이 연구는 국내 휴폐금속광산 주변의 논토양과 식물(벼)의 비소 오염과 계절적 변화를 고찰하고, 토양과 식물의 유기적 관계규명을 위해 토양시료를 왕수, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ 및 0.05 M EDTA 등 다양한 추출제로 전처리하여 비소를 분석하였다. 화학분해 방법에 따른 함량 변화는 통계적으로 유의한 양의 상관관계를 보이며(p<0.01), 1 M $MgCl_2$ >0.01 M $CaCl_2$ >0.05 M EDTA 순으로 나타났다. 벼줄기의 생물학적 농축계수는 산화환경보다 환원환경에서 높았으며, 백미시료에서는 농축계수가 0.02로 낮게 나타났다. 농가의 1일 평균 쌀소비량인 315 g을 적용하여 세계보건기구의 미량원소 1일 섭취 최대허용량과 비교한 결과 농가에서는 65%의 높은 섭취량을 보여, 이들 쌀 소비에 의한 비소의 인체섭취도에 중요한 역할을 하고 있음을 확인하였다.
이 연구는 국내 휴폐금속광산 주변의 논토양과 식물(벼)의 비소 오염과 계절적 변화를 고찰하고, 토양과 식물의 유기적 관계규명을 위해 토양시료를 왕수, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ 및 0.05 M EDTA 등 다양한 추출제로 전처리하여 비소를 분석하였다. 화학분해 방법에 따른 함량 변화는 통계적으로 유의한 양의 상관관계를 보이며(p<0.01), 1 M $MgCl_2$ >0.01 M $CaCl_2$ >0.05 M EDTA 순으로 나타났다. 벼줄기의 생물학적 농축계수는 산화환경보다 환원환경에서 높았으며, 백미시료에서는 농축계수가 0.02로 낮게 나타났다. 농가의 1일 평균 쌀소비량인 315 g을 적용하여 세계보건기구의 미량원소 1일 섭취 최대허용량과 비교한 결과 농가에서는 65%의 높은 섭취량을 보여, 이들 쌀 소비에 의한 비소의 인체섭취도에 중요한 역할을 하고 있음을 확인하였다.
The objective of this study is to investigate the contents and seasonal variation of arsenic in soils and crop plant(rice) in paddy fields around the abandoned metal mines in Korea. The soils were extracted by various methods including aqua regia, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ ...
The objective of this study is to investigate the contents and seasonal variation of arsenic in soils and crop plant(rice) in paddy fields around the abandoned metal mines in Korea. The soils were extracted by various methods including aqua regia, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ and 0.05 M EDTA to evaluate the relationships between soils and crop plants(rice). According to correlation analysis, statistically significant correlation with the four methods(p<0.01) were found in soils extracted by various chemical solutions and arsenic contents in soils were decreased in the order of 1M $MgCl_2$ > 0.01M $CaCl_2$ > 0.05 M EDTA. Biological accumulation coefficients(BACs) of rice stalks were higher than those of rice grain, and the coefficients under reducing(August) environment were higher than those under oxidizing conditions(October). Assuming the rice consumption of 315 g/day by farm households in Korea, the amount of daily intake of arsenic were estimated to be 77.8 ${\mu}g/day$. The daily intake of arsenic from the rice estimates up to 65% of ADI(acceptable daily intake) that the FAO/WHO Joint Food Additive and Contaminants Committee has set to evaluate their safeties.
The objective of this study is to investigate the contents and seasonal variation of arsenic in soils and crop plant(rice) in paddy fields around the abandoned metal mines in Korea. The soils were extracted by various methods including aqua regia, 1 M $MgCl_2$, 0.01 M $CaCl_2$ and 0.05 M EDTA to evaluate the relationships between soils and crop plants(rice). According to correlation analysis, statistically significant correlation with the four methods(p<0.01) were found in soils extracted by various chemical solutions and arsenic contents in soils were decreased in the order of 1M $MgCl_2$ > 0.01M $CaCl_2$ > 0.05 M EDTA. Biological accumulation coefficients(BACs) of rice stalks were higher than those of rice grain, and the coefficients under reducing(August) environment were higher than those under oxidizing conditions(October). Assuming the rice consumption of 315 g/day by farm households in Korea, the amount of daily intake of arsenic were estimated to be 77.8 ${\mu}g/day$. The daily intake of arsenic from the rice estimates up to 65% of ADI(acceptable daily intake) that the FAO/WHO Joint Food Additive and Contaminants Committee has set to evaluate their safeties.
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문제 정의
그러므로 이 연구에서는 폐금속광산 주변 농경지 토양과 식물에 축적된 비소 함량을 계절별 특성에 따라 비교, 분석하기 위하여 토양과 식물을 건기(6월), 우기(8월) 및 추수시기(10월)에 맞추어 총 3회 채취하여 오염상태를 확인하였으며, 단일 용출제인 1 M MgCl2(Tessier et al., 1979), 0.01 M CaCl2(Van Ranst et al., 1999) 및 유기용제인 EDTA(Quevauviller et al., 1997) 등으로 토양을 추출하여, 토양과 식물간의 상관관계를 효과적으로 규명하고자 하였다.
식품 중 유독성 오염물질에서 유래되는 건강피해를 예측하기 위해 해당성분의 실제적인 식이섭취량이 독성학적으로 설정된 PTWI(provisional tolerable weekly intake; 주간섭취 잠정허용량)나(FAO, 1994), ADI(acceptable daily intake for man; 인체허용 1일 섭취량)을 이용하여 독성기준치에 대한 노출량 비율인 위해지수를 계산할 필요가 있다. 따라서 이 연구에서는 각 광산별 백미 시료 분석 결과를 기준으로 쌀 소비에 의한 비소의 섭취도를 다음과 같이 계산하였다.
제안 방법
4개의 광산(각 30개 시료)에 대한 총 120개 시료를 왕수분해법과 1 M MgCl2, 0.01 M CaCl2 및 0.05M EDTA등을 활용한 화학분해에 따른 As의 원소함량 변화를 Fig. 2에 정리하였다. 1 M MgCl2의 경우 상관계수가 0.
식물(벼) 시료의 경우 토양시료 채취 위치와 동일한 지점에서 채취하였으며, 모종삽을 이용하여 뿌리까지 채취 한 후 바로 흐르는 물에 세척을 하였다. 계절적 특성을 비교하기 위해 토양과 동일하게 6월, 8월 및 10월 등 총 3회 채취하였으며, 벼(백미)시료는 10월에 1회 채취하였다.
, 1997). 용출된 모든 시료는 비화수소발생장치가 장착된 원자흡광분광광도계로 비소를 분석하였다.
이 연구에서는 토양에 존재하는 비소의 존재형태 비교를 위해 다양한 추출 방법이 적용하였다. 우선 1M MgCl2(Tessier et al.
흐르는 물에 1차 세척한 식물시료는 이온순수로 3회 이상 세척한 후 상온에서 7일 이상 자연건조 시킨 후, 식물용 믹서기를 이용하여 미분쇄하였다. 천칭으로 시료 1.0 g을 정량적으로 잰 후, 유리관에 콘덴서를 부착하고 휘발성 질산 10 mL를 넣고 완전 건조 될 때까지 Heating Block에서 가열한 후 왕수로 다시 한번 전처리한 후 증류수를 채워 최종 부피 20 mL로 정량한 시료를 원자흡광분광광도계로 분석하였다. 분석에서 자료의 정확도와 정밀도를 확인하기 위하여 독일의 BAM-U110(토양)와 중국 NCS(National Analysis Center for Iron and Steel)의 국제표준시료(ZC73008, 백미)를 사용하였으며, 분석결과를 Table 1에 요약하였다.
대상 데이터
0 g을 정량적으로 잰 후, 유리관에 콘덴서를 부착하고 휘발성 질산 10 mL를 넣고 완전 건조 될 때까지 Heating Block에서 가열한 후 왕수로 다시 한번 전처리한 후 증류수를 채워 최종 부피 20 mL로 정량한 시료를 원자흡광분광광도계로 분석하였다. 분석에서 자료의 정확도와 정밀도를 확인하기 위하여 독일의 BAM-U110(토양)와 중국 NCS(National Analysis Center for Iron and Steel)의 국제표준시료(ZC73008, 백미)를 사용하였으며, 분석결과를 Table 1에 요약하였다. 표에서 보는 바와 같이 정확도 95% 이상으로 유의한 수준(표 1에 제시함)으로 분석되었다.
연구대상 지역은 국내 휴·폐광산에서 광종별로 AuAg 광산 2개소, Cu-W 광산 1개소 및 Pb-Zn 광산 1개소 등 총 4개소를 선정하였다(Fig. 1).
1). 토양시료의 경우 광산 주오염원(갱구, 폐석 및 광물찌꺼기적치장 등)을 기점으로 하부 2 km 이내에서 벼가 재배되는 경작지의 표토(0~15 cm)를 대상으로 토양오염공정시험기준에 따라 광산마다 10개 지점을 선정하였으며, 계절적 변화를 조사하기 위해 동일지점에서 6월(1차), 8월(2차) 및 10월(3차) 등 총 3회 채취하였다.
이론/모형
이 연구에서는 토양에 존재하는 비소의 존재형태 비교를 위해 다양한 추출 방법이 적용하였다. 우선 1M MgCl2(Tessier et al., 1979)의 경우 기존 연구결과 연속추출 fraction 1(exchangeable)과 fraction 2(bound to carbonates)에 해당되는 농도가 생물학적 이용성이 높은 것으로 보고되었기 때문에(Li et al., 2007; Hong et al., 2009) 이를 적용하였다. 즉, 시약 95.
, 1997). 이 연구에서 농경지 토양시료와 동일지점에서 채취한 벼줄기와 백미 내 비소 함량의 상관관계를 규명하기 위해 왕수분해법, 1 M MgCl2, 0.01 M CaCl2 및 0.05 M EDTA를 활용하였으며, 상관계수를 Table 7에 정리하였다. 왕수로 분해한 농경지 토양과 벼줄기 함량 사이에 통계적으로 유의한 상관관계가 미약하지만, 토양 내 함량이 증가할수록 벼줄기의 함량이 증가하는 경향을 보인다.
토양시료의 경우 -100 mesh로 체질한 건조시료 3.0 g을 정량적으로 잰 후, 시험관에 넣어 질산(7.0 mL)과 염산(21 mL)을 넣고 Heating Block에서 70℃를 유지하면서 약 1시간 동안 용출한 용액(Ure, 1995)을국제기준 ISO/DIS 20280의 방법으로 예비환원을 한 후 비화수소발생장치(hydride generation)를 이용하여 비화시킨 후 원자흡광분광광도계(Varian AA240, 호주)를 활용하여 분석하였다. 흐르는 물에 1차 세척한 식물시료는 이온순수로 3회 이상 세척한 후 상온에서 7일 이상 자연건조 시킨 후, 식물용 믹서기를 이용하여 미분쇄하였다.
성능/효과
왕수로 분해한 농경지 토양과 벼줄기 함량 사이에 통계적으로 유의한 상관관계가 미약하지만, 토양 내 함량이 증가할수록 벼줄기의 함량이 증가하는 경향을 보인다. 0.01 M CaCl2 및 0.05 M EDTA를 이용한 용출법으로 분석한 토양 내 비소 함량과 벼줄기의 비소 함량 사이에서도 유의한 상관관계가 나타나지 않았다. 이런 결과가 나타나는 이유는 상대적으로 낮은 함량에서는 토양 함량의 증가에 따라 벼줄기에서도 증가하는 경향을 보이는 반면, 고농도의 비소를 함유한 토양의 경우 생명체의 유지기능으로 말미암아 벼줄기의 함량이 일정한 수준으로 유지되거나 감소되기 때문이다.
02로 거의 흡수가 이루어지지 않았다. 1일 인체섭취도를 농가, 비농가 및 전국으로 구한 결과, 세계보건기구(WHO) 허용량의 각각 64.8%, 38.5% 그리고 40.1%로 전반적으로 높은 섭취량을 보이고 있어 쌀의 소비가 비소의 인체섭취도에 중요한 역할을 하고 있음을 확인하였다.
위의 (2)식을 이용하여 농가, 비농가 및 전체에 대한 1일 인체섭취도를 Table 8에 정리하였다. 계산한 결과 농가, 비농가 및 전체의 비소 섭취도(g/day)는 각각 77.8, 46.2 그리고 48.2로 나타났다. 세계보건기구(WHO)에서는 60 kg 성인을 기준으로 1일 비소섭취량을 120 µg 이하로 규정하고 있다(WHO, 2011).
계절에 따른 토양 중 비소의 평균함량을 비교하기 위하여 t-test를 수행한 결과, 계절별 평균 함량이 통계적으로 유의한 차이를 보였다(p<0.05).
계절적인 변화의 경우 토양과 벼줄기 모두 평균함량은 큰 차이를 보이지않지만 t-test 결과 모두 통계적으로 유의한 차이를 나타내 계절적인 변화가 있는 것으로 확인되었다(p<0.05).
세계보건기구(WHO)에서는 60 kg 성인을 기준으로 1일 비소섭취량을 120 µg 이하로 규정하고 있다(WHO, 2011). 세계보건기구와 비교한 결과 농가의 경우 WHO 허용량의 64.8%의 섭취량을 보였으며, 비농가는 38.5%로 나타났다. 전체 섭취량을 비교한 결과 40.
, 2008)의 함량을 보여 연구지역보다 약 2배 정도 높은 농도를 보였다. 연구지역의 백미의 평균함량은 0.25 mg/kg으로 인도와 비슷한 함량을 보이고 있으며, 중국보다는 낮은 함량을 나타내었다. 또한 Jung(2003)의 자연배경값 보다는 2배 높은 함량으로 조사되었으며, 대부분 국가들의 백미 자연함유량은 0.
왕수분해법과 다양한 용출제를 활용한 화학분해에 따른 비소 함량변화를 보면 모든 용출제에서 통계적으로 유의한 양의 상관관계를 보이고 있다(p<0.01).
특히 쌀은 음용수 다음으로 비소 노출의 주요한 원인 중의 하나로 조사되었으며(Mondal and Polya, 2008; Stone, 2008), 국외의 연구결과에서 보는 바와 같이 쌀은 비소 섭취의 중요한 경로 중의 하나이다. 이 연구에서 오염된 토양에서 재배된 쌀의 비소의 함량이 높게 나타났으며, 특히 쌀은 우리나라의 주식이기 때문에 비소 노출의 주요한 요인으로 판단된다. 한편, 지난 10년간의 쌀 생산량을 조사한 결과 2001년 551만 톤에서 2011년 422만 톤으로 130만 톤이 감소되었으며, 이는 서구적인 식사형태에 의해 상대적으로 감소한 것으로 판단되며, 특히 2003년에 큰 폭으로 감소하였는데, 태풍 매미의 영향 때문인 것으로 판단된다(Fig.
5%로 나타났다. 전체 섭취량을 비교한 결과 40.1%로 나타나 전반적으로 높은 섭취량을 보이고 있으며, 특히 농가에서는 60%이상의 섭취량을 보이고 있어 쌀의 소비가 비소의 인체섭취도에 중요한 역할을 하고 있음을 확인하였으며, 이는 국외의 결과와도 일치한다. 또한 국내 백미의 자연함유량(Jung, 2003)과 비교한 결과 모두 다 높게 나타났으며, 이는 광산에 의해 발생된 오염물질이 주변 농경지에 영향을 주고 있음을 확인하였다.
한편, 지난 10년간의 쌀 생산량을 조사한 결과 2001년 551만 톤에서 2011년 422만 톤으로 130만 톤이 감소되었으며, 이는 서구적인 식사형태에 의해 상대적으로 감소한 것으로 판단되며, 특히 2003년에 큰 폭으로 감소하였는데, 태풍 매미의 영향 때문인 것으로 판단된다(Fig. 4).
백미시료에서도 토양 내 함량과 상관관계가 없는 것으로 나타났으며, 이는 토양 농도보다는 식물의 부위와 종류에 따른 흡수도 차이 때문인 것으로 판단된다. 흡수계수를 확인 한 결과, 벼줄기에서는 환원환경인 8월에 0.33으로 가장 높은 흡수비를 나타내었으며, 백미 시료는 0.02로 거의 흡수가 이루어지지 않았다. 1일 인체섭취도를 농가, 비농가 및 전국으로 구한 결과, 세계보건기구(WHO) 허용량의 각각 64.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
비소는 어떤 방식으로 환경에 배출되는가?
비소는 지구 지각의 20번째로 풍부하며, 토양, 수질 및 대기에 매우 흔한 원소중 하나이다(Tamaki and Frankenberger, 1992). 비소는 암석과 광물의 분해와 침전을 통하여 토양과 물에 분산되며(Luong et al., 2007), 또한 제련과 광산활동, 농업활동, 목재방부재 소비 및 식품 첨가물로부터 증가된다(Aldrich et al., 2007).
토양과 식물의 상관성 연구에서 단일 용출법의 활용은?
토양과 식물의 상관성 연구를 위해 주요 선진국에서는 단일 용출법을 통해 중금속 오염토양으로부터 식물로의 중금속 전이 가능성 평가에 활용하고 있다(Van Ranst et al., 1999; Boisson et al.
벼 줄기의 계절에 따른 토양 중 비소의 평균함량을 비교한 결과 8월과 10월의 값이 비슷한 이유는?
05). 이러한 결과는 기존에 조사된 바와 같이 환원환경에서는 대부분 중금속이 안정된 황화물과 결합된 형태로 존재하고 있어 식물이 유용하게 흡수하기 어려워 상대적으로 낮은 원소함량을 보이지만, 산화환경으로 변화되면서 황화물에서 분리된 토양중의 중금속을 식물이 쉽게 흡수하지만(Jung and Chon, 1998), 비소의 경우 환원환경인 8월과 산화환경인 10월에 채취한 벼줄기의 함량이 비슷한 값을 보이는 것은 환원상태의 토양에서 생물학적 이용성이 높기 때문으로 판단된다(Marin et al., 1993).
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