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문제 정의
- 본 연구에서는 산소/이산화탄소(O2/CO2) 및 산소/질소(O2/N2)로 구성되는 다양한 산화제 조건에 대하여, 10 %의 암모니아(NH3)를 혼합한 메탄(CH4) 연료의 비예혼합 층류 화염에서 배출되는 NOx 특성을 실험적으로 조사하였다. 그리고, 다양한 산화제의 조건에 대하여 NOx 생성 특성을 비교 분석 하기 위해서, 동일한 화학반응 메커니즘을 적용하여 1 차원 및 2 차원의 수치해석을 수행하였다.
- 이러한 경향은 실험적으로 측정된 NOx,out 의 결과와 상반된 특성이 나타났으며, 특히, 산화제 중에 산소의 비율이 증가할수록 그 차이가 더 크게 예측되었다. 이에 대한 원인을 분석하기 위해서 화염 내에 NOx 생성 특성에 대하여 수치해석적으로 자세히 살펴보았다.
제안 방법
- (7) 여기서, 연속방정식, 모멘텀 방정식, 에너지 방정식 및 화학종 방정식을 계산하게 되며, 부력의 효과를 적용하여 화염을 해석하였다. (7) 그리고 동축류 제트화염은 연료와 산화제 간의 확산에 의한 혼합이 연료 노즐의 출구 부분에서 주로 발생하기 때문에, 모든 화학종 간의 다성분 확산(Multi-Component Diffusion)을 고려하여 초기 화염의 구조를 보다 정밀하게 예측하였다.
- (9) 여기서, 연료와 산화제의 노즐사이의 거리는 1 cm 이고, 두 유속은 10 cm/s 로 동일하게 적용하여 임의적으로 고정된 스트레인율에서 계산을 수행하였다. 그리고 화학 반응 메커니즘은 53 개의 화학종과 40 개의 질소관련 반응을 포함한 325 개의 반응으로 이루어진 GRI-Mech 3.
- 한편, 유동장의 교란과 대기로부터 질소 유입을 차단하기 위하여 동축류 주변을 높이 60 cm 의 파이렉스 튜브로 밀폐시켰다. 그 상단에는 배기가스를 모아주는 원뿔 모양의 금속 구조물을 설치하였고, 그 출구에 가스 측정용 프루브를 위치시켜서 연료노즐로부터 약 90 cm 떨어진 지점에서 NOx을 계측하였다. 이때 NO 와 NO2 를 합산하여 NOx 를 측정하였고, 정상 상태에서 최대 ±2 ppm 의 오차를 보였다.
- (9) 여기서, 연료와 산화제의 노즐사이의 거리는 1 cm 이고, 두 유속은 10 cm/s 로 동일하게 적용하여 임의적으로 고정된 스트레인율에서 계산을 수행하였다. 그리고 화학 반응 메커니즘은 53 개의 화학종과 40 개의 질소관련 반응을 포함한 325 개의 반응으로 이루어진 GRI-Mech 3.0 을 1 차원 및 2 차원 수치해석에 동일하게 사용하였다. (10)
- 특성을 실험적으로 조사하였다. 그리고, 다양한 산화제의 조건에 대하여 NOx 생성 특성을 비교 분석 하기 위해서, 동일한 화학반응 메커니즘을 적용하여 1 차원 및 2 차원의 수치해석을 수행하였다.
- 한편, XNO,max 의 경우에는 RO,C 가 증가함에 따라 전반적으로 증가하다가 다시 감소 하는 정성적으로 유사한 경향이 두 경우 모두에 나타났다. 따라서, NOx 가 생성되는 과정을 살펴보기 위하여, 대표적으로 2 차원 CFD 해석 결과에서 NOx 가 최대로 생성되는 지점에서 각 화학식의 반응률(Reaction Rate)을 분석하여 보았다.
- 비예혼합 제트화염에 대한 NOx 의 생성 특성을 분석하기 위하여 상용 소프트웨어인 CFD-ACE+를 이용한 2 차원 수치해석이 실험과 동일한 조건들에서 수행되었다. (7) 여기서, 연속방정식, 모멘텀 방정식, 에너지 방정식 및 화학종 방정식을 계산하게 되며, 부력의 효과를 적용하여 화염을 해석하였다.
- 암모니아(NH3)가 첨가된 메탄(CH4) 연료의 비예 혼합 확산화염에서 O2/CO2 및 O2/N2 의 산화제 내에 산소 비율의 변화에 따른 NOx 의 생성 특성을 조사하였다. RNH3 = 0.
- 1 의 암모니아가 첨가된 메탄 화염에서 배출되는 NOx 는 일반 공기의 조건보다 순산소 연소 조건의 경우가 더 크게 측정되었다. 한편, 다양한 산화제 조건에 대하여 NOx 생성 특성을 분석하기 위해서, 동일한 화학반응 메커니즘을 적용하여 1-D 및 2-D 의 수치해석을 수행하였다. RNH3 = 0.
- 한편, 유동 구조의 차이에 따른 화염 내에서 NOx 의 생성 과정을 비교해 보기 위해서, OPPDIF code 를 이용하여 1 차원 대향류 확산화염에 대한 NOx 생성 특성을 분석하였다. (9) 여기서, 연료와 산화제의 노즐사이의 거리는 1 cm 이고, 두 유속은 10 cm/s 로 동일하게 적용하여 임의적으로 고정된 스트레인율에서 계산을 수행하였다.
- 한편, 유동장의 교란과 대기로부터 질소 유입을 차단하기 위하여 동축류 주변을 높이 60 cm 의 파이렉스 튜브로 밀폐시켰다. 그 상단에는 배기가스를 모아주는 원뿔 모양의 금속 구조물을 설치하였고, 그 출구에 가스 측정용 프루브를 위치시켜서 연료노즐로부터 약 90 cm 떨어진 지점에서 NOx을 계측하였다.
대상 데이터
- 실험장치는 동축류 버너, 연료와 산화제를 공급 하기 위한 질량유량계, 그리고 배기가스 분석기 (Testo 300M, O2 측정범위 < 21 Vol.%)로 구성된다.
- %)로 구성된다. 연료는 메탄(CH4)에 암모니아(NH3)를 첨가한 혼합연료를 사용하였다. 여기서, 암모니아의 비율 RNH3을 전체 연료 중에 암모니아의 몰분율로 정의하였다.
성능/효과
- (7) 여기서, 연속방정식, 모멘텀 방정식, 에너지 방정식 및 화학종 방정식을 계산하게 되며, 부력의 효과를 적용하여 화염을 해석하였다. (7) 그리고 동축류 제트화염은 연료와 산화제 간의 확산에 의한 혼합이 연료 노즐의 출구 부분에서 주로 발생하기 때문에, 모든 화학종 간의 다성분 확산(Multi-Component Diffusion)을 고려하여 초기 화염의 구조를 보다 정밀하게 예측하였다. (8)
- NOx,out의 실험(Exp.) 결과를 살펴보면, RO,C = 1.0-0.3 의 조건으로 순산소의 산화제에서부터 이산화탄소의 비율을 증가시킴에 따라 NOx,out 의 발생량이 214 ppm 에서 188 ppm 으로 감소하는 특성을 보였다. RO,C < 0.
- 한편, 다양한 산화제 조건에 대하여 NOx 생성 특성을 분석하기 위해서, 동일한 화학반응 메커니즘을 적용하여 1-D 및 2-D 의 수치해석을 수행하였다. RNH3 = 0.0 및 0.1 의 연료 조건에 대하여, O2/N2 의 산화제에서 2-D 의 수치해석 결과가 실험적으로 측정된 NOx 의 배출 특성을 비교적 잘 예측하였다. 반면에, O2/CO2의 산화제인 경우에는 산소 비율의 변화에 따른 NOx 의 배출 특성의 경향을 예측하지 못하였다.
- 의 생성 특성을 조사하였다. RNH3 = 0.0 및 0.1 의 연료 조건을 갖는 동축류 제트 화염의 실험에서, O2/CO2 의 산화제인 경우, 측정된 NOx 는 산소 비율의 증가에 따라 약간 증가하는 경향을 보였다. 반면에, O2/N2의 산화제인 경우, 측정된 NOx 는 0.
- RO,N = 0.6 및 0.9 에 대하여, CFD 및 OPPDIF 해석으로부터 Thermal NO 에 의해서 NO 가 주로 생성되는 것을 알 수 있었다. 그리고 그 Thermal NO 생성에 대한 확장 젤도비치(Extended Zeldovich) 메커니즘은 아래의 화학 반응식 R9-11 와 같다.
- 결과적으로, Fig. 3 의 1 차원 및 2 차원의 수치해석 결과에서 RO,C 에 따른 XNO,max 의 비단조적인 경향은, Fig. 1 의 실험 결과에서 RO,C 에 따른 NOx,out 의 단조적인 경향과 상반된 결과를 보였다. 이는1 차원의 대향류 확산화염과 2 차원의 비예혼합 제트화염에 대한 NOx 생성 특성은 정성적으로 유사한 결과를 보였기 때문에, 유동 구조의 차이에 대한 원인이라기 보다는 동일하게 사용된 상세 화학 반응 메커니즘이 O2/CO2 의 산화제에서 RO,C = 0.
- 7 의 산소 비율에서 최대 배출량을 갖는 비선형적인 경향을 보였다. 결과적으로, RNH3 = 0.1 의 암모니아가 첨가된 메탄 화염에서 배출되는 NOx 는 일반 공기의 조건보다 순산소 연소 조건의 경우가 더 크게 측정되었다. 한편, 다양한 산화제 조건에 대하여 NOx 생성 특성을 분석하기 위해서, 동일한 화학반응 메커니즘을 적용하여 1-D 및 2-D 의 수치해석을 수행하였다.
- 1 에서 배출되는 NOx는 Thermal NOㅇ 뿐만 아니라 Fuel-NOx 가 포함되어 있다고 볼 수 있다. 결과적으로, 일반 공기를 사용하는 연소 조건에서 배출되는 NOx 는 질소 성분이 포함된 연료가 O2/CO2 산화제의 순산소 연소 조건으로 산화되는 경우와 비교하여 더 낮게 나타나는 것으로 파악되었다. 이러한 NOx 실험 데이터는 순산소 연소 기술을 적용함에 있어서 유용한 기초 자료가 될 수 있을 것이다.
- 7 에서 최대값을 보이며, 이후에 다시 감소하는 비단조적인 경향이 CFD 및 OPPDIF 에 의해서 동일하게 확인되었다. 또한, RO,N 에 따라 화염 내에서 생성되는 XNO,max 에 대하여 연료 중 암모니아의 첨가 유무에 대한 역전 현상이 CFD 해석에 의해서 잘 예측되었다. 반면에, OPPDIF 해석의 경우에는 그 역전 현상이 나타나지 않았다.
- 0 의 경우와 O2/CO2 의 산화제 조건에서는 질소 성분이 존재하지 않기 때문에 NOx 가 전혀 배출되지 않았다. 반면에 암모니아가 첨가된 RNH3 = 0.1 의 조건에서, RO,C = 0.3, 0.6, 1.0 으로 O2/CO2의 산화제 내에 산소 비율의 증가에 따라 NOx 의 배출량은 증가되었다. 여기서, 측정된 NOx 는 연료 내에 첨가된 질소 성분에 의해서 발생되었기 때문에 모두 FuelNOx 로 간주될 수 있다.
- 반면에, 2 차원 CFD 해석 결과에서는 RO,C = 1.0-0.3 으로 이산화탄소의 비율을 증가시킴에 따라 출구에서 계산된 NOx,out 발생량이 대략 88 ppm 에서 215 ppm 으로 증가하였다. 이러한 경향은 실험적으로 측정된 NOx,out 의 결과와 상반된 특성이 나타났으며, 특히, 산화제 중에 산소의 비율이 증가할수록 그 차이가 더 크게 예측되었다.
- 0 인 경우가 더 크게 나타났다. 반면에, 화학식 R11 의 반응률에 대하여, RO,N = 0.6 에서 RNH3 = 0.1인 경우보다 RNH3 = 0.0 인 경우의 그 반응률이 더 크며, RO,N = 0.9 에서 RNH3 = 0.0 인 경우보다 RNH3 = 0.1 인 경우의 그 반응률이 더 큰 역전 현상이 CFD 결과에서만 예측되었다. 이에 대한 명확한 이해를 위해서, R11 을 구성하는 화학종 들의 몰분율을 그 비교 조건들에 대하여 Table 1 에 표시하였다.
- 실험적으로 측정된 NOx,out는 RNH3 = 0 에서 산화제 내의 질소 비율이 증가함에 따라, RO,N = 0.2-0.7에서 16 ppm 에서 731 ppm 으로 증가되었다가 이후로 다시 감소하는 경향을 보였다. 그리고 RO,N =1.
- 우선, RO,C 가 증가함에 따라 최대의 화염온도 Tmax 는 CFD 와 OPPDIF 의 두 경우 모두 증가되는 경향을 보였다. 한편, XNO,max 의 경우에는 RO,C 가 증가함에 따라 전반적으로 증가하다가 다시 감소 하는 정성적으로 유사한 경향이 두 경우 모두에 나타났다.
- 7 에서 반-닫힌 기호들로 함께 표시하였다. 우선, 최대의 화염온도 Tmax 는 RNH3 = 0.0 과 0.1 인 경우와 CFD 와 OPPDIF 의 경우에 대하여 모두 유사하게 예측되었다. 그리고 RO,N 이 증가함에 따라 Tmax 가 증가되는 경향을 보였다.
- 9 (c)인 각각의 경우에 대하여, 2 차원 CFD 계산에 의해서 예측된 화염 온도 및 NOx 몰분 율의 윤곽선을 나타낸다. 우선, 화염 온도의 경우, 산화제 내의 산소비율이 증가함에 따라 최대의 화염 온도 Tmax 가 대략 2,200 K 에서 2,700 K 이상으로 점점 증가하는 것을 확인할 수 있으며, 그 최대 온도가 발생하는 영역이 화염의 상류로 연료 노즐에 가까워지는 것을 알 수 있다. 이에 따라, 연료노즐 출구 부근의 연료와 산화제가 만나는 영역에서 NOx 생성이 최대로 발생하는 것으로 파악되었고, 산화제 내의 산소 비율의 증가에 따라 그 최대값이 증가하였다.
- 9 (c)인 각각의 경우에 대하여, 2 차원 CFD 계산에 의해서 예측된 화염 온도 및 NOx 몰분율의 윤곽선을 나타낸다. 우선, 화염의 온도 분포는 O2/CO2 의 산화제에 대한 경우와 비교하여 전체적으로 유사한 특성을 보였다. 특별히, RO,N = 0.
- 3 으로 이산화탄소의 비율을 증가시킴에 따라 출구에서 계산된 NOx,out 발생량이 대략 88 ppm 에서 215 ppm 으로 증가하였다. 이러한 경향은 실험적으로 측정된 NOx,out 의 결과와 상반된 특성이 나타났으며, 특히, 산화제 중에 산소의 비율이 증가할수록 그 차이가 더 크게 예측되었다. 이에 대한 원인을 분석하기 위해서 화염 내에 NOx 생성 특성에 대하여 수치해석적으로 자세히 살펴보았다.
- 우선, 화염 온도의 경우, 산화제 내의 산소비율이 증가함에 따라 최대의 화염 온도 Tmax 가 대략 2,200 K 에서 2,700 K 이상으로 점점 증가하는 것을 확인할 수 있으며, 그 최대 온도가 발생하는 영역이 화염의 상류로 연료 노즐에 가까워지는 것을 알 수 있다. 이에 따라, 연료노즐 출구 부근의 연료와 산화제가 만나는 영역에서 NOx 생성이 최대로 발생하는 것으로 파악되었고, 산화제 내의 산소 비율의 증가에 따라 그 최대값이 증가하였다.
- 우선, 화염의 온도 분포는 O2/CO2 의 산화제에 대한 경우와 비교하여 전체적으로 유사한 특성을 보였다. 특별히, RO,N = 0.3 에 대한 화염의 최대온도는 약 2,450 K 로 O2/CO2의 산화제에 대한 RO,C = 0.3 에서 최대의 화염온도인 약 2,200 K 보다 더 높게 나타났다. 이는 30 %의 동일한 산소 비율에 대하여, CO2 의 열용량이 N2 보다 더 크기 때문에 화염에서 산화제로의 열전달이 증가한 결과로 이해할 수 있다.
- 그리고 RO,N 이 증가함에 따라 Tmax 가 증가되는 경향을 보였다. 한편, RO,N 가 증가함에 따라 점점 XNO,max 가 증가하다가 RO,N = 0.7 에서 최대값을 보이며, 이후에 다시 감소하는 비단조적인 경향이 CFD 및 OPPDIF 에 의해서 동일하게 확인되었다. 또한, RO,N 에 따라 화염 내에서 생성되는 XNO,max 에 대하여 연료 중 암모니아의 첨가 유무에 대한 역전 현상이 CFD 해석에 의해서 잘 예측되었다.
후속연구
- 결과적으로, 일반 공기를 사용하는 연소 조건에서 배출되는 NOx 는 질소 성분이 포함된 연료가 O2/CO2 산화제의 순산소 연소 조건으로 산화되는 경우와 비교하여 더 낮게 나타나는 것으로 파악되었다. 이러한 NOx 실험 데이터는 순산소 연소 기술을 적용함에 있어서 유용한 기초 자료가 될 수 있을 것이다.
- 5 에서 실험적으로 측정된 NOx 배출량의 암모니아 유무에 대한 역전 현상은 R11 의 화학식에서 그 NO 생성 반응률 및 N 의 몰분율이 영향을 미친 것으로 이해 될 수 있다. 한편으로 2-D 비예혼합 제트화염에서 화염 후류에서 생성되는 Thermal NO 와 노즐 출구에서 집중 적으로 생성되는 Fuel-NO 의 자세한 비교 분석이 향후 요구된다.
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