[논문]광전자 소재로 적용되는 공액 고분자전해질

김원준; 진영읍

문제 정의

Na) 개발이 중국의 Guoli Tu 교수팀에 의해 연구 되었다. PF_PEOSO₃Na은친수성 특성을 나타내며, polyfluorene 골격은 소수성 발광 특성을 가지고 있고, PEO을 가지로 도입하여 친수성과 음극 계면의 ion migration을 분석하여 효율을 향상시키기 위한 연구를 진행하였다. 이 분자에서 PEO가 음극 계면의 ion migration에 매우 중요한 역할을 하여 소자의 특성에 큰 영향을 주는 것을 확인하였다.
하이브리드 전달층의 효율적인 정공-블로킹은 매우 선택적인 캐리어 전달로 이어지고, 하이브리드 수송층은 효과적인 블로킹뿐만 아니라 전자 주입을 증가시켜 전자-정공 재결합을 최적화하는데 도움을 준다. 또한, 이 연구에서 연구진은 전하 주입/수송을 최적화하고 친수성 금속 산화물 및 소수성 유기층 사이의 접촉 문제를 개선하기 위하여 다양한 금속 산화물과 공액 고분자전해질의 조합을 도입하여 확인하였다. 이 시도는 잠정 적으로 다양한 유기-반도체에 기초한 소자를 위해 전하 주입과 재결합을 최적화하기 위한 새로운 방법으로 평가된다.
미국 University of California, Santa Barbara의 Bazan 교수팀에서는 고분자 p-n 접합의 이중층(bilayer)의 방법을 위하여, 불화 짝이온을 가진 양이온 공액 고분자전해질과 보론이 도입된 새로운 중성 고분자 물질을 도입하였다. 불화 짝이온을 가진 양이온 공액 고분자전해질을 상부층으로, 음이온 포착을 생산할 수 있는 작용기를 가진 중성 공액 고분자를 하부층으로 사용하여 영구적으로 고정된 유기 p-n 이종 접합을 달성하는 방법에 대해 보고하였다. 바이어스의 적용은 전하의 주입을 일으키고, 중성 고분자 층으로 불화 이온의 마이그레이션(migration)을 유도시키며, 이는 비가역적 공유결합을 형성시킨다.
또한, 이 연구에서 연구진은 전하 주입/수송을 최적화하고 친수성 금속 산화물 및 소수성 유기층 사이의 접촉 문제를 개선하기 위하여 다양한 금속 산화물과 공액 고분자전해질의 조합을 도입하여 확인하였다. 이 시도는 잠정 적으로 다양한 유기-반도체에 기초한 소자를 위해 전하 주입과 재결합을 최적화하기 위한 새로운 방법으로 평가된다.²²
이러한 관점에서 본 총설에서는 공액 고분자전해질을 유기 광전자 소재로 적용하여, 활성층 공액 고분자와 전극과의 상호 작용에 의한 상관관계, 전하 및 짝이온과 소자의 전자 및 정공 전달 효율 변화, 이에 따른 효율적인 전자 소자 등과 같은 다양한 응용분야를 소개하고자 하며, 그 예로 고분자 발광 다이오드, 유기 FET, 고분자 태양전지 등에 대해 살펴보고자 한다.

제안 방법

또한 국내 GIST의 이광희 교수팀에서는 다양한 수의 이온성 작용기를 가지는 새로운 종류의 공액 고분자전해질를 연구하여, 유기전자 디바이스에서 공액 고분자전해질 층의 전자 주입 메커니즘(electron injecction mechanism)을 증명하였다. 고분자구조의 이온성 작용기의 조절을 통해 공액 고분자전해질들의 이온성 밀도(ionic density)의 체계를 설명하였고, 공액 고분자전해질 필름 두께에 따라 디바이스에서 전자의 주입/추출 과정을 이해하는데 적용될 두 가지 다른 메커니즘을 세웠다. 하나는 이온 이송 모델(ion migration model) 이고 다른 하나는 분자 재배치 모델(molecular reorientation model)이다.
양이온성 NBGCPs를 만들기 위해 poly[2,6-(4,4-bis-alkyl-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b’]ditihiophene)-alt-4,7-(2,1,3-be nzothiadiazole)] 도너/억셉터 뼈대를 사용하여 PCPDTBT-Br, PCPDTBT-Pyr+Br - ,PCPDTBT-Pyr+BIm4-를 합성하고, PCPDTBTBr, PCPDTBT-Pyr+Br-, PCPDTBT- Pyr+BIm4-의 용액상과 고체상의 흡수 스펙트럼을 나타낸다.
핀란드의 Maria Nowakowska 교수팀은 효율적인 광유도 전자 전달(photoinduced electron transfer, PET)을 수행하기 위해 얇은 고분자 전해질 다층막으로 전자받개 viologen 유도체를 도입하기 위한 다양한 방법을 제시하였다. 연구진이 개발한 다층막은 음이온 고분자 전해질(P3TOSNa)과 양이온성인(Ak-St-H)으로 구성되며, LBL(layer-by-layer) 방법을 사용하였고, UV-VIS 분광, 원자 힘 현미경 및 분광 타원 편광 방법을 이용하여 박막의 표면 상태 및 두께를 분석하였다. 전자 받게 BV(butyl viologen)는 가용화를 통해 Ak-St-H으로 부터 형성된 소수성 도메인 안에 잘 자리를 잡는다.
HB-CPEs에서 이온성 상호작용 (ionic interaction)에 의한 자가정렬(self-assembly)은 발색단(chromophore)의 농도를 증가시키므로, 하이브리드 셀 안에서 광학 밀도(optical density)와 빛 수확(light harvesting) 을 향상시키고, 강화된 에너지와 전하 이동을 용이하게 만든다. 음이온성(PSO₃^-)와 양이온성(PNMe₃⁺)을 가진 HB-CPEs의 구조의 합성은 Heck 축합중합을 기초로 한 A₃⁺B₂방식의 접근을 사용하여 수행되었고, 합성된 고분자들은 극성 유기 용매인 MeOH, DMF, DMSO 등에는 잘 녹고, 물에서는 부분적으로 녹으며, 아세톤과 THF, Chloroform에는 녹지 않는 용해도를 나타낸다. HB-CPEs의 흡수층이 적용된 나노구조의 TiO₂ 태양전지 셀은 단일층과 자가정렬된 이중층으로 제작되었으므로, 분자구조 내에 존재하는 conjugated thiophene 과 triphenylamine vinylene 그룹은 흡수 스펙트럼을 넓혀 가시광 영역의 빛 흡수를 강화시켜주고, 그로 인해 잠재적으로 많은 양의 전하를 TiO₂에 주입할 수 있고, HB-CPEs는 이중층 내부로 자가정렬 됨으로써 광학 밀도를 더 증가시킬 수 있다.
지금까지 공액 고분자전해질의 흡수, 형광, 에너지 전달 등 다양한 메커니즘을 활용한 공액 고분자전해질의 EIL, EHL 및 HTL 등의 연구 동향에 대하여 살펴보았다. 공액 고분자전해질은 펜던트 이온기능과 π-비편재화 백본에 의해 정의되고, 정전기적 상호작용에 의해 매개될 수 있는 공액 고분자전해질의 물리적 특성을 가진 공액 고분자의 광 수확과 전하 수송 기능을 담당한다.

대상 데이터

그림 6. PFPEOCO₂Na을 도입하 디바이스 구조. PFPEOCO₂Na의 화학적 구조.

성능/효과

용액 공정을 기반으로 BHJ된 이종 접합 고분자 태양 전지를 기반으로 한 소자 제작 방법은 저렴한 비용, 휘어지는 소자 등 상대적으로 용이한 제작 방법으로 학계와 산업계 모두에게 상당한 관심을 받고 있다. 고분자 태양전지는 효율향상을 위한 소자개발 연구에 있어서 TiO_X가 optical spacer의 기능뿐만 아니라 고분자의 광산화에 의한 짧은 소자 수명 문제를 어느 정도 해결할 수 있다는 것을 보여 주었고,³³TiO_X를 optical spacer와 separation 층으로 사용하여 적층형 (tandem) 구조 고분자 태양전지가 구현되었다.³⁴ 다른 흡수 파장대를 갖는 두 가지 공액고분자를 전면 및 후면 소자 활성층으로 각각 사용하고, 이를 직렬로 연결하는 적층형 고분자 태양전지를 제작하여 효율 향상을 보고하였다.
PTMAHT의 양이온 부분과 SDS의 음이온 부분의 정전기적 인력이 발생하여, 결과적으로 비극성의 alkyl 곁사슬에 의해 고분자 백본이 둘러싸이게 되기 때문으로 세척을 통해 물에 녹는 염을 제거하여 진공건조를 통해 PTMAHT:SDS 복합체를 형성한다. 공액 고분자전해질: 계면활성제 복합체는 극도로 소수성인 P3HT:PCBM필름 위에서 개선된 필름형성 특성을 보였고, PTMAHT:SDS 복합체를 음극 중간층으로 사용했을 때, P3HT:PCBM 디바이스 에서 약 4% PCE를 얻어 PTMAHT:SDS 복합체 중간층은 공기중에서 디바이스 안정성을 개선할 수 있었다. 나아가 복합체가 낮은 밴드 갭 고분자 기반의 BHJ(bulk hetero junction) 시스템에서 칼슘 금속을 대체하기 위해 층간으로서 사용되는 경우 소자의 성능이 20%까지 개선되는 것을 볼 수 있었다.
56) HTL은 중성이기에 산성인 PEDOT:PSS HTL보다 계면간의 상호작용을 최소화 시켜 BHJ 디바이스의 성능을 더 우수하게 만들어준다. 더불어 CPE-K HTL은 고분자, 저분자 모두의 BHJ 시스템에서 보편적으로 적용가능하다는 장점을 가지고 있으므로, water/ alcohol에 녹는 공액 고분자전해질을 기존의 ETL로써 사용하던 것과는 대조적으로 유기 BHJ solar cell 에서 HTL로써 적용하기에 충분하다는 것을 보여준다.²⁹
양이온성 NBGCPs를 만들기 위해 poly[2,6-(4,4-bis-alkyl-4H-cyclopenta[2,1-b;3,4-b’]ditihiophene)-alt-4,7-(2,1,3-be nzothiadiazole)] 도너/억셉터 뼈대를 사용하여 PCPDTBT-Br, PCPDTBT-Pyr⁺Br - ,PCPDTBT-Pyr⁺BIm₄^-를 합성하고, PCPDTBTBr, PCPDTBT-Pyr⁺Br^-, PCPDTBT- Pyr⁺BIm₄^-의 용액상과 고체상의 흡수 스펙트럼을 나타낸다. 두 개의 양이온성 고분 자전해질(PCPDTBT-Br, PCPDTBT- Pyr⁺Br^-)는 용액상에서 비슷한 흡수 스펙트럼(최대 흡수 파장 705 nm, 시작 흡수 파장 865 nm)나타내고, 이는 PCPDTBT-Br 전구체의 흡수 스펙트럼(최대 흡수 파장 672 nm, 시작 흡수 파장 785 nm)보다 적색편이 된 것을 보여준다. 모든 고분자들은 용액상과 비교했을 때 필름 형태로 만든 고체상에서 적색편이 된 것을 볼 수 있다.
PEDOT:PSS 와 CPE-K의 PTB7:PC 71BM 활성층 ATM 표면 정밀사진에서는 CPE-K와 PTB7:PC 71BM 사이에 더 부드러운 인터페이스를 확인할 수 있는데, 이것은 두 계면 간의 손실을 줄여주어그 결과 더 높은 J_SC와 FF가 얻어진다. 또한 PEDOT:PSS를 CPE-K로 대체할 때 직렬저항(Rs)은 3.2 Ωcm²부터 3.0 Ω cm²까지 감소되는데 이 감소된 Rs는 FF 값을 향상시키고, 디바이스 성능을 향상시키고, PEDOT:PSS가 산성, 흡습성을 가지고 있어 활성층(active layer)광 전극 사이에 화학적 불안정성을 유발하는데 비해 CPE-K (pH=7.56) HTL은 중성이기에 산성인 PEDOT:PSS HTL보다 계면간의 상호작용을 최소화 시켜 BHJ 디바이스의 성능을 더 우수하게 만들어준다. 더불어 CPE-K HTL은 고분자, 저분자 모두의 BHJ 시스템에서 보편적으로 적용가능하다는 장점을 가지고 있으므로, water/ alcohol에 녹는 공액 고분자전해질을 기존의 ETL로써 사용하던 것과는 대조적으로 유기 BHJ solar cell 에서 HTL로써 적용하기에 충분하다는 것을 보여준다.
이 분자에서 PEO가 음극 계면의 ion migration에 매우 중요한 역할을 하여 소자의 특성에 큰 영향을 주는 것을 확인하였다. 소자의 성능은 PF_PEOSO₃Na의두께에 따라 달라지며 0.75 mg/ml에서 11.4 cd/A를 나타 냈으며, 이는 Ca/Al을 사용한 소자의 특성보다 35%이상 향상된 결과로, 이 특성은 PF_PEOSO₃Na의 전자 주입 및 홀 블로킹에 의한 것이다.²⁴
KAIST의 김상욱 교수팀은 n-type 산화 금속/CPE(conjugated polyelectrolyte) 하이브리드 이중층의 접합면에 대한 연구 결과를 보고하였다. 여기서 하이브리드 전달층은 정공을 효과적으로 막을 뿐 아니라, 전자 주입을 증가시켜, 광발광층 내에서 전자-정공 재결합 확률을 높여 25.8 cd/A에 이르는 EL (electroluminescence) 효율을 얻을 수 있음을 보여주었다. 폴리머성 반도체 소자에서 캐리어 주입은 일반적으로 힘들고, 따라서 낮은 베리어 컨택은 매우 중요한 요소이다.
PF_PEOSO₃Na은친수성 특성을 나타내며, polyfluorene 골격은 소수성 발광 특성을 가지고 있고, PEO을 가지로 도입하여 친수성과 음극 계면의 ion migration을 분석하여 효율을 향상시키기 위한 연구를 진행하였다. 이 분자에서 PEO가 음극 계면의 ion migration에 매우 중요한 역할을 하여 소자의 특성에 큰 영향을 주는 것을 확인하였다. 소자의 성능은 PF_PEOSO₃Na의두께에 따라 달라지며 0.

후속연구

P1 고분자(λem = 485 nm, λex = 431 nm)는 수용성이기에 MEH-PPV(λem = 585 nm, λex = 507 nm)와이중층을 형성할 수 있고, P1 고분자의 발광 파장보다 장파 장인 λex = 507 nm에서 여기 시켰을 때도 p-형 공액 고분자인 MEH-PPV의 형광 억제(quenching) 현상이 나타나는 것을 보여 줌으로서 n-형 공액 고분자가 전자 받개 물질로서 응용될 수 있음을 보여준다.
대략 30 nm 두께의 공액 고분자전해질 필름을 사용한 PLED 는 분자 재배치 모델을 따르고, 2 nm두께의 공액 고분자전 해질 필름을 사용한 고분자 태양전지는 계면의 쌍극자 모델이 적용된다. 이 결과는 공액 고분자전해질 백본의 분자구조를 더 정확하게 조절하고 이온성 작용기가 더 높은 효율의 공액 고분자전해질 기능층을 사용하는 유기 전자 디바이스를 개발하는데 기여할 것이라 기대된다.³¹
³⁴ 다른 흡수 파장대를 갖는 두 가지 공액고분자를 전면 및 후면 소자 활성층으로 각각 사용하고, 이를 직렬로 연결하는 적층형 고분자 태양전지를 제작하여 효율 향상을 보고하였다. 적층형 소자는 고분자 태양전지에 많이 적용되어 계속적으로 효율 향상에 기여였으며, Heeger 교수팀에 의해 공액 전도성전해질이 적층형 구조의 전자 전달층으로 사용되어 계면 공학이 고성능 유기 적층 장치를 얻는데 중요한 역할을 한다는 것을 설명하였고, 이는 고분자 태양전지 발전에 더욱 기여할 것으로 기대된다.³⁵

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	유기 반도체로 사용되는 공액 고분자는 어디에 적용되고 있는가?	이중결합과 단일결합의 반복구조를 특징으로 하는 공액 고분자(conjugated polymer, CP)를 기초로 한 유기 전자 소재들은 가시광선 영역의 파장부터 유도되는 흡수와 발광의 장점을 이용하여 최첨단 기능성 소재로서 각광받고 있다.1 유기 반도체로 사용되는 공액 고분자는 태양 전지(photovoltaic cells),2,3 발광 다이오드(light emittin diodes),4 센서(sensors),5,6 일렉트로크로믹(electrochromics),7,8 FET(field-effect transistors)9,10와 같은 광전자(optoelectronics) 소자에 계속적으로 적용되고 있다.
	유기 전자 소재는 무엇을 기초로 하는가?	이중결합과 단일결합의 반복구조를 특징으로 하는 공액 고분자(conjugated polymer, CP)를 기초로 한 유기 전자 소재들은 가시광선 영역의 파장부터 유도되는 흡수와 발광의 장점을 이용하여 최첨단 기능성 소재로서 각광받고 있다.1 유기 반도체로 사용되는 공액 고분자는 태양 전지(photovoltaic cells),2,3 발광 다이오드(light emittin diodes),4 센서(sensors),5,6 일렉트로크로믹(electrochromics),7,8 FET(field-effect transistors)9,10와 같은 광전자(optoelectronics) 소자에 계속적으로 적용되고 있다.
	공액 고분자전해질은 층간 교대의 용매 극성 차이를 이용한 방법으로 다층 소자 제작이 가능함에 따라, 무엇으로 사용될 수 있는가?	공액 고분자전해질들은, 짝이온을 가지는 전하가 있는 이온 작용기를 포함하고 있고, 물이나 극성의 유기 용매에 용해도를 가질 수 있어 층간 교대의 용매 극성 차이를 이용한 방법에 의해 다층 소자 제작이 가능하다. 이러한 장점을 이용하여 공액 고분자전해질은 전자 주입층(electron injection layer, EIL), 전자 전달층(electron transfort layer, ETL) 및 정공 주입층(hole transfort layer, HTL)으로 사용될 수 있다. 차세대의 휘어질 수 있는 소자 제작에 공액 고분자를 이용한 연구가 계속 되고 있는 가운데,17 이런 소자에 전극의 일함수(work function)와 활성층으로 사용되는 공액 공분자의 차 있는 가장 높은 분자궤도 함수(highest occupied molecular orbital, HOMO), 또는 비어 있는 가장 낮은 분자 궤도 함수(lowest unoccupied molecular orbital, LUMO) 사이의 차이를 줄여 효율을 향상시키기 위해 전자 주입층, 전자 전달층 또는 정공 전달층 등이 사용되는데,18 이에 휘어지는 소자 제작에 더욱 적합한 소재라 할 수 있는 공액 고분자 전해질들이 이용될 수 있다.

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