은 페이스 제조를 위하여 은 분말과 유리 분말을 혼합한 후의 입자 크기 분포를 확인하기 위하여 입도 크기 분석기 (particle size analyzer, PSA)를 이용하여 평가하였다.
- 주요 공정을 기술하면, p- 형 단결정 실리콘 웨이퍼 (직경 6인치, 두께 200 μm)에 텍스쳐링 (texturing)과 인 확산 공정을 거쳐 두께 1 μm 정도의 n+ 에미터 층을 형성한 후, 반사방지막 (anti-reflection coating, ARC)으로두께 70 nm의 SiNx를 화학기상 증착법 (chemical vapor deposition, CVD)으로 증착하였다.
- 최종적으로 태양전지의 특성을 평가하고 은 전극의 열 공정을 최적화하기 위해서는 S사의 양산 라인에서 양산 공정을 적용하였다. 은 전극을 도포하기 전의 웨이퍼는 p- 형 단결정 실리콘 웨이퍼 (직경 6 인치, 두께 200 μm)에 텍스쳐링 (texturing)과 인 확산 공정을 거쳐 두께 1 μm 정도의 n+ 에미터 층을 형성한 후, 반사방지막 (ARC)으로 두께 70 nm의 SiNx를 화학기상 증착법으로 증착한 것이다.
- 표 2는 여러 온도 조건에서 제작한 단결정 실리콘 태양전지의 전기적 특성을 보여주고 있다. 태양전지 효율 측정 시의 광원 조건은 AM1.5이고, 측정 온도는 상온 (25℃)의 조건에서 수행하였다. 각 열처리 조건에서 동일 조건으로 30매씩 태양전지를 제작한 다음, 모든 웨이퍼의 전기적 특성을 측정하고 평균을 계산하여 보고한 값이다.
- 직경 6인치의 단결정에 제작된 태양전지(셀 면적: 156 cm2)의 효율 측정은 인공광원(solar simulator, Xe arc lamp)을 사용하였다. 효율 측정 시의 광원 조건은 AM1.5 (100 mW/cm2)이고, 측정온도는 상온 (25℃)의 조건에서 수행하였다.
대상 데이터
- 여기에서 사용된 유리 분말은 상용 제품을 구입하여 사용하였다. 또 첨가제로 에틸 셀룰로오스 (ethyl cellulose)를 사용하였고, 용제로는 부틸 케비톨 아세테이트 (buthyl cabitol acetate)를 사용했다.
- 상부 은 전극을 도포한 후의 후속 열 공정은 벨트 로에서 진행하였다. 본 연구에서 적용된 벨트 로는 아홉 개의 영역에서 개별적으로 온도를 설정할 수 있는 장치이다. 최고 설정 온도가 905℃인 경우를 예를 들면, 각 영역의 설정 온도는 360-360-360-500-550-600-650-845-905℃이다.
- n+ 층의 두께는 대략 1 μm이므로 SiNx/n+ 계면으로부터 1 μm 깊이까지 분석하였다. 분석은 주사전자현미경 (FEI-Quanta 400)에 장착되어 있는 EDS(energy dispersive X-ray spectrometer, Bruker AXSCo., QUANTX 200) 분석 장치를 이용하였다. 소결 온도가 증가함에 따라서 Si 내의 Ag 원소의 침투 량은 증가함을 알 수 있다.
- 양산라인에서 적용된 핑거 바의 선폭은 80 μm를 적용하였다.
- 유리 분말은 Pb 계 (PbO-SiO2-Bi2O3-Al2O3) 조성을 적용하였다. 여기에서 사용된 유리 분말은 상용 제품을 구입하여 사용하였다. 또 첨가제로 에틸 셀룰로오스 (ethyl cellulose)를 사용하였고, 용제로는 부틸 케비톨 아세테이트 (buthyl cabitol acetate)를 사용했다.
- 4 μm 정도의 것을 사용하였다. 유리 분말은 Pb 계 (PbO-SiO2-Bi2O3-Al2O3) 조성을 적용하였다. 여기에서 사용된 유리 분말은 상용 제품을 구입하여 사용하였다.
- 은 분말, 유리 분말, 첨가제 및 용제를 원하는 비율로 칭량하여 혼합기로 무기물과 유기 결합제를 균일하게 혼합한 후, 은 페이스트를 제조하고, 이를 스크린 프린팅법으로 태양전지의 상부 전극으로 제작하였다. 이 실험은 양산 공정에 적용하기에 앞서 실험실에 구비되어 있는 급속열처리 창치를 이용하였다. 그림 4는 은 페이스트를 SiNx 반사방지막 위에 도포한후에 500℃∼900℃ 범위의 다양한 온도로 후속 열 공정을 진행한 후에 전극의 가는 부분인 핑거 바에서 관찰한 광학현미경 (OM) 사진이다.
- 다른 공정들은 S사의 양산 공정을 그대로 적용하였다. 직경 6인치의 단결정에 제작된 태양전지(셀 면적: 156 cm2)의 효율 측정은 인공광원(solar simulator, Xe arc lamp)을 사용하였다. 효율 측정 시의 광원 조건은 AM1.
이론/모형
- 다양한 온도로 소결 공정을 진행한 후에 전극의 가는 부분인 핑거 바의 형상은 광학현미경 (optical microscope, OM)으로 관찰하였고, 소결 온도 변화에 따른 은 전극의 미세 구조 변화는 주사전자현미경 (SEM, FEI-Quanta 400)으로 관찰하였다. 전극의 직렬 저항을 평가하기 위하여 넓은 면적의 전극인 버스 바 (bus bar)에서 4-점탐침법 (4-point probe)으로 면 저항을 측정하였다.
성능/효과
- 이렇게 마스크에 비하여 도포 후의 선폭이 증가하는 것은 페이스트의 점성 유동에 의한 도포 후의 퍼짐 현상으로 이해할 수 있다. 500℃의 저온 열 공정 후에는 선폭이 거의 변화가 없었으며, 이러한 핑거 바의 선폭은 소결을 위한RTP 열처리 온도가 증가함에 따라서 점점 더 많이 수축함을 확인할 수 있었다. 수축률을 계산해 보면,700℃의 경우 약 15%, 800℃의 경우 약 30%, 900℃의 경우 약 40% 정도임을 확인할 수 있었다.
- 그래프에서 알 수 있듯이 평균입도 0.1∼0.4 μm인 은 (silver) 분말과 평균입도 1∼3 μm 정도의 유리 분말이 혼합되어 있음을 확인할 수 있다.
- 28%로 거의 세계 최고 수준의 특성을 보였다. 따라서 본 연구에서 개발한 은 페이스트는 스크린 프린팅 기법으로 제작되는 태양전지의 양산라인에 적용 가능성이 충분히 있음을 확인할 수 있었다.
- 500℃의 저온 열 공정 후에는 선폭이 거의 변화가 없었으며, 이러한 핑거 바의 선폭은 소결을 위한RTP 열처리 온도가 증가함에 따라서 점점 더 많이 수축함을 확인할 수 있었다. 수축률을 계산해 보면,700℃의 경우 약 15%, 800℃의 경우 약 30%, 900℃의 경우 약 40% 정도임을 확인할 수 있었다. 특이한 점은 900℃의 고온 열 공정 후에는 핑거 선에 잘록한 부분인 목 (neck)이 형성된다는 점이다.
- 하지만 900℃ 열 공정의 조건에서는 면 저항이 약간 증가하였다. 실험 결과에서 알 수 있듯이 은 전극은 과소결이 진행되면 오히려 면 저항이 증가함을 알 수 있다. 열처리 온도 및 시간이 증가하여 Ag 원자가 과도하게 Si 웨이퍼 내로 침투하여 n+/p- 다이오드 접합 계면을 파괴되면 누설 전류 (shunt resistance, Rsh) 값이 증가하여 태양전지의 효율을 감소시키는 원인으로 작용하게 된다[13].
- 그림 5는 은 페이스트를 도포한 후에 소결 온도 변화에 따른 은 전극의 미세 구조 변화를 주사전자현미경 (SEM)으로 관찰한 결과이다. 열처리 온도가 증가함에 따라서 큰 입자 크기를 보이는 유리 분말들은 사라지고, 작은 입자 크기를 갖는 은 분말들이 서로 합쳐져서 점점 입자 크기가 증가함을 확인할 수 있다. 그런데 특이한 점 중의 하나는 900℃ 열처리 조건으로 제작한 전극 표면은 전자현미경 관찰 시에 약간의 표면 충전 (surface charging) 현상이 발생하여 사진의 선명도가 떨어졌다.
- 또한 직렬 저항은 전극의 열처리 조건 변화에 따른 핑거 바 전극의 저항과 가장 밀접한 연관이 있기 때문에 이 결과는 그림 6의 실험 결과와도 잘 일치함을 알 수 있다. 온도 설정 조건이 845-905℃인 경우에서, 본 연구에서 개발한 페이스트를 이용하여 제작한 태양전지의 경우에는 18.28%로 거의 세계 최고 수준의 특성을 확보할 수 있었다.
- 이상의 분석 결과들을 종합해 보면 스크린 프린팅법으로 도포된 은 전극을 양산공정에 적용할 경우,후속 열 공정 온도는 800℃～900℃ 부근에서 최적 값을 나타낼 것으로 예상되었다. 따라서 6인치 단결정실리콘 웨이퍼 위에 국내 S사의 양산 공정을 적용하여 태양전지를 제작하고, 양산라인에 적용되는 벨트로 (belt furnace)에서 최종적으로 후속 열 공정을 최적화 하고자 하였다.
- 본 연구에서는 상용화된 벌크 실리콘 태양전지의 상부 전극 형성에 가장 널리 사용되는 은 페이스트에서, 은 분말, 유리 분말, 고분자 첨가제 등의 성분 조성과 후속 열처리 공정을 최적화하여 상용 은 페이스트를 개발하였다. 제조된 은 페이스트를 양산 라인에 적용한 경우에서, 벨트 로의 후속 열 공정 온도는 845-905℃가 가장 적합한 것으로 평가되었으며, 이 조건을 적용하여 단결정 실리콘 웨이퍼 위에 제작된 태양전지의 효율은 18.28%로 거의 세계 최고 수준의 특성을 보였다. 따라서 본 연구에서 개발한 은 페이스트는 스크린 프린팅 기법으로 제작되는 태양전지의 양산라인에 적용 가능성이 충분히 있음을 확인할 수 있었다.
- 측정 결과를 보면, 80 μm로 설계된 선폭이 약간 퍼짐 현상에 의해 증가한 것을 볼 수 있다.
- 5). 표 2에서 직렬 저항은 845-905℃ 조건에서 가장 낮고 (Rs=3.52 mΩ), 충전율 및 효율은 가장 높은 것을 확인할 수 있다. 또한 직렬 저항은 전극의 열처리 조건 변화에 따른 핑거 바 전극의 저항과 가장 밀접한 연관이 있기 때문에 이 결과는 그림 6의 실험 결과와도 잘 일치함을 알 수 있다.
후속연구
- 그런데 특이한 점 중의 하나는 900℃ 열처리 조건으로 제작한 전극 표면은 전자현미경 관찰 시에 약간의 표면 충전 (surface charging) 현상이 발생하여 사진의 선명도가 떨어졌다. 이는 은 전극의 과소결로 인하여 유리질 성분이 표면으로 방출되어 발생하는 현상으로 유추할 수 있지만, 정확한 해석을 위해서는 추가적인 분석이 필요할 것이다. 전극의 직렬 저항은 태양전지의 효율을 감소시키는 원인 중의 하나이다.
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