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문제 정의
- 이에 본 연구에서는 기존 저농도의 현장발생형 차아염소산나트륨의 문제점을 개선하여, 광역정수장급으로 적용가능하고, 무기계 소독부산물이 대폭적으로 저감된 고농도의 차아염소산나트륨 발생장치의 국산화 기술개발에 대한 연구결과를 개제하고자한다.
제안 방법
- 개발전극의 성능은 전극의 샌딩과 에칭과정을 통해 조도의 균일성을 확보하여, 촉매와 Titanium의 결합력을 높였다. 그리고 차별화된 열처리공정을 통해 Cell 전압을 낮추는 기술로 전류효율을 높여 소비전력을 낮추었다.
- 이러한 양극소재의 개발을 위해 촉매의 종류 및 량의 결정, 애칭이나 샌딩 등의 모재의 전처리조건 확보, 촉매 코팅 방법, 소결조건 확립 등의 다양한 변수를 조절하여 제조조건을 확립하였으며, 개발된 전극은 Chlor-Alkali 공정에 적용되고 있는 외산 전극들을 입수하여 전극에 대한 In-site 및 Out-site에 대한 전극 기초평가와 염소에 대한 전류효율 및 수명평가를 통한 성능비교를 수행하였다. 성능비교는 공인시험기관인 화학융합시험연구원에 용역 의뢰하여 결과를 도출하였다. 자체 제작한 전극으로 공정조건을 달리하여 각각 제조한 TW(Ⅰ), TW(II)와 제조사별 외산전극 A, B, C사의 전극을 각 실험조건별 비교시험 결과, 개발된 전극이 염소 발생효율 및 전극수명에서 외산전극과 동등수준 이상의 성능을 확보할 수 있었다.
- 살균.소독제 (3. 차아염소산나트륨 - 유효염소)에 따라 시료는 1 mL을 사용하여 0.1 N 티오황산나트륨으로 적정하여 측정하였으며, 클로레이트는 초순수로 2,000 ~ 4,000배 희석하여 이온크로마토그래프(ICS 1100)를 이용하여 분석하였고, 분석조건은 다음과 같다[Table 2].
- 운전조건으로 80 시간동안 연속운전과 간헐적 장기운전시의 성능을 비교하였으며, 저농도 차아염소산나트륨 발생장치의 성능도 비교하여 나타냈다[Table 3]. 그 결과, 고농도 차아염소산나트륨 발생장치의 경우, 간헐적 장기운전시 보다 80 시간 연속운전시 차염농도, 전류효율, 클로레이트 발생량에서 더 좋은 성능을 보였으며, 저농도 차아염소산나트륨 발생장치와 비교시는 전류효율 38.
- 이러한 양극소재의 개발을 위해 촉매의 종류 및 량의 결정, 애칭이나 샌딩 등의 모재의 전처리조건 확보, 촉매 코팅 방법, 소결조건 확립 등의 다양한 변수를 조절하여 제조조건을 확립하였으며, 개발된 전극은 Chlor-Alkali 공정에 적용되고 있는 외산 전극들을 입수하여 전극에 대한 In-site 및 Out-site에 대한 전극 기초평가와 염소에 대한 전류효율 및 수명평가를 통한 성능비교를 수행하였다. 성능비교는 공인시험기관인 화학융합시험연구원에 용역 의뢰하여 결과를 도출하였다.
- 이에 2차 시험(개선후)에서는 기존 수입설비에서 염소가스가 이송되는 라인 상 양극수가 배출되어 생산되는 차아염소산나트륨에 혼입되지 않도록 라인 중간에 별도의 챔버를 두어 양극수 유입을 차단하는 구조로 개선하여 성능평가를 수행하였다. 그 결과 1차 시험(개선전)과 달리 클로레이트의 증가는 발생하지 않았으나, 이러한 구조에서는 잔여 양극수가 폐액으로 발생하게 되고, 양극수 내에 존재하는 소금이 버려지게 됨에 따라 소금사용량이 다소 증가하게 되는 문제점을 내포하고 있다.
- 자체 개발된 설비와 외산설비의 성능 비교 및 외산설비의 문제점을 개선하기 위하여, 미국 내 정수장에 적용실적을 가진 고농도 차아염소산나트륨 발생장치 100 kg-Cl2/day 규모 설비를 k-water 연구원 Pilot 시험실에서 성능평가를 수행하였다. 아래 [Fig.
대상 데이터
- )와 가성소다를 기액반응시켜 생성된 차아염소산나트륨은 차아염소산나트륨 저장조에 저장되어 필요한 곳에 공급펌프를 통해 투입되도록 구성되어 진다. 또한, 생산된 차아염소산나트륨의 농도를 모니터링하기 위해 별도로 개발한 희석식 잔류염소 모니터링시스템을 적용하여 데이터 수집을 하였다. 개발된 실증설비의 공정흐름도와 구성도를 [Fig.
- 이때 양극재생부의 양극탱크 내 포화소금물은 전도도 256 mS/cm을 유지하며 양극으로 보내지고, 양극반응에 의한 염소가스(Cl2)는 기액반응부로 이송되고, 양극수는 유효염소농도 (5 ~ 6) g/L로 다시 양극탱크로 순환되는 시스템이다. 본 시험에 사용되는 소금은 일반 식용소금으로 정제염을 사용하였다. 음극탱크의 가성소다는 일정수위를 유지시키기 위해 소모된 가성소다만큼 연수를 공급하였으며, 생성된 가성소다 농도는 (15 ± 0.
이론/모형
- 유효염소의 측정방법은 (환경부고시 제2008-69호) 「수처리제의 기준과 규격 및 표시기준」의 ∥.살균.
성능/효과
- 양극소재는 DSA (Dimensionally Stable Anode)라 불리는 불용성양극으로 일반적으로 티타늄(Ti) 기재위에 백금족 산화물이 코팅된 전극을 말한다.(1) 고농도 차아염소산나트륨 발생장치에 사용되는 양극은 염소에 대한 과전압을 낮추어 염소발생 효율을 높이고, 포화소금물 및 낮은 pH 조건인 양극액에서 안정적인 수명이 확보되어야 한다.
- (1) 본 연구개발의 핵심소재인 전극소재를 개발하였고, 자체 격막식 전해조의 개발과 외국 선진사의 외산설비를 개선하여 국산화 기술개발에 성공하였고 실제 정수장에 설치하여 현재까지 시범운영 중에 있다.
- (2) 시범 운영결과 기존 저농도(0.8%) 차아염소산나트륨 발생장치에 대비하여 전류효율 38.7 % 증가,소금사용량 54.6 % 저감으로 운영비 절감효과를 이루었으며, 안정적인 고농도 차염 생산을 이루어 대용량 정수장에 적용이 가능한 국산화 설비(국산화율 85 %) 개발에 성공하였다.
- (3) 저농도(0.8%) 대비 클로레이트 함량 97.3 % 저감으로 국내 암모니아성질소에 따른 염소과다 주입지역에서도 환경부의 법적기준치에 만족하는 설비기술로 완성됨으로 국내 정수장 어느 곳에서나 적용할 수 있는 공정기술을 확보할 수 있었다.
- 전극반응으로 생성된 염소가스(Cl2)와 가성소다(NaOH)가 반응하여 차아염소산나트륨(NaOCl)을 생성하게 된다.(4) 이러한 차아염소산나트륨 생성반응이 저농도 설비에서는 전극반응과 동일한 사이트인 무격막전해조 내부의 벌크상에서 이루어지며, 고농도 설비에서는 전해조 외부 별도의 기액접촉기에서 반응이 이루어지는 면에서 공정의 차이를 가진다. 이러한 차아염소산나트륨 생성반응을 아래 반응식에 나타냈다.
- 개발전극의 성능은 전극의 샌딩과 에칭과정을 통해 조도의 균일성을 확보하여, 촉매와 Titanium의 결합력을 높였다. 그리고 차별화된 열처리공정을 통해 Cell 전압을 낮추는 기술로 전류효율을 높여 소비전력을 낮추었다.
- 운전조건으로 80 시간동안 연속운전과 간헐적 장기운전시의 성능을 비교하였으며, 저농도 차아염소산나트륨 발생장치의 성능도 비교하여 나타냈다[Table 3]. 그 결과, 고농도 차아염소산나트륨 발생장치의 경우, 간헐적 장기운전시 보다 80 시간 연속운전시 차염농도, 전류효율, 클로레이트 발생량에서 더 좋은 성능을 보였으며, 저농도 차아염소산나트륨 발생장치와 비교시는 전류효율 38.7 % 증가, NaCl 사용량 54.6 % 저감, 클로레이트 발생량 97.3 % 저감시키는 결과를 나타냈다.
- 그리고, 유효염소당 클로레이트 비(mg/L[ClO3-]/mg/L[Cl2])는 (0.0017± 0.0009)을 나타냈으며, 이는 국내 유효염소(Cl2) 최대주입량 일때도 법정기준치 ClO3- 0.7 mg/L을 만족하는 결과이다.
- 마지막으로 개선된 시스템에 개발된 전극을 적용한 자체 제작 격막식 전해조를 적용한 시험을 수행하였고, 안정화된 상태에서는 외산전해조와 같은 경향을 나타냄을 확인할 수 있었다. 따라서, 자체 제작 격막식 전해조는 외산설비와 비슷한 성능을 가지며, 저농도 차염설비에 비해 소금사용량은 54.6 %, 전류효율 38.7 %, 클로레이트 97.3% 저감됨을 알 수 있었다.
- 3]의 CV(Cyclic voltammetry) 결과, C사의 결과가 가장 좋았으며, B사와 TW(Ⅱ)가 비슷한 결과를 나타냈다. 따라서, 전극의 성능비교평가 결과 C사의 제품이 활성면적(mC), 전극수명(Hr) 평가 결과 가장 좋았고, 소비전력량(W/hr)은 가장 좋지 않았다. 그 다음으로 좋은 성능을 나타낸 개발전극 TW(ll)는 A사, B사, TW(l)보다 성능에서 약간의 비교우위를 나타냈다.
- 또한 전극에 대한 수명평가는 자체 제작한 전극수명평가시스템을 통해 외산전극과의 내구성평가를 수행하였다 시험조건은 전극크기 1cm x 1cm 가속액은 25% 포화소금물, 반응온도 80oC, 250ppm 으로 교반하여 전류 (전류밀도 3000mA/cm2) 를 걸어주어 현장조건대비 10배 가속한 조건으로 수명평가시험을 하였으며 초기 전압보다 4V 상승하면 시험을 중단하여 시간을 측정하였다 그 결과 C사B사>A사>CSA-l 순으로 전극수명이 좋게 나타났다
- 그 결과 1차 시험(개선전)과 달리 클로레이트의 증가는 발생하지 않았으나, 이러한 구조에서는 잔여 양극수가 폐액으로 발생하게 되고, 양극수 내에 존재하는 소금이 버려지게 됨에 따라 소금사용량이 다소 증가하게 되는 문제점을 내포하고 있다. 마지막으로 개선된 시스템에 개발된 전극을 적용한 자체 제작 격막식 전해조를 적용한 시험을 수행하였고, 안정화된 상태에서는 외산전해조와 같은 경향을 나타냄을 확인할 수 있었다. 따라서, 자체 제작 격막식 전해조는 외산설비와 비슷한 성능을 가지며, 저농도 차염설비에 비해 소금사용량은 54.
- 자체 제작한 전극으로 공정조건을 달리하여 각각 제조한 TW(Ⅰ), TW(II)와 제조사별 외산전극 A, B, C사의 전극을 각 실험조건별 비교시험 결과, 개발된 전극이 염소 발생효율 및 전극수명에서 외산전극과 동등수준 이상의 성능을 확보할 수 있었다. 염소발생효율은 페러데이법칙에 따라 Cl2의 이론적 발생량 1.323 g/A.hr을 총 유효염소생성량(g/hr)를 전류공급량(A)으로 나눈값을 나눈 것으로 외산전극보다 개발전극에서 전류효율이 약 1 % 내외로 높게 나타났다.
- 이와 같은 결과는 포화소금물을 이용한 전해반응으로 염소 전환율을 높였고, 양극에서 발생된 염소가스만 기액반응시켜 미반응된 소금을 최소화시켜 소금사용량을 저감할 수 있었으며, 클로레이트는 양극 전극반응의 부산물로 생성된 것으로 벌크내에 이온형태로 존재하지만, 고농도의 경우는 양극에서 발생된 염소가스만 기액반응시켜 차아염소산나트륨을 생산함으로써 클로레이트 발생량을 대폭적으로 저감화시킬 수 있어 저농도 차아염소산나트륨 발생장치보다 개선된 효과를 나타냈다.
- 성능비교는 공인시험기관인 화학융합시험연구원에 용역 의뢰하여 결과를 도출하였다. 자체 제작한 전극으로 공정조건을 달리하여 각각 제조한 TW(Ⅰ), TW(II)와 제조사별 외산전극 A, B, C사의 전극을 각 실험조건별 비교시험 결과, 개발된 전극이 염소 발생효율 및 전극수명에서 외산전극과 동등수준 이상의 성능을 확보할 수 있었다. 염소발생효율은 페러데이법칙에 따라 Cl2의 이론적 발생량 1.
- 천안정수장에 설치된 실증용 고농도 차아염소산나트륨 발생장치의 운영결과, 격막식 전해조의 전기분해부는 양극에서 염소가스가 음극에서는 15 %의 가성소다가 생성되면서 생성된 염소가스와 가성소다는기액반응부에서 기액반응을 통해 80 시간 연속운전에서 (11.9 ± 1.2) (trade)% (=(g/L)/10) 의 안정적인 고농도 차아염소산나트륨이 생성되었다.
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