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문제 정의
- 이에 본 연구는 저농도로 존재하는 퍼클로레이트와 질산염의 직접적인 처리방법으로서 무산소/호기생물막반응조와 MF막을 이용한 연속처리공정을 운전하여 첫 번째 단계에서는 무산소생물막반응조를 통해 퍼클로레이트와 질산염의 동시제거를 이루며 두 번째 단계에서는 호기생물막반응조를 통해 전단계의 처리수에 포함된 잔류탄소원을 제거하고 마지막 단계로 MF막을 이용하여 안정적인 수질(탁도)을 얻을 수 있는 지에 대한 적용 가능성을 알아보고자 수행되었다.
제안 방법
- 본 연구에 이용된 생물막반응조들은 모두 상향흐름으로 운전되었다. 무산소생물막반응조는 컬럼내부를 완전혼합상태에 가깝게 만들기 위해 내부반송을 적용하였다. 내부반송비는 반송유량 : 유입수유량이 20 : 1의 비로 운전하였다.
- 1 mg/L의 아세테이트가 영양소들과 함께 주입되었다. 연속 후속공정인 2단계 호기생물막반응조에서는 1단계의 처리수에 포함된 잔류탄소원의 제거가 이루어지는지 조사되었다.
- 저농도로 존재하는 퍼클로레이트와 질산염의 직접적인 처리방법으로서 무산소/호기생물막반응조/MF막을 연속 운전하여 다음과 같은 결론을 얻었다.
- 퍼클로레이트의 경우 IC 분석기기 검출한계는 5 µg/L였다. 처리수의 탁도는 탁도계(Hach, 2100N Turbidimeter)를 이용하여 측정하였다.
- 9, 공극률 88%인 원기둥 형태의 부유성 폴리프로필렌 재질의 담체로 충진되었다(Table 1). 첫 번째 무산소생물막반응조의 상판플렌지는 고무오링을 부착한 뒤 볼트와 너트를 이용하여 외부 산소유입을 최대한 차단하여 반응조 내부를 무산소 상태로 유지하였다. 두 번째 호기생물막반응조는 반응조 하단부에 원형의 산기기를 부착하여 산소를 공급하였으며 상단부는 대기에 노출되게 제작되었다.
- 퍼클로레이트로 오염된 지하수의 경우 퍼클로레이트 오염정도가 주로 1,000 µg/L 이하의 미량으로 존재하는 것으로 보고되므로1) 본 실험에서 합성유입수의 퍼클로레이트 농도를 496과 105 µg/L로 설정하였다.
대상 데이터
- 1 µm)이 이용되었다. 생물막반응조의 규격은 높이 40 cm, 내부직경 8 cm, 내부용량 2 L이며 재질은 투명 원통형 아크릴로 제작하였다. 생물막반응조의 내부는 생물막의 부착성장을 위해 직경 1.
- 연구에 이용된 퍼클로레이트 환원미생물은 도시하수처리장의 활성슬러지를 채취하여 연속회분식반응조(SBR)에서 약 2개월간 퍼클로레이트만을 전자수용체로 사용하여 순응시킨 후 무산소생물막반응조에 접종되었다. 접종된 부유성 퍼클로레이트 환원미생물은 별도의 먹이를 주지 않은 채 약 48시간 동안 반응조에 순환시켜 미생물과 담체와의 부착을 용이하게 하였다.
- 2 : 1)를 적용하여 탄소원으로 179 mg/L CH3COO-가 영양소들과 함께 주입되었다. 유입저장탱크에서 미생물의 성장을 막기 위해 탄소원과 다른 영양소들을 분리한 2개의 유입저장탱크를 이용하였다. 그리고 유입수는 펌프(Cole -Parmer, Masterflex L/S)에 의해 생물막반응조로 정량 주입되었다.
- 음이온물질(ClO4-, NO3-, CH3COO-)은 이온크로마토그래피(Dionex, ICS 1100)를 이용하여 분석하였다. IC 분석에 앞서 합성유입수와 2개의 연속 생물막반응조와 MF막에서 배출되는 모든 액체 시료는 GF/C 여지로 여과하였다.
- 질산염(NO3-)과 아세테이트(CH3COO-)는 AS9-HC 분석컬럼, 9 mM Na2CO3 eluent, 25 µL샘플루프를 이용하였다.
- 최종적 처리단계로 가압형 중공사막(MF, pore 크기: 0.1 µm)이 이용되었다.
- 퍼클로레이트(ClO4-)는 AS16 분석컬럼, 50 mM NaOH eluent, 1,000µL 샘플루프를 이용하였다.
- 퍼클로레이트와 질산염의 동시제거 실험을 위해 102 µg/L ClO4-와 61.8 mg/L NO3- (14 mg/L NO3-N)가 이용되었다.
성능/효과
- 1) 충분한 탄소원(44.3과 45.1 mg/L CH3COO-)과 함께 유입된 496과 105 µg/L의 ClO4-는 무산소/호기생물막반응조에 의해 최종처리수의 퍼클로레이트(ClO4-)는 7 µg/L와 분석기기 감도(5 µg/L) 이하로 각각 나타났다.
- 생물막반응조를 이용한 다른 연구자들의 연구결과에서도 퍼클로레이트와 질산염의 동시제거가 가능한 것으로 보고되었다.16,17) 퍼클로레이트와 질산염 환원미생물의 성장을 위해 과잉 주입된 179 mg/L CH3COO-는 첫 처리단계인 무산소생물반응조의 처리수에서 117.2 mg/L CH3COO-로 나타났고 후속처리인 호기생물막반응조의 처리수에서 11.4 mg/L CH3COO-로 나타나 호기생물막반응조는 평균 90.3%의 아세테이트 제거율을 보였다(Table 3). 하지만 실험이 진행되어 15일 지난 이후부터 아세테이트의 제거율이 감소되는 경향을 보였다(Fig.
- 2) 102 µg/L ClO4-와 61.8 mg/L NO3- (14 mg/L NO3-N)가 동시에 유입되는 무산소/호기생물막반응조와 MF막 연속 처리공정을 운전한 결과 최종처리수에서 퍼클로레이트는 완전히 제거되었으며 질산염은 4.4 mg/L NO3- (1 mg/L NO3-N)으로 92.9%의 제거율을 보였다.
- 2,3) 미국의경우 연방규제농도는 정해져 있지 않으나, 켈리포니아를 포함한 8개주에서 약 6 µg/L의 자체 규제농도를 설정하고 있다.
- 3) 무산소/호기생물막반응조와 MF막을 이용한 연속 처리공정에 의해 퍼클로레이트와 질산염의 동시제거가 가능하였으며 최종처리수에서 0.2 NTU의 낮은 탁도를 유지할 수 있었다. 연속처리공정의 호기생물막반응조에서 성장을 위해 과잉주입된 아세테이트(탄소원)의 잔류아세테이트가 90% 이상 제거되었다.
- 4) 결과적으로, 지하수에 포함된 저농도의 퍼클로레이트와 질산염 오염의 직접적인 처리방법으로서 무산소/호기생물막반응조와 MF막의 연속처리공정의 적용 가능성을 확인할 수 있었다. 본 연구를 통해 얻어진 정보는 지하수에 미량으로 포함된 다른 생물분해 가능한 오염물질들의 처리공정 설계에도 활용될 수 있을 것이다.
- 4) 국내의 경우, 2005년 낙동강 수계에서 저농도의 퍼클로레이트가 검출되어 사회적 주목을 받았으며 이로 인해 경상북도와 대구광역시는 6 µg/L의 가이드라인을 설정하고 있다.5) 퍼클로레이트는 물에 대한 용해성이 매우 높고 다른물질과의 반응성이 매우 낮은 특성으로 인해 기존의 일반적인 정수처리공정으로 제거하기가 어렵다.2) 그래서 막분리, 이온교환법, 생물학적 처리와 같은 고도처리공정에 대한 연구가 진행되어 오고 있다.
- 이러한 문제를 해결하기 위해서는 장기적인 생물막반응조 운전을 통해 퍼클로레이트와 질산염의 생물학적 환원에 필요한 최적의 탄소주입량에 대한 연구가 필요한 것으로 판단된다. Table 3과 Fig. 6에서 보듯이 3.0 NTU의 유입수 탁도가 무산소생물막반응조의 처리수에서 1.5 NTU, 호기성생물막반응조의 처리수에서 0.3 NTU, 최종처리수에서 0.2 NTU로 감소하여 나타났다. 이는 지하수나 지표수에 포함된 퍼클로레이트와 같은 저농도 오염원을 대상으로 한 직접적인 처리공법으로 생물막반응조를 적용할 경우 미생물의 탈리에 의한 탁도유발은 크게 우려할 사항이 아닌 것으로 추정되며, 부착미생물의 탈리가 발생하더라도 최종 처리단계인 MF막에 의해 안정적인 탁도를 유지할 수 있음을 나타낸다.
- Table 3에서 보듯이 102 µg/L 유입 ClO4-는 첫 처리단계인 무산소생물반응조에서 모두 제거되었으며 함께 유입된 61.8mg/L NO3- (14 mg/L NO3-N)는 최종처리수에서 4.4 mg/L NO3- (1 mg/L NO3-N)로 92.9%의 제거율을 보여 수질기준(10mg/L NO3-N)을 충분히 만족하는 것으로 나타났다.
- 105 µg/L ClO4-의 매우 낮은 유입 퍼클로레이트 농도 조건에서 수행된 실험에서 1단계 무산소생물막반응조의 처리수에서 퍼클로레이트는 분석기기 검출농도 이하로 완전히 제거되었다. 그리고, 퍼클로레이트 환원미생물의 성장을 위해 탄소원으로 과잉주입된 45.1 mg/L CH3COO-는 1단계 무산소생물막반응조의 처리수에서 2.0 mg/L, 2단계 호기생물막반응조의 최종처리수에서 1.0 mg/L로 나타났다. 아세테이트를 이용한 퍼클로레이트의 생분해는 세포수율을 무시하고 화학양론식에 의해 계산하면 0.
- 6%가 제거되어 7 µg/L ClO4-로 배출되었으며 연속 후속공정인 호기생물막반응조의 최종 처리수에서는 분석기기 검출농도(5 µg/L ClO4-) 이하로 완전히 제거되었다. 무산소생물막반응조내 퍼클로레이트 환원미생물의 성장을 위해 과잉 주입된 44.3 mg/L CH3COO-(탄소원)는 1단계 무산소생물막반응조의 처리수에서 6.8 mg/L였고 후속 2단계 호기생물막반응조를 거친 최종 처리수에서 1.4 mg/L로 검출되었다. 105 µg/L ClO4-의 매우 낮은 유입 퍼클로레이트 농도 조건에서 수행된 실험에서 1단계 무산소생물막반응조의 처리수에서 퍼클로레이트는 분석기기 검출농도 이하로 완전히 제거되었다.
- 0 mg/L로 나타났다. 아세테이트를 이용한 퍼클로레이트의 생분해는 세포수율을 무시하고 화학양론식에 의해 계산하면 0.6 g-CH3COO-/g-ClO4- 이지만 본 연구에서 소비된 아세테이트양은 이를 훨씬 초과하는 것으로 나타났다. 이는 유입수의 용존산소가 무산소생물막반응조로 유입되었으며 20 : 1의 내부반송과 유입펌프를 통해 외부의 산소가 생물막반응조 내부로 유입되었을 가능성이 있는 것으로 판단된다.
- 는 무산소/호기생물막반응조에 의해 최종처리수의 퍼클로레이트(ClO4-)는 7 µg/L와 분석기기 감도(5 µg/L) 이하로 각각 나타났다. 아울러 무산소생물반응조의 처리수에 포함된 아세테이트(CH3COO-)의 평균농도는 6.8과 2.0 mg/L였으며 2단계의 호기생물막반응조를 통과한 최종처리수의 아세테이트 평균 농도는 1.4와 1.0 mg/L로 나타났다.
- 2 mg/L였다. 유입수의 탁도는 3.0 NTU였고 무산소생물막처리수에서 1.5 NTU, 호기생물막처리수에서 0.3 NTU, 그리고 MF막을 통과한 최종처리수에서 0.2 NTU였다.
후속연구
- 이는 지하수나 지표수에 포함된 퍼클로레이트와 같은 저농도 오염원을 대상으로 한 직접적인 처리공법으로 생물막반응조를 적용할 경우 미생물의 탈리에 의한 탁도유발은 크게 우려할 사항이 아닌 것으로 추정되며, 부착미생물의 탈리가 발생하더라도 최종 처리단계인 MF막에 의해 안정적인 탁도를 유지할 수 있음을 나타낸다. 그리고, 최종처리수내 병원성 미생물에 대한 우려는 최종처리단계에 소독공정을 추가 도입한다면 충분히 안정적인 제어가 가능할 것이다.
- 4) 결과적으로, 지하수에 포함된 저농도의 퍼클로레이트와 질산염 오염의 직접적인 처리방법으로서 무산소/호기생물막반응조와 MF막의 연속처리공정의 적용 가능성을 확인할 수 있었다. 본 연구를 통해 얻어진 정보는 지하수에 미량으로 포함된 다른 생물분해 가능한 오염물질들의 처리공정 설계에도 활용될 수 있을 것이다.
- 호기생물막반응조내 처리수에서 비교적 높은 농도의 아세테이트가 잔류하게 된 것은 호기성생물막반응조에 유입되는 무산소생물반응조내 처리수의 잔류 아세테이트 농도에 비해 호기생물막반응조내 호기성미생물이 성장할 수 있는 영양소들이 부족하였기 때문으로 추정된다. 이러한 문제를 해결하기 위해서는 장기적인 생물막반응조 운전을 통해 퍼클로레이트와 질산염의 생물학적 환원에 필요한 최적의 탄소주입량에 대한 연구가 필요한 것으로 판단된다. Table 3과 Fig.
- 종속미생물(heterotrophic bacteria)을 이용한 퍼클로레이트와 질산염의 생물학적 처리의 경우는 지하수나 지표수에 포함된 생물분해 가능한 유기물의 농도가 낮기 때문에 충분한 외부탄소원의 주입이 불가피하며 경제성을 위해 외부탄소원의 최적화에 대한 연구가 필요하다. 그리고 최종처리수에 포함된 잔류탄소원은 하천의 오염물질로 작용할 것이므로 방류전 최종처리수에 포함된 탄소원 제거가 요구된다.
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