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문제 정의
- 여기서 J0는 초기 1분과 2분의 투과선속을 외삽하여 운전 시작 시점의 투과선속을 구한 값이다. 공기를 이용한 역세척이 일반적인 방법임에도 불구하고, 본 연구에서 공기가 아닌 질소로 역세척을 한 이유는 공기에 포함된 산소에 의해 수질분석에 영향을 줄 가능성을 최소화하기 위한 것이다.
- 본 연구에서는 고탁도 원수의 고도정수처리를 위하여 탁질 제거를 위한 관형 세라믹 정밀여과와 용존유기물 제거를 위한 광촉매를 하나의 막 모듈로 구성하여, 카올린과 휴믹물질로 구성된 모사용액을 대상으로 휴믹산의 농도, 광촉매의 흡착과 광산화의 역할, 질소 역세척 주기에 따른 막여과 특성 및 처리효율을 알아본 결과, 다음과 같은 결론을 얻을 수 있었다.
- 본 연구에서는 탁질의 효율적인 제거를 목적으로 관형세라믹 정밀여과막과 용존성 유기물을 모사한 휴믹물질 제거를 위해 광촉매를 하나의 모듈형태로 구성하여, 고도정수처리를 목적으로 사용하였다. 휴믹산의 농도를 변화시키면서 유기물질의 영향을 알아보았다.
제안 방법
- 관형 세라믹 정밀여과(NCMT-7231) 및 TiO2 혼성공정에서 휴믹산 농도 및 광산화, 흡착의 영향을 알아보기 위한 연구에서는 TiO2 광촉매 구의 농도를 48 g/L, 최적운전조건을 알아보기 위한 질소 역세척 주기의 변화 연구에서는 40 g/L, 모사용액은 카올린 농도를 30 mg/L로 일정하게 유지하고, 휴믹산 농도를 2, 4, 6, 8, 10 mg/L로 변화시키면서 유기물질의 영향을 알아보았다. 또한, 휴믹산의 농도를 6 mg/L 일정하게 유지시키고, 정밀여과 단독공정(MF) 및 광촉매를 투입한 공정(MF + TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 광촉매의 흡착 및 광산화의 영향을 살펴보았다.
- 또한, 휴믹산의 농도를 6 mg/L 일정하게 유지시키고, 정밀여과 단독공정(MF) 및 광촉매를 투입한 공정(MF + TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 광촉매의 흡착 및 광산화의 영향을 살펴보았다. 그리고 각 조건에서 180분 여과하는 동안 막오염에 의한 저항(Rf) 및 투과선속(J), 무차원화한 투과선속(J/J0), 총 여과부피(VT)의 변화를 살펴보았다. 모든 실험에서 막간압력차(TMP)는 1.
- 휴믹산의 농도를 변화시키면서 유기물질의 영향을 알아보았다. 또한, 휴믹산의 농도가 6 mg/L인 모사용액으로, 정밀여과(MF) 단독공정 및 광촉매를 투입한 공정(MF + TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 광촉매의 흡착 및 광산화의 영향을 고찰하였다.
- 광촉매 구의 농도를 48 g/L, 최적운전조건을 알아보기 위한 질소 역세척 주기의 변화 연구에서는 40 g/L, 모사용액은 카올린 농도를 30 mg/L로 일정하게 유지하고, 휴믹산 농도를 2, 4, 6, 8, 10 mg/L로 변화시키면서 유기물질의 영향을 알아보았다. 또한, 휴믹산의 농도를 6 mg/L 일정하게 유지시키고, 정밀여과 단독공정(MF) 및 광촉매를 투입한 공정(MF + TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 광촉매의 흡착 및 광산화의 영향을 살펴보았다. 그리고 각 조건에서 180분 여과하는 동안 막오염에 의한 저항(Rf) 및 투과선속(J), 무차원화한 투과선속(J/J0), 총 여과부피(VT)의 변화를 살펴보았다.
- 모든 실험에서 막간압력차(TMP)는 1.80 bar, 질소 역세척 압력은 2.50 bar, 유입유량은 1.0 L/min, 공급수의 온도는 20 ±1.0℃, 질소 역세척 주기(FT, filtration time)는 10분, 질소 역세척 시간(back-flushing time, BT)은 10초로 일정하게 하였다.
- 모사용액의 카올린 농도는 30 mg/L, TiO2 광촉매 구의 농도는 48 g/L, FT 10분, BT 10초로 주기적 물 역세척 시 운전 조건[9]과 동일하게 유지하고, 휴믹산 농도를 2, 4, 6, 8, 10 mg/L로 변화시키면서, 유기물질에 따른 영향을 Rf 및 J/J0, VT측면에서 고찰하였다. Rf 및 J/J0, VT는 본 연구팀의 논문[9]에서 언급한 바와 같이 직렬여과저항 모델을 이용하여 계산하였다.
- 모사용액의 카올린 농도는 30 mg/L, 휴믹산 농도는 4 mg/L와 6 mg/L, TiO2 분말을 상역전시킨 광촉매 구의 농도는 48 g/L, FT 10분, BT 10초로 일정한 조건에서 정밀여과 단독공정(MF) 및 광촉매를 투입한 공정 (MF + TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 정밀여과 및 광촉매의 흡착, 광산화의 영향을 고찰하였다. Figs.
- 분리막의 유량은 유량계(RMB-85D, Dwyer)로 측정하고, 입구와 출구부에 각각 6 bar까지 측정할 수 있는 압력계를 설치하여 막 내에서 압력차를 측정하였다. 본 여과장치는 위쪽 지지체를 조정이 가능하게 설치하여, 막 모듈의 크기가 다른 경우에도 쉽게 장착하여 실험할 수 있도록 하였다. 역세척 효과에 대한 실험을 위하여 투과액 배출구와 질소 투입구에 각각 솔레노이드 밸브(solenoid valve : CKD, Japan)를 설치하였고, 막 투과압력에 관계없이 역세척 동안 막의 내부 압력을 일정하게 유지시키기 위하여 막의 우회관에 솔레노이드 밸브를 장착하였다.
- )에 의해 공급탱크 내부의 원수가 막 모듈 안으로 유입되고, 펌프 우회관을 설치하여 분리막에서 유량과 압력을 조절할 수 있도록 하였다. 분리막의 유량은 유량계(RMB-85D, Dwyer)로 측정하고, 입구와 출구부에 각각 6 bar까지 측정할 수 있는 압력계를 설치하여 막 내에서 압력차를 측정하였다. 본 여과장치는 위쪽 지지체를 조정이 가능하게 설치하여, 막 모듈의 크기가 다른 경우에도 쉽게 장착하여 실험할 수 있도록 하였다.
- 새로운 운전 조건에서 실험하기 전에 막을 모듈에 설치하고, 1차 증류수로 운전하면서 투과량을 측정하여 초기 투과 부피의 ± 5% 범위 이내로 회복되었는지 확인한 후 다음 실험을 진행하였다[13].
- 본 여과장치는 위쪽 지지체를 조정이 가능하게 설치하여, 막 모듈의 크기가 다른 경우에도 쉽게 장착하여 실험할 수 있도록 하였다. 역세척 효과에 대한 실험을 위하여 투과액 배출구와 질소 투입구에 각각 솔레노이드 밸브(solenoid valve : CKD, Japan)를 설치하였고, 막 투과압력에 관계없이 역세척 동안 막의 내부 압력을 일정하게 유지시키기 위하여 막의 우회관에 솔레노이드 밸브를 장착하였다. 이들 세 개의 솔레노이드 밸브는 모두 하나의 시간 제어계(twin timer : Omron, Japan)에 연결 부착되어 밸브의 개⋅폐가 동시에 일어난다.
- 정수처리의 대상이 되는 자연산 유기물 중 상당 부분을 차지하는 휴믹물질과 탁도를 유발하는 점토성 무기물과 같은 미세 무기 입자를 모사하기 위하여 카올린과 휴믹산을 사용하였다. 모사용액은 카올린(Koline, Sigma Aldrich)과 휴믹산(Humic acid sodium salt, Aldrich) 을 증류수에 녹여 일정한 농도로 조제하여 사용하였다[11,12].
- 혼성모듈을 통한 탁질 및 용존유기물질의 처리효율을 알아보기 위하여 공급수 및 처리수의 수질을 분석하였으며, 실험장치의 운전 후 30분 간격으로 공급탱크와 처리수 라인에서 시료를 채취하였다. 탁도(turbidity)는 turbidity meter (2100N, Hash, U.S.A)를 사용하여 직접 측정하였다. 휴믹산과 같은 용존유기물의 지표로 사용되는 UV254 흡광도는 UV spectrophotometer (GENESYS 10 UV, Thermo, U.
- )와 연결하여 온도를 20℃로 일정하게 유지하였다. 펌프(Procon, Standex Co.)에 의해 공급탱크 내부의 원수가 막 모듈 안으로 유입되고, 펌프 우회관을 설치하여 분리막에서 유량과 압력을 조절할 수 있도록 하였다. 분리막의 유량은 유량계(RMB-85D, Dwyer)로 측정하고, 입구와 출구부에 각각 6 bar까지 측정할 수 있는 압력계를 설치하여 막 내에서 압력차를 측정하였다.
- 혼성모듈을 통한 탁질 및 용존유기물질의 처리효율을 알아보기 위하여 공급수 및 처리수의 수질을 분석하였으며, 실험장치의 운전 후 30분 간격으로 공급탱크와 처리수 라인에서 시료를 채취하였다. 탁도(turbidity)는 turbidity meter (2100N, Hash, U.
- A)를 사용하여 직접 측정하였다. 휴믹산과 같은 용존유기물의 지표로 사용되는 UV254 흡광도는 UV spectrophotometer (GENESYS 10 UV, Thermo, U.S.A)를 이용하여 측정하였다[14].
- 본 연구에서는 탁질의 효율적인 제거를 목적으로 관형세라믹 정밀여과막과 용존성 유기물을 모사한 휴믹물질 제거를 위해 광촉매를 하나의 모듈형태로 구성하여, 고도정수처리를 목적으로 사용하였다. 휴믹산의 농도를 변화시키면서 유기물질의 영향을 알아보았다. 또한, 휴믹산의 농도가 6 mg/L인 모사용액으로, 정밀여과(MF) 단독공정 및 광촉매를 투입한 공정(MF + TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 광촉매의 흡착 및 광산화의 영향을 고찰하였다.
대상 데이터
- 정수처리의 대상이 되는 자연산 유기물 중 상당 부분을 차지하는 휴믹물질과 탁도를 유발하는 점토성 무기물과 같은 미세 무기 입자를 모사하기 위하여 카올린과 휴믹산을 사용하였다. 모사용액은 카올린(Koline, Sigma Aldrich)과 휴믹산(Humic acid sodium salt, Aldrich) 을 증류수에 녹여 일정한 농도로 조제하여 사용하였다[11,12].
- 본 연구에서 사용한 관형 세라믹 정밀여과막(NCMT7231)은 관형(tubular type)으로 α-alumina 지지층에 같은 재질인 α-alumina로 코팅한 것이며, 나노기공소재 (주)에서 구입하였다.
- 본 연구에서 사용한 광촉매는 이탈리아의 E. Drioli 팀[10]에서 제작한 것으로 직경 1.2∼1.4 mm의 이산화티타늄(TiO2) 분말을 상역전(phase inversion) 방법으로 분산시킨 PES (polyethersulfone) 구를 사용하였고, 파장 352 nm의 UV 램프(8 W)를 막 모듈 외부에 두 개 설치하였다.
이론/모형
- 측면에서 고찰하였다. Rf 및 J/J0, VT는 본 연구팀의 논문[9]에서 언급한 바와 같이 직렬여과저항 모델을 이용하여 계산하였다. 여기서 J0는 초기 1분과 2분의 투과선속을 외삽하여 운전 시작 시점의 투과선속을 구한 값이다.
성능/효과
- 1) 모사용액 내의 휴믹산 농도가 낮아짐에 따라 Rf가 감소하였으며, 이로 인해 J180과 VT값은 감소하여 휴믹산의 농도가 2 mg/L에서 가장 높게 나타났다. 탁도물질과 유기물질의 제거효율은 휴믹물질의 농도와는 무관하게 비슷한 처리효율을 나타내었다.
- 180분 운전 후의 막오염 저항(Rf,180)은 휴믹산의 농도가 2 mg/L인 조건에서 1.187 ×109 kg/m2s인 것에 비해, 10 mg/L에서 Rf,180값이 1.475 ×109 kg/m2s로 증가한 것을 확인할 수 있었다.
- 2) 휴믹산 농도 4 mg/L와 6 mg/L인 조건에서 정밀여과 단독공정(MF) 및 광촉매를 투입한 공정(MF+TiO2), UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)을 비교하여 보면, MF + TiO2 + UV 공정에서 막오염에 의한 저항(Rf) 값이 가장 낮게 유지되었으며, J180과 VT는 가장 높게 유지되었다. 또한, 탁도 및 UV254의 처리효율도 두 조건 모두 MF + TiO2 + UV 공정에서 가장 높은 처리 효율을 나타내었다.
- 2는 주기적인 질소 역세척 시 휴믹산 농도의 변화에 따른 Rf의 변화를 운전 시간에 따라 나타낸 것이다. Fig. 2에서 보는 바와 같이, 휴믹산 농도를 2 mg/L에서 10 mg/L로 증가시킬수록, 막오염의 저항 Rf가 증가하는 경향을 보였다. 특히, 휴믹산 농도를 2 mg/L에서 4 mg/L로 증가시켰을 때 Rf값의 차이가 크게 나타났다.
- MF만의 단독공정일 때 180분 운전 후막오염에 의한 저항(Rf,180) 값은 휴믹산 농도 4 mg/L와 6 mg/L에서 1.435 ×109 kg/m2s, 1.483 ×109 kg/m2 s으로가장 높은 값을 보였고, 광촉매의 투입과 UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 1.334 ×109 kg/m2s와 1.370×109 kg/m2s으로 가장 낮은 Rf값을 나타내었다.
- 또한, 공정이 단순화될수록 180분 운전 후 투과선속(J180) 및 총여과부피(VT)가 감소하는 것을 알 수 있다. PES 구흡착과 광산화의 영향에 의해 유기물질이 효과적으로 제거됨으로써, 막오염이 감소하고 투과선속이 높게 유지되어 최대의 총여과부피를 얻을 수 있었다.
- 흡착 분율은 MF + TiO2 공정의 처리율과 MF 공정의 처리율의 차이고, 광산화 분율은 MF + TiO2 + UV 공정의 처리율과 MF + TiO2 공정의 처리율의 차이다. Table 7에서 보는 바와 같이, 탁도의 제거에서는 막분리의 역할이 휴믹산 농도 4 mg/L, 6 mg/L에서 97.0%와 96.6%로 월등히 크다는 것을 알 수 있었고, 휴믹산의 농도가 4 mg/L의 정밀 여과 단독공정에서 탁도 및 유기물의 처리효율이 6 mg/L의 경우보다 높게 나타났지만, 탁도 물질의 흡착과 광산화의 비율은 휴믹산의 농도가 4 mg/L인 조건에서 비교적 높게 나타났다. 유기물의 제거에서는 흡착률이 6 mg/L 인 조건에서 비교적 높게 나타났지만 광산화의 영향은 휴믹산 농도 4 mg/L에서 더 크게 나타났다.
- 910 NTU 값을 나타내었다. 결과적으로 각 공정의 탁도 처리효율은 공정이 추가될수록 각각 97.1%, 97.5%, 99.0%로 증가하는 경향을 보였다. 휴믹산 농도가 6 mg/L인 조건에서 각 공정에서 원수의 평균 탁도는 30.
- 5와 6의 공정 조건 변화에 따라 J/J0 차이를 나타내었다. 두 조건에서 동일하게 혼성공정이 단순화될수록 J/J0값이 증가하는 경향을 보였다. Table 4에 두 조건에서 정밀여과 및 광촉매 흡착, 광산화의 영향을 알아보기 위해 여과인자를 정리하였다.
- 9%로 두 조건에서 동일하게 막분리 다음으로 상당한 역할을 하였다. 두 휴믹산 농도 조건에서 모두 유기물질의 처리는 광촉매에 의한 흡착보다 광산화의 영향이 더 크게 나타났다.
- 9%로 두 조건에서 동일하게 막분리 다음으로 상당한 역할을 하였다. 두 휴믹산 농도 조건에서 모두 유기물질의 처리는 광촉매에 의한 흡착보다 광산화의 영향이 더 크다는 것을 알 수 있었다.
- 따라서 탁질의 평균 처리효율은 98.7∼99.1%로 거의 일정한 처리효율을 보여주었다.
- 370×109 kg/m2s으로 가장 낮은 Rf값을 나타내었다. 또한, 공정이 단순화될수록 180분 운전 후 투과선속(J180) 및 총여과부피(VT)가 감소하는 것을 알 수 있다. PES 구흡착과 광산화의 영향에 의해 유기물질이 효과적으로 제거됨으로써, 막오염이 감소하고 투과선속이 높게 유지되어 최대의 총여과부피를 얻을 수 있었다.
- 는 가장 높게 유지되었다. 또한, 탁도 및 UV254의 처리효율도 두 조건 모두 MF + TiO2 + UV 공정에서 가장 높은 처리 효율을 나타내었다. 또한 탁도 제거에서 막분리의 역할이 97.
- 467 cm-1로 증가하였지만, 휴믹산의 평균 처리효율은 휴믹산 농도와 무관하게 거의 일정한 값을 나타내었다. 본 연구팀에서 UF 세라믹 막과 TiO2 광촉매 코팅 PP (polypropylene) 구를 사용한 혼성 수처리 공정에서 물 역세척 시 탁도와 유기물질의 처리효율은 휴믹산의 농도가 증가함에 따라 감소하는 경향이 나타났다[15]. 본 실험 결과와 다른 이유는 기존의 결과[15]에서는 한외여과막과 TiO2 광촉매 코팅 PP 구를 사용하여, 본 연구와는 다른 기작에 의하여 오염물질들이 처리된 것으로 추정되어, 추후 이에 대한 좀더 체계적이고 엄밀한 실험과 고찰이 필요하다.
- 044 cm-1로 점차적으로 증가하였다. 이에 따라 정밀여과막과 광촉매의 투입, UV를 조사한 공정(MF + TiO2 + UV)에서 82.4%의 높은 유기물질 처리효율을 나타내었고, 공정이 단순화될수록 처리효율이 감소하였다. Table 7에는 각 공정의 탁도 및 유기물의 처리효율로부터 막분리 및 광촉매의 흡착, 광산화가 처리효율에 차지하는 분율을 계산하여 나타내었다.
- 044 cm-1로 증가하였다. 처리수의 평균 UV254 흡광도도 휴믹산의 농도가 증가함에 따라 0.371 cm-1에서 0.467 cm-1로 증가하였지만, 휴믹산의 평균 처리효율은 휴믹산 농도와 무관하게 거의 일정한 값을 나타내었다. 본 연구팀에서 UF 세라믹 막과 TiO2 광촉매 코팅 PP (polypropylene) 구를 사용한 혼성 수처리 공정에서 물 역세척 시 탁도와 유기물질의 처리효율은 휴믹산의 농도가 증가함에 따라 감소하는 경향이 나타났다[15].
- 087 NTU 값을 나타내었다. 휴믹산 농도 6 mg/L에서도 각 공정의 탁도 처리효율은 공정이 추가될수록 각각 96.6%, 97.1%, 99.1%로 증가하는 경향을 보였다. 이러한 결과는 공정 추가로 PES 구에 의한 흡착과 광산화에 의해 탁도 유발물질이 더 효과적으로 제거되기 때문이다.
- 467 NTU로 휴믹산의 농도에 영향 없이 거의 일정하였다. 휴믹산의 농도가 2 mg/L에서 6 mg/L로 증가할 때 처리수의 탁도가 0.371, 0.319, 0.282 NTU로 감소하다가, 휴믹산 농도가 8 mg/L에서 10 mg/L로 증가할 때는 0.359, 0.467 NTU로 증가하는 경향을 보이고 있다. 그러나 처리수의 탁도는 0.
후속연구
- 본 연구팀에서 UF 세라믹 막과 TiO2 광촉매 코팅 PP (polypropylene) 구를 사용한 혼성 수처리 공정에서 물 역세척 시 탁도와 유기물질의 처리효율은 휴믹산의 농도가 증가함에 따라 감소하는 경향이 나타났다[15]. 본 실험 결과와 다른 이유는 기존의 결과[15]에서는 한외여과막과 TiO2 광촉매 코팅 PP 구를 사용하여, 본 연구와는 다른 기작에 의하여 오염물질들이 처리된 것으로 추정되어, 추후 이에 대한 좀더 체계적이고 엄밀한 실험과 고찰이 필요하다.
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