[논문]전기적 기법을 통한 플렉서블 OLED 봉지막의 파괴특성 연구

김혁진; 오승하; 김성민; 김형준

문제 정의

누설 전류의 측정을 통한 크랙의 발생을 탐지하는 방법으로써 효과 검증을 실시하고자 시료의 조건에 따라 유의차 있는 크랙의 발생 수준 확인 목적으로 추가 실험을 진행하였다. 봉지막의 두께를 세 가지 조건으로 증착한 후 동일한 굽힘 반경에서 최초 누설 전류 변화가 확인되는 반복 굽힘 횟수를 측정하여 봉지막 두께에 따른 크랙 발생 시점의 굽힘 횟수 경향성을 확인하 였다.
막두께의 증감을 통한 내부 응력의 변동으로 봉지막의 파괴 특성이 변화하는 점이 전기적 특성을 이용한 파괴 분석 방법으로도 반영 되는지 검증한 것이다. 막두께 외에도 봉지막의 파괴 특성에 영향을 미칠 수 있는 여러 인자들, 예를 들면 막 종류, 성막 조건, 굽힘 반경, 온습도 등의 환경 인자에 따른 유의차를 누설 전류의 증가가 발생되는 굽힘 횟수를 측정하면 정량적인 분석이 가능할 것이다.
따라서 육안으로 판단이 어려운 크랙의 발생을 용이하게 탐지하고 장기간의 투습 평가를 진행하지 않더라도 굽힘에 의한 크랙의 발생 유무, 발생 정도 등을 쉽고 정량적으로 확인할 수 있는 평가 방법이 필요하다. 반복적인 굽힘 동작에 의해 생성되는 미세한 크랙들은 봉지막의 화학적 결합이 끊어진 상태로 전자들의 이동 경로를 형성하게 되므로 굽힘에 따른 봉지막의 누설 전류 측정을 통해 봉지막의 파괴 특성을 분석하는 것이 본 연구의 목표이다. 이러한 전기적 분석을 이용하면 봉지막의 여러 특성들을 변경하고 개선해가면서 투습 특성을 확인하는데 많은 시간적 절약을 할 수 있고 정량적인 분석을 진행함으로써 보다 명확한 결과를 도출할 수 있을 것이라 기대된다.
이 현상은 동일한 경향을 보이는 다른 상부 전극의 반복 평가에서도 재현성이 확인되었으며, 추가적으로 크랙과 누설 전류의 관련성을 확실히 확인하기 위해서 반복되는 굽힘 횟수의 증가에도 크랙의 발생이 없는 영역의 상부 전극의 누설 전류 증가를 평가하였다. 반복 굽힘 500회, 1000회 평가 후에도 크랙이 발생하지 않은 영역의 누설 전류의 변화는 발생하지 않았고 재현 실험도 동일한 경향을 나타내었다(Fig.
최종적으로 우리는 위의 두 가지 개선방안을 모두 적용하여 ITO 100Å / Pt 100Å / ITO 100Å의 하부 전극 구조 최적화를 완료하였고, 봉지막의 굽힘 특성을 확인하기 위한 본 실험을 진행하였다(Fig. 4).

제안 방법

플렉서블한 폴리머 기판 위에 하부 전극과 절연 박막을 전면 증착 하고 상부 전극으로 Dot 형태의 패턴을 형성하였다. MIM 시료는 자체 제작한 2-point bending system (Fig. 2)을 이용하여 초기 flat 상태에서 특정 굽힘 반경까지 반복 굽힘 동작을 가한 후 굽힘 횟수에 따른 절연막의 누설 전류를 측정하였다. 증착된 절연 박막의 막두께는 굴절율을 고정한 상태에서 ellipsometer 장비를 이용하여 측정하였으며, 전기적 특성은 HP4155A반도체 분석 장비를 사용하여 IV 특성을 측정하였다.
2 × 10⁵ Ω으로 약 200배 저항이 증가하였으며 이는 ITO박막의 크랙 발생에 기인한다[6]. 따라서 전극 형성에 대한 최적화가 필요하여 두 가지 방법으로 개선 평가 실험을 진행하였다.
본 실험에서는 상하부 전극을 봉지막의 파괴 특성에 영향성이 없도록 최적화 작업을 진행하고 SiN_x봉지막을 MIM 구조로 형성하여 반복 굽힘 진행 후 봉지막 양단의 누설 전류를 측정하는 전기적인 방법으로 봉지막 파괴 특성을 분석하였다.
본 실험을 통해 우리는 봉지막의 파괴 특성 분석 방법으로 기존의 투습 평가 대신 전기적 분석을 통한 접근법과 누설 전류의 급격한 변화를 보이는 시점의 반복 굽힘 횟수를 측정함으로써 각종 인자들에 대한 파괴 특성의 변화를 정량적으로 검증할 수 있다는 가능성을 봉지막 두께에 따른 유의차 분석을 통하여 검증하였다. 따라서 본 실험에서의 전기적 분석 방법을 통하여 기존 투습 평가 대비 많은 시간적 절약을 할 수 있으며 더불어 봉지막 파괴 특성에 영향을 주는 주요 인자들과 인자 별 가중치에 대해서도 분석할 수 있으므로 봉지막의 파괴 특성 향상을 위한 조건 수립에 많은 도움을 줄 것으로 기대할 수 있다.
봉지 절연막의 특성을 확인하기 전에 먼저 전극의 영향성에 대해 확인 평가를 진행하였다. 특히 전면적으로 증착되는 하부 전극의 경우 전극 자체의 굽힘 특성이 좋지 않을 경우 전극에서의 균열이나 결함이 생기게 되면 전기적 특성 평가를 진행하는데 문제점이 발생하고 또한 굽힘 평가 진행 시 봉지막에 영향을 미칠 수 있기 때문이다.
봉지막을 형성하기 위해 우리는 폴리머 기판 위에 앞선 실험을 통해 최적화한 하부 전극을 형성하고 SiN_x 박막을 저온 CVD로 1000Å 증착하였다. 그 후 반복 굽힘에 따른 봉지막의 크랙 발생 여부를 현미경을 이용한 광학 분석 방법을 통해 평가하였는데 1000 회의 반복 굽힘 진행 후에도 SiN_x 막에 크랙이 발생되지 않았음을 확인하였다(Fig.
누설 전류의 측정을 통한 크랙의 발생을 탐지하는 방법으로써 효과 검증을 실시하고자 시료의 조건에 따라 유의차 있는 크랙의 발생 수준 확인 목적으로 추가 실험을 진행하였다. 봉지막의 두께를 세 가지 조건으로 증착한 후 동일한 굽힘 반경에서 최초 누설 전류 변화가 확인되는 반복 굽힘 횟수를 측정하여 봉지막 두께에 따른 크랙 발생 시점의 굽힘 횟수 경향성을 확인하 였다. 봉지막의 두께에 따른 내부 응력의 변화로 크랙이 발생되는 critical strain이 달라지는데 경향성은 막두께의 제곱근에 반비례한다[10].
추가적으로, 반복 굽힙을 통한 스트레스 인가 시 700 Å Pt 상부 전극 주변에서만 국부적으로 크랙이 발생되는 점은 Pt막의 내부 응력으로 인한 크랙 발생의 저항성이 감소된 것으로 판단할 수 있으며, 개선을 위해 상부 전극으로 ITO 200Å을 형성한 경우에는 이러한 현상이 발생 되지 않았다. 상부 전극 ITO 200Å 조건에서는 15 mm의 굽힘 반경에서 1000회 이상 굽힘 평가 시에도 크랙 발생이 없었으며, 이에 굽힘 반경을 8mm로 변경하여 실험을 진행하였다. 약 900회의 반복 굽힘 진행 시 크랙이 발생되는 것을 확인하였으며 상부 전극 영역에서만이 아닌 시료 전체 영역에서 발생되었다.
이와 같은 현상을 확인하고 크랙이 발생하는 상부 전극 Pt 700 Å 형성 시료에 대한 전기적인 특성을 측정하였다. 하부 전극과 상부 전극 사이의 전압을 0V에서 +30 V까지 변화시키면서 봉지막 양단의 전류를 측정한 결과 흥미로운 사실을 확인할 수 있었다.
전기적 특성 측정을 위한 상부 전극은 Dot 형태로 패턴을 형성하였으며 Pt 단일막 700Å을 증착하였는데 반복 굽힘 평가 결과 상부 전극을 형성하기 전과는 다른 결과를 현미경으로 확인하였다. 상부 전극이 없는 SiN_x 봉지막에서 1000회까지 발생되지 않던 크랙들이 상부 전극 형성 후 반복 굽힘 평가 결과 100회의 반복 굽힘만으로도 상부 전극 주변에 발생하기 시작하였다.
2)을 이용하여 초기 flat 상태에서 특정 굽힘 반경까지 반복 굽힘 동작을 가한 후 굽힘 횟수에 따른 절연막의 누설 전류를 측정하였다. 증착된 절연 박막의 막두께는 굴절율을 고정한 상태에서 ellipsometer 장비를 이용하여 측정하였으며, 전기적 특성은 HP4155A반도체 분석 장비를 사용하여 IV 특성을 측정하였다. 광학적 분석은 표면 분석에 용이한 노말스키(Normarski) 현미경을 이용하였다.
첫번째는 ITO와 같은 산화물 막인 Al₂O₃ 사이에 금속 물질인 Ag를 적층하여 금속의 뛰어난 연성을 바탕으로 크랙 생성을 억제시킨 결과를 토대로[7] 연성 특성을 가지는 Pt를 ITO 전극 사이에 삽입하였다. ITO 500 Å / Pt 100 Å / ITO 500 Å 하부 전극을 형성 후 평가한 결과 반복 굽힘 1000회까지 크랙 발생을 완전히 억제할 수는 없었지만(Fig.
5). 추가로 현미경으로 확인되지 않으면서 누설 전류에 영향을 미칠 수 있는 미세 크랙의 존재 여부를 확인하고자 봉지막의 전기적 특성 측정을 실시하였다.
폴리머 기판 위에 투명 ITO(tin-doped indium oxide;In2O3 : SnO2 = 90 : 10 wt%) 전극을 DC 스퍼터링을 통하여 1000 Å 증착한 후 굽힘 실험을 진행해보았다.

대상 데이터

본 실험에서는 봉지막의 누설 전류 측정을 위해 금속/절연막/금속으로 이루어진 MIM 구조를 기본으로 제작하여 진행하였다(Fig. 1). 플렉서블한 폴리머 기판 위에 하부 전극과 절연 박막을 전면 증착 하고 상부 전극으로 Dot 형태의 패턴을 형성하였다.

이론/모형

증착된 절연 박막의 막두께는 굴절율을 고정한 상태에서 ellipsometer 장비를 이용하여 측정하였으며, 전기적 특성은 HP4155A반도체 분석 장비를 사용하여 IV 특성을 측정하였다. 광학적 분석은 표면 분석에 용이한 노말스키(Normarski) 현미경을 이용하였다.

성능/효과

크랙의 발생 여부 및 개수는 상부 전극 별로 상이하였고 1000회의 반복 굽힘 후에도 크랙이 발생하지 않는 상부 전극도 확인할 수 있었으며 크랙이 발생한 상부 전극 주변은 반복 굽힘 횟수를 증가함에 따라 크랙의 개수도 증가하였다.
또한 반복 굽힘을 가함에 따른 크랙의 개수가 증가하는 부분도 누설 전류의 변화로 확인이 가능하였다. 1개의 크랙이 발생한 경우와 2개의 크랙이 발생할 경우 각각 누설 전류의 급격한 변화가 탐지되었 으며 추가로 발생되는 크랙에 대해서도 누설 전류의 증가를 확인할 수 있었다(Fig. 7).
사이에 금속 물질인 Ag를 적층하여 금속의 뛰어난 연성을 바탕으로 크랙 생성을 억제시킨 결과를 토대로[7] 연성 특성을 가지는 Pt를 ITO 전극 사이에 삽입하였다. ITO 500 Å / Pt 100 Å / ITO 500 Å 하부 전극을 형성 후 평가한 결과 반복 굽힘 1000회까지 크랙 발생을 완전히 억제할 수는 없었지만(Fig. 3) ITO 1000Å의 조건 대비 개선된 결과를 확인할 수 있었다. 두번째로는 기판 상부에 ITO가 형성되는 이중층 구조에서 ITO 두께가 증가할수록 내부 응력 증가로 인해 크랙 발생이 증가한다는 기존 연구 결과를 바탕으로[8] ITO 박막 두께를 200 Å로 감소하여 형성한 후 반복 굽힘 평가를 진행한 결과 1000번의 반복 굽힘을 가한 후에도 저항의 증가나 크랙의 발생이 발생하지 않았다.
수분은 크랙 표면과 상호 작용이 거의 없이 박막을 투과할 수 있기에 크랙이 생성되면 봉지막의 WVTR 특성은 현저히 저하될것이다. 결국 누설 전류의 변화로 투습의 원인이 되는 크랙의 발생을 확인할 수 있다는 점은 기존의 Ca테스트와 같은 실제 투습 여부를 확인해야만 가능했던 봉지막의 파괴 특성을 간단히 봉지막의 양단간 누설 전류의 측정만으로 대체할 수 있다는 것이다. 추가적으로, 반복 굽힙을 통한 스트레스 인가 시 700 Å Pt 상부 전극 주변에서만 국부적으로 크랙이 발생되는 점은 Pt막의 내부 응력으로 인한 크랙 발생의 저항성이 감소된 것으로 판단할 수 있으며, 개선을 위해 상부 전극으로 ITO 200Å을 형성한 경우에는 이러한 현상이 발생 되지 않았다.
박막을 저온 CVD로 1000Å 증착하였다. 그 후 반복 굽힘에 따른 봉지막의 크랙 발생 여부를 현미경을 이용한 광학 분석 방법을 통해 평가하였는데 1000 회의 반복 굽힘 진행 후에도 SiN_x 막에 크랙이 발생되지 않았음을 확인하였다(Fig. 5). 추가로 현미경으로 확인되지 않으면서 누설 전류에 영향을 미칠 수 있는 미세 크랙의 존재 여부를 확인하고자 봉지막의 전기적 특성 측정을 실시하였다.
끝으로, 플렉서블 기판 위에 SiNx 1000Å을 증착한 시료를 각각 굽힘 반경 5mm, 8mm로 반복 굽힘을 가한 후 크랙이 발생되기 시작한 시료 2개와 반복 굽힘을 가하지 않은 초기 시료로 구분하고 Mocon 장비를 이용하여 2회 반복 투습도 측정 결과, 반복 굽힘 시 크랙 발생으로 인해 초기상태 대비 투습도가 증가한 것을 확인할 수 있었다(Fig. 10).
3) ITO 1000Å의 조건 대비 개선된 결과를 확인할 수 있었다. 두번째로는 기판 상부에 ITO가 형성되는 이중층 구조에서 ITO 두께가 증가할수록 내부 응력 증가로 인해 크랙 발생이 증가한다는 기존 연구 결과를 바탕으로[8] ITO 박막 두께를 200 Å로 감소하여 형성한 후 반복 굽힘 평가를 진행한 결과 1000번의 반복 굽힘을 가한 후에도 저항의 증가나 크랙의 발생이 발생하지 않았다.
봉지막의 두께에 따른 내부 응력의 변화로 크랙이 발생되는 critical strain이 달라지는데 경향성은 막두께의 제곱근에 반비례한다[10]. 따라서 봉지막의 두께가 증가함에 따라 크랙이 발생되는 굽힘 횟수는 감소하게 되는데 이를 추가 실험을 통하여 확인할 수 있었다(Fig. 9).
11). 따라서 전기적 특성 측정을 통한 크랙의 감지가 가능하고 투습 특성과의 상관관계가 존재하므로 장시간의 투습 평가를 대체할 수 있다는 것을 알 수 있었다.
크랙의 발생 여부 및 개수는 상부 전극 별로 상이하였고 1000회의 반복 굽힘 후에도 크랙이 발생하지 않는 상부 전극도 확인할 수 있었으며 크랙이 발생한 상부 전극 주변은 반복 굽힘 횟수를 증가함에 따라 크랙의 개수도 증가하였다. 또한 상부 전극 주변의 SiN_x 박막도 일부 균열이 발생한 것으로 볼 때 SiN_x 봉지막 내부로도 크랙이 전달되었다는 것을 알 수 있었다(Fig. 6).
약 900회의 반복 굽힘 진행 시 크랙이 발생되는 것을 확인하였으며 상부 전극 영역에서만이 아닌 시료 전체 영역에서 발생되었다. 또한 상부 전극 형성 여부와 관계없이 유사한 반복 굽힘 횟수에서 크랙이 발생되는 결과를 나타내 상부 전극의 영향성을 배제하고 결과 해석을 할 수 있는 조건을 확립하였다.
10). 또한 크랙 발생 시점의 크랙 밀도 증가에 따른 전기적 특성 변화와 투습 특성의 변화간의 상관관계 평가 결과, 크랙 밀도가 증가할수록 누설전류 및 투습도의 증가가 선형적인 관계를 가지는 현상이 관찰되었다(Fig. 11). 따라서 전기적 특성 측정을 통한 크랙의 감지가 가능하고 투습 특성과의 상관관계가 존재하므로 장시간의 투습 평가를 대체할 수 있다는 것을 알 수 있었다.
상기 평가를 통해 누설 전류의 증가는 크랙이 발생한 경우에만 증가하는 것을 알 수 있었으며 이를 통해 전기적 측정을 통한 크랙 발생 감지가 가능함을 확인 하였다.
상부 전극 ITO 200Å 조건에서는 15 mm의 굽힘 반경에서 1000회 이상 굽힘 평가 시에도 크랙 발생이 없었으며, 이에 굽힘 반경을 8mm로 변경하여 실험을 진행하였다. 약 900회의 반복 굽힘 진행 시 크랙이 발생되는 것을 확인하였으며 상부 전극 영역에서만이 아닌 시료 전체 영역에서 발생되었다. 또한 상부 전극 형성 여부와 관계없이 유사한 반복 굽힘 횟수에서 크랙이 발생되는 결과를 나타내 상부 전극의 영향성을 배제하고 결과 해석을 할 수 있는 조건을 확립하였다.
이와 같은 현상을 확인하고 크랙이 발생하는 상부 전극 Pt 700 Å 형성 시료에 대한 전기적인 특성을 측정하였다. 하부 전극과 상부 전극 사이의 전압을 0V에서 +30 V까지 변화시키면서 봉지막 양단의 전류를 측정한 결과 흥미로운 사실을 확인할 수 있었다.

후속연구

본 실험을 통해 우리는 봉지막의 파괴 특성 분석 방법으로 기존의 투습 평가 대신 전기적 분석을 통한 접근법과 누설 전류의 급격한 변화를 보이는 시점의 반복 굽힘 횟수를 측정함으로써 각종 인자들에 대한 파괴 특성의 변화를 정량적으로 검증할 수 있다는 가능성을 봉지막 두께에 따른 유의차 분석을 통하여 검증하였다. 따라서 본 실험에서의 전기적 분석 방법을 통하여 기존 투습 평가 대비 많은 시간적 절약을 할 수 있으며 더불어 봉지막 파괴 특성에 영향을 주는 주요 인자들과 인자 별 가중치에 대해서도 분석할 수 있으므로 봉지막의 파괴 특성 향상을 위한 조건 수립에 많은 도움을 줄 것으로 기대할 수 있다.
반복적인 굽힘 동작에 의해 생성되는 미세한 크랙들은 봉지막의 화학적 결합이 끊어진 상태로 전자들의 이동 경로를 형성하게 되므로 굽힘에 따른 봉지막의 누설 전류 측정을 통해 봉지막의 파괴 특성을 분석하는 것이 본 연구의 목표이다. 이러한 전기적 분석을 이용하면 봉지막의 여러 특성들을 변경하고 개선해가면서 투습 특성을 확인하는데 많은 시간적 절약을 할 수 있고 정량적인 분석을 진행함으로써 보다 명확한 결과를 도출할 수 있을 것이라 기대된다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	OLED 패널의 봉지막은 어떻게 발전해왔는가?	OLED 디스플레이에서의 봉지막은 여러 단계의 발전을 이루어 왔다. 초기부터 현재까지는 금속캔이나 유리를 이용한 봉지막을 형성하고 있으며[1], 근래에는 OLED 패널의 유리 두께와 무게를 감소시키기 위해 상부 유리를 없애고 박막을 이용하는 박막 봉지 기술이 많이 연구되고 있다.
	육안으로 판단이 어려운 크랙의 발생을 쉽게 탐지하고 장기간의 투습 평가를 진행하지 않더라도 굽힘에 의한 크랙의 발생 여부, 발생 정도 등을 쉽고 정량적으로 확인할 수 있는 평가 방법이 필요한 이유는?	특히 최근 기술 방향인 플렉서블 제품의 경우 사용자 환경에 따라 반복되는 굽힘 현상이 필연적으로 발생하게 되는데 박막으로 이루어진 OLED 봉지막에 반복적인 굽힘을 가하면 박막에 스트레스가 가해지며 미세한 크랙들이 발생되고 이를 통한 수분과 산소의 침투는 플렉서블 OLED 디스플레이 제품에서의 가장 큰 문제점 중에 하나이다. 현재 박막의 크랙 발생은 육안을 통해 관찰하거나 크랙에 의한 투습도의 변화를 Ca 테스트 등의 방법으로 확인하고 있으며[5] 투습 특성 평가에 많은 시일이 소요되고 평가를 위한 시료를 따로 제작하여야 하는 문제점이 있다. 따라서 육안으로 판단이 어려운 크랙의 발생을 용이하게 탐지하고 장기간의 투습 평가를 진행하지 않더라도 굽힘에 의한 크랙의 발생 유무, 발생 정도 등을 쉽고 정량적으로 확인할 수 있는 평가 방법이 필요하다.
	플렉서블 제품의 문제점은?	OLED 소자의 특성 상 수분과 산소에 의한 퇴화에 매우 취약하며[2, 3] 이를 방지하기 위해 봉지막은 매우 높은 수준의 수분 방지 특성이 요구되고 있다 (< 10-6 g/m2 ·day)[4]. 특히 최근 기술 방향인 플렉서블 제품의 경우 사용자 환경에 따라 반복되는 굽힘 현상이 필연적으로 발생하게 되는데 박막으로 이루어진 OLED 봉지막에 반복적인 굽힘을 가하면 박막에 스트레스가 가해지며 미세한 크랙들이 발생되고 이를 통한 수분과 산소의 침투는 플렉서블 OLED 디스플레이 제품에서의 가장 큰 문제점 중에 하나이다. 현재 박막의 크랙 발생은 육안을 통해 관찰하거나 크랙에 의한 투습도의 변화를 Ca 테스트 등의 방법으로 확인하고 있으며[5] 투습 특성 평가에 많은 시일이 소요되고 평가를 위한 시료를 따로 제작하여야 하는 문제점이 있다.

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