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문제 정의
- Di-OBA는 주로 내첨용으로, Tetra-OBA는 내첨 및 표면처리용으로, Hexa-OBA는 표면처리용으로 주로 사용된다. 본 연구는 형광증백제의 종류 및 도포량이 종이의 광학적, 물리적 열화 특성에 미치는 영향을 평가하기 위한 연구로서 도포량을 용이하게 조절하기 위해 침적처리 방법으로 각각의 형광증백제를 처리하였다. 200×200 mm의 정성용 여과지를 일정 농도의 형광증백제 용액이 담긴 트레이에 넣고 약 30초 정도 침적 처리 후, 여과지 시료를 흡습지 사이에 넣고 롤(17 kg)을 이용하여 압착하여 과잉의 처리제를 제거하였다.
제안 방법
- 본 연구에서는 형광증백제가 종이의 열화특성에 미치는 영향을 평가하기 위해 각 타입별 형광증백제를 농도를 달리하여 여과지에 침적처리한 후 습식인공열화를 실시하였으며, 광학적 특성 및 물리적 특성 등을 분석하여 형광증백제 종류 및 처리농도에 따른 열화특성을 비교 분석하였다.
- 형광증백제 종류 및 처리농도가 종이의 강도적 열화 특성에 미치는 영향을 평가하기 위해 내절도, 인장지수 등을 측정하였으며, 그 분석 결과는 다음과 같다.
- 형광증백제 종류 및 처리농도가 종이의 광학적 열화 특성에 미치는 영향을 평가하기 위해 백감도, 백색도, 색도 등을 측정하였으며, 그 분석 결과는 다음과 같다.
- 형광증백제의 종류 및 농도에 따른 종이의 열화특성 변화를 비교분석하기 위해 열화 전후 종이 시료들의 광학적, 강도적 특성 등을 측정하였으며, 물성 분석에 앞서 각 시료들을 ISO 187에 의거하여 상대습도 50±2%, 온도 23±1℃로 조절된 항온항습실에서 24시간 이상 조습처리시켰다.
- 형광증백제의 종류 및 농도에 따른 종이의 열화특성 분석을 위해 ISO 5630-3(1996)에 의거하여 80℃, 65% RH의 조건에서 습식 인공열화를 3일, 6일, 12일 동안 실시하였다.
대상 데이터
- 의 정성용 여과지(200×200 mm)를 원지 시료로 사용하였다. 또한 술폰 산기를 가지는 diaminostilbene 유도체계의 형광증백제를 H사에서 분양받아 사용하였는데, 술폰산기 개수에 따라 Di-OBA(di-type optical brightening agent), Tetra-OBA(tetra-type optical brightening agent), Hexa-OBA(hexa-type optical brightening agent) 에멀젼을 사용하였다.
- 본 연구에서는 평량 84 g/m2의 정성용 여과지(200×200 mm)를 원지 시료로 사용하였다.
이론/모형
- 강도적 특성으로 ISO 1924-2에 의거하여 인장강도(L&W Tensile tester, Sweden), ISO 5626에 의거하여 내절강도(Tinius Olsen MIT folding endurance tester, USA)를 측정하였다.
- 광학적 특성으로 ISO 11475 및 ISO 11476에 의거하여 백감도, ISO 2470에 의거하여 백색도, ISO 5631에 의거하여 색도를 측정하였다(Pulsed xenon lamp, D65–filtered, L&W Elrepho, Sweden).
성능/효과
- 현재 주로 사용되고 있는 제지용 형광증백제는 술폰산기를 가지는 diaminostilbene 유도체가 주로 사용되는데 술폰산기의 개수에 따라 Di-OBA(di-type optical brightening agent), Tetra-OBA(tetra-type optical brightening agent), Hexa-OBA(hexa-type optical brightening agent)로 분류되며 이들 중 Tetra-OBA가 가장 널리 사용된다.2,3) Di-OBA는 펄프에 대한 친화력이 우수하며 주로 내첨용으로 사용 되고, Tetra-OBA는 내첨 및 표면처리 겸용으로 사용이 가능하며, Hexa-OBA는 물에 대한 용해성이 높아 직접성이 필요치 않은 표면처리용으로 사용된다.2)
- 열화에 따른 a * 값의 전환은 거의 모든 시판지에서도 관찰되고, 전환점이 나타나는 시점은 종이의 종류에 따라 다르다고 이전 연구에서 보고되었다.6) 열화에 따른 a * 값 변화의 폭은 Di-OBA와 Tetra-OBA를 처리한 종이에서 미처리 시료에 비해 높게 나타났고, Hexa-OBA를 처리한 경우는 미처리 시료보다 낮게 나타났다. Di-OBA와 Tetra-OBA를 처리한 종이의 경우에 처리농도가 증가할수록 증가폭이 높았으나, HexaOBA를 처리한 경우에는 반대로 나타났다.
- 습식 인공열화 후 인장지수는 열화 전 초기값 (100%)에 대한 감소율로 나타내었다. Di-OBA 2%를 처리한 경우의 종이 시료를 제외하고 모두 미처리 시료보다 높은 인장지수 감소율을 나타내 형광증백제가 종이의 강도적 열화를 가속화시키는 것으로 판단된다. 특히 Tetra-OBA을 처리한 종이 시료의 열화율이 가장 높았으며, 다음으로 Hexa-OBA, Di-OBA 순으로 열화 되는 것으로 나타났다.
- 습식 인공열화 후 내절도는 열화 전 초기값(100%) 에 대한 감소율로 나타내었다. Di-OBA를 처리한 경우 종이의 내절도 감소율은 처리농도가 증가할수록 높게 나타났다. 그러나 미처리 시료에 비해 모두 감소율이 낮게 나타나 인공열화 시 Di-OBA가 종이의 내절도 감소에 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다.
- 6) 열화에 따른 a * 값 변화의 폭은 Di-OBA와 Tetra-OBA를 처리한 종이에서 미처리 시료에 비해 높게 나타났고, Hexa-OBA를 처리한 경우는 미처리 시료보다 낮게 나타났다. Di-OBA와 Tetra-OBA를 처리한 종이의 경우에 처리농도가 증가할수록 증가폭이 높았으나, HexaOBA를 처리한 경우에는 반대로 나타났다. 이와 같은 결과들로 볼 때, Hexa-OBA를 제외한 Di-OBA 및 Tetra-OBA는 인공열화 시 종이의 a * 값 변화를 가속화 시키는 것으로 보인다.
- 이는 테트라타입 형광증백제를 사용하였을 시 다른 두 종류보다 백감도 변화가 컸다는 Kim 등5)의 결과와도 일치한다. Di-OBA와 Tetra-OBA의 경우에 함침처리 시 형광증백제 농도가 높을수록 (즉, dry pick-up이 증가할수록) 백감도 감소율은 더 크게나타났으나, Hexa-OBA의 경우에 형광증백제 농도에 따른 뚜렷한 차이는 관찰되지 않았다.
- Fig. 5에서 보는 바와 같이 습식 인공열화 후 형광증 백제 종류 및 처리농도에 따른 색차를 살펴보면, TetraOBA, Hexa-OBA, 미처리, Di-OBA 순으로 Tetra-OBA 에 의한 종이의 광학적 열화율이 가장 높은 것으로 나타났다. 또한 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Hexa-OBA를 처리한 종이 시료를 제외하고 모두 처리 농도가 높을수록 색차가 높은 것으로 나타났다.
- Tetra-OBA 의 경우에는 1% 처리 시에는 미처리 시료보다 내절도 감소율이 낮았으나 2% 처리 시에는 미처리 시료보다 감소율이 높게 나타나 2% 처리 시 종이의 강도적 열화가 가속화되는 것으로 판단된다. Hexa-OBA 처리한 종이의 내절도 감소율은 광학적 특성과 마찬가지로 1% 처리 시에는 미처리 시료보다 높은 감소율을 나타냈으며 2% 처리 시에는 낮은 감소율을 나타냈다. 이러한 결과로 볼 때 Tetra-OBA 2% 및 Hexa-OBA 1% 처리시 인공열화에 의한 종이의 내절도 감소율이 가속화되는 것으로 나타났다.
- 3-5에 나타내었다. L * 값의 경우 Di-OBA 및 Hexa-OBA가 처리된 종이의 경우 미처리 시료에 비해 L* 값의 감소율이 낮게 나타나 종이의 광학적 안정성에 영향을 미치지 않은 것을 나타났다(Fig. 3). 그러나 Tetra-OBA의 경우에는 L * 값의 감소율이 미처리 시료보다 높게 나타나 종이의 광학적 노화를 가속화시키는 것으로 나타났다.
- 열화시간이 경과함에 따라 Tetra-OBA, Hexa-OBA, 미처리시료, Di-OBA 순으로 백색도가 감소되었다. Tetra-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 경우가 미처리한 경우보다 백색도 감소율이 높게 나타나 광학적 안정성이 낮은 것으로 나타났으며, 특히 Tetra-OBA를 처리한 종이 시료의 감소율이 두드러졌다. 처리 농도에 따른 변화율을 살펴보면 Tetra-OBA를 처리한 종이의 경우 함침 시 OBA 농도가 증가할수록 감소율이 보다 높게나타났으나, Di-OBA 및 Hexa-OBA의 경우에는 반대의 경향을 나타내었다.
- Di-OBA를 처리한 경우 종이의 내절도 감소율은 처리농도가 증가할수록 높게 나타났다. 그러나 미처리 시료에 비해 모두 감소율이 낮게 나타나 인공열화 시 Di-OBA가 종이의 내절도 감소에 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다. Tetra-OBA 의 경우에는 1% 처리 시에는 미처리 시료보다 내절도 감소율이 낮았으나 2% 처리 시에는 미처리 시료보다 감소율이 높게 나타나 2% 처리 시 종이의 강도적 열화가 가속화되는 것으로 판단된다.
- 5에서 보는 바와 같이 습식 인공열화 후 형광증 백제 종류 및 처리농도에 따른 색차를 살펴보면, TetraOBA, Hexa-OBA, 미처리, Di-OBA 순으로 Tetra-OBA 에 의한 종이의 광학적 열화율이 가장 높은 것으로 나타났다. 또한 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Hexa-OBA를 처리한 종이 시료를 제외하고 모두 처리 농도가 높을수록 색차가 높은 것으로 나타났다. 이와 같은 결과들로 볼 때 Tetra-OBA는 종이의 광학적 열화를 가속화시키는 것으로 판단되며, Hexa-OBA 및 Di-OBA는 거의 영향을 미치지 않은 것으로 판단된다.
- 특히 Tetra-OBA을 처리한 종이 시료의 열화율이 가장 높았으며, 다음으로 Hexa-OBA, Di-OBA 순으로 열화 되는 것으로 나타났다. 또한 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Tetra-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 처리 농도가 높을수록 인장지수의 감소율이 높게 나타났으며, Di-OBA를 처리한 경우에는 반대의 경향을 나타냈다. 이와 같은 결과들로 볼 때 형강 증백제 특히 Tetra-OBA가 종이의 강도적 열화를 가속화시키는 것으로 판단된다.
- 종이의 인공열화에 따른 형광증백제 종류 및 처리농도가 광학적 특성에 미치는 영향을 살펴본 결과, Di-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 종이의 경우 대부분 미처리 시료보다 광학적 특성 감소율이 낮게 나타나 종이의 광학적 열화에 영향을 미치지 않은 것으로 나타났다. 반면에 Tetra-OBA를 처리한 경우에는 미처리 시료보다 광학적 특성 감소율이 높게 나타나 종이의 광학적 열화를 가속화시키는 것으로 나타났다.
- 1에서 Control)에 비하여 모두 감소율이 낮게 나타나, 이 두 종류의 형광증백제는 종이의 백감도 감소에 큰영향을 미치지 않는 것으로 판단된다. 반면에 Tetra-OBA의 경우에는 미처리 종이에 비해 백색도 감소율이 높게 나타나 종이의 광학적 열화를 가속화시키는 것으로 나타났다. 이는 테트라타입 형광증백제를 사용하였을 시 다른 두 종류보다 백감도 변화가 컸다는 Kim 등5)의 결과와도 일치한다.
- 습식 인공열화 후 형광증백제 종류 및 처리농도에 따른 b * 값은 그림에서 볼 수 있듯이 열화시간이 경과함에 따라 증가되어 종이가 황색화되는 것으로 나타났다. 형광증백제 종류별 변화 특성을 살펴보면 Di-OBA 를 처리한 종이의 경우 미처리 시료에 비해 증가폭이 낮게 나타났으며, Hexa-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 미처리 시료와 증가폭이 유사(2% OBA의 경우)하거나 다소 높게(1% OBA의 경우) 나타났다.
- 습식 인공열화 후 백색도는 백감도와 마찬가지로 열화 전 초기값(100%)에 대한 감소율로 나타내었다. 열화시간이 경과함에 따라 Tetra-OBA, Hexa-OBA, 미처리시료, Di-OBA 순으로 백색도가 감소되었다. Tetra-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 경우가 미처리한 경우보다 백색도 감소율이 높게 나타나 광학적 안정성이 낮은 것으로 나타났으며, 특히 Tetra-OBA를 처리한 종이 시료의 감소율이 두드러졌다.
- Hexa-OBA 처리한 종이의 내절도 감소율은 광학적 특성과 마찬가지로 1% 처리 시에는 미처리 시료보다 높은 감소율을 나타냈으며 2% 처리 시에는 낮은 감소율을 나타냈다. 이러한 결과로 볼 때 Tetra-OBA 2% 및 Hexa-OBA 1% 처리시 인공열화에 의한 종이의 내절도 감소율이 가속화되는 것으로 나타났다.
- Tetra-OBA를 처리한 경우에는 b *값의 증가폭이 미처리 시료에 비해서 두 배 이상 높게 나타났다. 이러한 결과로 볼 때 Tetra-OBA 및 Hexa-OBA는 종이의 황색화를 가속화시키는 것으로 판단된다. 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Di-OBA 및 Tetra-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 처리 농도가 높을수록 b * 값의 증가폭이 높게 나타났으며, Hexa-OBA를 처리한 경우에는 반대의 경향을 나타냈다.
- 종이의 인공열화에 따른 형광증백제 종류 및 처리농도가 강도적 특성에 미치는 영향을 살펴본 결과, 내절도의 경우에는 Hexa-OBA 1% 및 Tetra-OBA 2% 처리시 미처리 시료에 비해 내절도 감소율이 낮게 나타났으며, 인장지수의 경우에는 Di-OBA 2%를 제외하고 모두 미처리 시료에 비해 인장지수 감소율이 높게 나타났다. 이러한 결과로 볼 때 형광증백제 처리가 종이의 강도적 열화에 영향을 미치는 것을 알 수 있으며, 특히 Tetra-OBA가 종이의 강도적 열화에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
- 또한 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Hexa-OBA를 처리한 종이 시료를 제외하고 모두 처리 농도가 높을수록 색차가 높은 것으로 나타났다. 이와 같은 결과들로 볼 때 Tetra-OBA는 종이의 광학적 열화를 가속화시키는 것으로 판단되며, Hexa-OBA 및 Di-OBA는 거의 영향을 미치지 않은 것으로 판단된다. 따라서 Tetra-OBA가 종이의 광학적 열화를 가속시키는 기작에 관한 연구가 필요하다고 사료된다.
- 또한 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Tetra-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 처리 농도가 높을수록 인장지수의 감소율이 높게 나타났으며, Di-OBA를 처리한 경우에는 반대의 경향을 나타냈다. 이와 같은 결과들로 볼 때 형강 증백제 특히 Tetra-OBA가 종이의 강도적 열화를 가속화시키는 것으로 판단된다.
- 종이의 인공열화에 따른 형광증백제 종류 및 처리농도가 강도적 특성에 미치는 영향을 살펴본 결과, 내절도의 경우에는 Hexa-OBA 1% 및 Tetra-OBA 2% 처리시 미처리 시료에 비해 내절도 감소율이 낮게 나타났으며, 인장지수의 경우에는 Di-OBA 2%를 제외하고 모두 미처리 시료에 비해 인장지수 감소율이 높게 나타났다. 이러한 결과로 볼 때 형광증백제 처리가 종이의 강도적 열화에 영향을 미치는 것을 알 수 있으며, 특히 Tetra-OBA가 종이의 강도적 열화에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
- 종이의 인공열화에 따른 형광증백제 종류 및 처리농도가 광학적 특성에 미치는 영향을 살펴본 결과, Di-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 종이의 경우 대부분 미처리 시료보다 광학적 특성 감소율이 낮게 나타나 종이의 광학적 열화에 영향을 미치지 않은 것으로 나타났다. 반면에 Tetra-OBA를 처리한 경우에는 미처리 시료보다 광학적 특성 감소율이 높게 나타나 종이의 광학적 열화를 가속화시키는 것으로 나타났다.
- Tetra-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 경우가 미처리한 경우보다 백색도 감소율이 높게 나타나 광학적 안정성이 낮은 것으로 나타났으며, 특히 Tetra-OBA를 처리한 종이 시료의 감소율이 두드러졌다. 처리 농도에 따른 변화율을 살펴보면 Tetra-OBA를 처리한 종이의 경우 함침 시 OBA 농도가 증가할수록 감소율이 보다 높게나타났으나, Di-OBA 및 Hexa-OBA의 경우에는 반대의 경향을 나타내었다.
- 그러나 Tetra-OBA의 경우에는 L * 값의 감소율이 미처리 시료보다 높게 나타나 종이의 광학적 노화를 가속화시키는 것으로 나타났다. 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Di-OBA 및 Tetra-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 처리 농도가 높을수록 L * 값의 감소율이 보다 높게나타났으며, Hexa-OBA를 처리한 경우에는 큰 차이는 없었으나 반대의 경향을 나타냈다.
- 이러한 결과로 볼 때 Tetra-OBA 및 Hexa-OBA는 종이의 황색화를 가속화시키는 것으로 판단된다. 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Di-OBA 및 Tetra-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 처리 농도가 높을수록 b * 값의 증가폭이 높게 나타났으며, Hexa-OBA를 처리한 경우에는 반대의 경향을 나타냈다.
- Di-OBA 2%를 처리한 경우의 종이 시료를 제외하고 모두 미처리 시료보다 높은 인장지수 감소율을 나타내 형광증백제가 종이의 강도적 열화를 가속화시키는 것으로 판단된다. 특히 Tetra-OBA을 처리한 종이 시료의 열화율이 가장 높았으며, 다음으로 Hexa-OBA, Di-OBA 순으로 열화 되는 것으로 나타났다. 또한 처리농도에 따른 변화를 살펴보면 Tetra-OBA 및 Hexa-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 처리 농도가 높을수록 인장지수의 감소율이 높게 나타났으며, Di-OBA를 처리한 경우에는 반대의 경향을 나타냈다.
- 습식 인공열화 후 형광증백제 종류 및 처리농도에 따른 b * 값은 그림에서 볼 수 있듯이 열화시간이 경과함에 따라 증가되어 종이가 황색화되는 것으로 나타났다. 형광증백제 종류별 변화 특성을 살펴보면 Di-OBA 를 처리한 종이의 경우 미처리 시료에 비해 증가폭이 낮게 나타났으며, Hexa-OBA를 처리한 종이 시료의 경우에는 미처리 시료와 증가폭이 유사(2% OBA의 경우)하거나 다소 높게(1% OBA의 경우) 나타났다. Tetra-OBA를 처리한 경우에는 b *값의 증가폭이 미처리 시료에 비해서 두 배 이상 높게 나타났다.
후속연구
- 형광증백제 종류 및 처리농도가 종이 셀룰로오스 분해에 미치는 영향을 평가하기 위해 추후 점도 등 분자량 특성을 분석할 필요가 있을 것으로 판단된다.
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