원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다. 용융염 전해공정을 이용하는 파이로프로세싱은 사용후핵연료에 존재하는 장 반감기 고독성 원소와 고방열 핵종을 분리하여 고준위 폐기물을 줄이면서도 고속로의 원료물질을 공급하고, 소듐냉각고속로에서는 이를 이용하여 전력을 생산한 후 다시 그 사용후핵연료를 파이로프로세싱에서 원료물질로 가공하는 개념이다. 파이로프로세싱의 전단부에 해당하는 전해환원 공정은 산화물 형태의 사용후핵연료를 금속으로 전환시켜 후속 공정인 전해정련공정에 금속을 공급하는 역할을 한다. 파이로프로세싱을 위한 전해환원 공정의 상용화를 위해서는 고용량, 고효율의 시스템 개발이 요구되므로 양극과 음극에서 공정 속도의 영향을 미치는 인자를 연구하였다.
원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다. 용융염 전해공정을 이용하는 파이로프로세싱은 사용후핵연료에 존재하는 장 반감기 고독성 원소와 고방열 핵종을 분리하여 고준위 폐기물을 줄이면서도 고속로의 원료물질을 공급하고, 소듐냉각고속로에서는 이를 이용하여 전력을 생산한 후 다시 그 사용후핵연료를 파이로프로세싱에서 원료물질로 가공하는 개념이다. 파이로프로세싱의 전단부에 해당하는 전해환원 공정은 산화물 형태의 사용후핵연료를 금속으로 전환시켜 후속 공정인 전해정련공정에 금속을 공급하는 역할을 한다. 파이로프로세싱을 위한 전해환원 공정의 상용화를 위해서는 고용량, 고효율의 시스템 개발이 요구되므로 양극과 음극에서 공정 속도의 영향을 미치는 인자를 연구하였다.
Nuclear energy is expected to meet the growing energy demand while avoiding CO2 emission. However, the problem of accumulating spent fuel from current nuclear power plants which is mainly composed of uranium oxides should be addressed. One of the most practical solutions is to reduce the spent oxide...
Nuclear energy is expected to meet the growing energy demand while avoiding CO2 emission. However, the problem of accumulating spent fuel from current nuclear power plants which is mainly composed of uranium oxides should be addressed. One of the most practical solutions is to reduce the spent oxide fuel and recycle it. Next-generation fuel cycles demand innovative features such as a reduction of the environmental load, improved safety, efficient recycling of resources, and feasible economics. Pyroprocessing based on molten salt electrolysis is one of the key technologies for reducing the amount of spent nuclear fuel and destroying toxic waste products, such as the long-life fission products. The oxide reduction process based on the electrochemical reduction in a LiCl-$Li_2O$ electrolyte has been developed for the volume reduction of PWR (Pressurized Water Reactor) spent fuels and for providing metal feeds for the electrorefining process. To speed up the electrochemical reduction process, the influences of the feed form for the cathode and the type of anode shroud on the reduction rate were investigated.
Nuclear energy is expected to meet the growing energy demand while avoiding CO2 emission. However, the problem of accumulating spent fuel from current nuclear power plants which is mainly composed of uranium oxides should be addressed. One of the most practical solutions is to reduce the spent oxide fuel and recycle it. Next-generation fuel cycles demand innovative features such as a reduction of the environmental load, improved safety, efficient recycling of resources, and feasible economics. Pyroprocessing based on molten salt electrolysis is one of the key technologies for reducing the amount of spent nuclear fuel and destroying toxic waste products, such as the long-life fission products. The oxide reduction process based on the electrochemical reduction in a LiCl-$Li_2O$ electrolyte has been developed for the volume reduction of PWR (Pressurized Water Reactor) spent fuels and for providing metal feeds for the electrorefining process. To speed up the electrochemical reduction process, the influences of the feed form for the cathode and the type of anode shroud on the reduction rate were investigated.
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문제 정의
5). 따라서, 본 연구에서는 다공성 및 비다공성 shroud를 사용하여 우라늄산화물의 전해환원을 수행함으로써 다공성 shroud의 사용으로 인해 얼마나 전류밀도가 향상될 수 있는지 실험하였다. Table 6에 사용한 shroud를 정리하였다.
파이로프로세싱의 상용화를 위해서는 고용량, 고효율의 전해환원공정 개발이 이루어져야 하며 이를 위해서는 장치 구조 및 운전 조건의 최적화가 선행되어 이를 통해 scale-up된 장치 운전이 필요하다. 이에 본 총설에서는 한국원자력연구원에서 그 동안 진행되어온 고용량, 고효율의 전해환원공정 주요 연구들을 중심으로 소개하고자 한다.
제안 방법
6 wt%의 농도가 되도록 하였다. Bench-scale과는 달리 충분한 양극 반응이 일어날 수 있도록 하기 위하여 중앙의 사각형 음극 바스켓(Fig. 8a, 가로 26 cm, 폭 7 cm and 높이 33 cm) 양 쪽에 두 개의 백금 양극(폭 2.5 cm 십자형, 높이 32 cm)을 설치하였다. 요구 전하량의 약 134%(35, 633, 288 C)을 71.
Bench-scale에서의 전해환원 공정 운전 경험을 바탕으로 다공성 펠렛 17 kg 우라늄산화물(Fig. 8b) 환원이 가능한 lab-scale 전해환원 장치를 설치하고 운전하였다(Fig. 7). STS 내부반응기(φ508 mm, 607 mm(H))에 총 90 kg의 LiCl 염을 넣어 용융시킨 후 Li2O를 추가하여 1.
Run B-2에서 다공성 그래뉼(G-40%)과 다공성 펠렛(P-80%)의 전해환원 속도를 비교하였다. Run B-1과 마찬가지로 음극바스켓에 함께 담아 전해환원 후 금속전환율을 비교하였다. G-40%의 금속전환율은 100.
Run B-1에서 동일한 밀도를 가지지만 크기가 다른 P-95%(φ10 mm, 12 mm(H))와 P95%-b(1~5 mm)의 전해환원 속도를 비교하였다.
Run B-2에서 다공성 그래뉼(G-40%)과 다공성 펠렛(P-80%)의 전해환원 속도를 비교하였다. Run B-1과 마찬가지로 음극바스켓에 함께 담아 전해환원 후 금속전환율을 비교하였다.
Run B-3과 B-4에서 서로 다른 밀도를 갖는 우라늄산화물 펠렛의 전해환원 속도를 비교하였다. P-60%, P-70% 및 P-80%는 run B-3과 B-4에서 모두 사용되었으며, P-55%은 run B-3에서만 P-95%는 run B-4에서만 사용하여 실험하였다.
2c) 변화를 나타내었다. 가해주는 정전압은 적정 간격으로 중단하여 Li/Li+이 형성되는 리튬의 전위는 Li-Pb 기준전극 대비 -0.6 V 정도가 유지되는 시간을 통해 음극에서 발생하는 리튬 금속의 형성 정도를 파악할 수 있도록 하였으며, 가해주는 셀 전위로 음극 전위가 -1.2 V까지 낮추어 우라늄산화물이 환원될 수 있도록 하였다. 이론전하량의 150%를 가하고 전압공급을 중단한 후 음극바스켓 내부의 우라늄 산화물을 절단하여 관찰하면 본래 갈색이었던 우라늄산화물이 금속으로 전환되어 은회색으로 바뀐 것을 확인할 수 있으며, X-선 회절분석을 통해서 화학적인 변화가 확인하고 열중량분석을 이용하여 정량적 분석을 수행한 결과 100%에 가까운 금속전화율을 얻었다.
전해환원공정에서 사용되는 산화물 원료의 형태는 전처리 공정에서 가공하는 방법에 따라 다양한 크기와 밀도(여기서 밀도는 전체원료에서 pore를 제외한 나머지 비율, 100-porosity %)를 가질 수 있다. 본 연구에서는 Table 1에서 보는 바와 같이 다양한 크기와 밀도를 갖는 우라늄산화물 8가지 타입을 제조하여 전해환원 거동을 비교하였다. 제조된 우라늄산화물은 다공성 타입과 비다공성 타입으로 나눌 수 있다.
다공성 타입은 다시 그래뉼(type symbol, G-40%)과 4가지 서로 다른 밀도를 갖는 원통형의 다공성 펠렛 (type symbol, P-55%, P-60%, P-70%, P-80%)으로 나뉘어진다. 비다공성 타입은 밀도 95% 이상의 CANDU형 펠렛(type symbol, P-95%)을 다공성 펠렛과 그래뉼의 입자 크기와 비슷하도록 파쇄하여 제조하였다(type symbol, 각각 P-95%-a, P-95%-b).
대상 데이터
Table 6에 사용한 shroud를 정리하였다. 비다공성 shroud로는 MgO와 MgO stabilized ZrO2(ZrO2-MgO)를 사용하였고 다공성 shroud로는 ZrO2-MgO가 코팅된 STS mesh와 코팅되지 않은 STS mesh(20, 100, 300 mesh)를 사용하였다. 다른 실험 조건이 동일한 상태에서 shroud 만을 교체하여 전해환원 실험한 결과를 Table 7에 나타내었다.
1에 전해환원을 위한 전기화학 셀의 모식도를 나타내었다. 전해질로는 650 ℃의 Li2O-LiCl 용융염을 사용하며, 음극은 바스켓에 담겨진 금속산화물을, 양극으로는 백금 등을 사용한다. 전압 또는 전류를 인가하면 다음과 같은 반응이 일어난다.
성능/효과
G-40%의 금속전환율은 100.0±0.5%로 완전히 금속으로 전환된 데 반하여, P-80%의 금속전환율은 87.4±6.0%으로 약간의 산화물이 남아있음을 확인할 수 있었다.
Run B-4에서 P-95%의 금속전환율은 불과 12.0±5.6%로 다른 다공성펠렛에 비하여 현저히 낮은 전환율을 보임을 확인 할 수 있었다.
Table 2의 그림에서 볼 수 있는 바와 같이, P-95%-b는 균일하게 은회색의 금속으로 전환된 반면(금속전환율, 97.0±4.0%), P-95%는 표면 부근만 금속으로 전환되고 중앙은 갈색의 산화물로 남아 있음을 확인할 수 있었다(금속전환율, 46.0±4.0%).
그러나 ZrO2-MgO는 bending strength가 상온에서 600~700 MPa로 170 MPa의 MgO에 비해 현저히 높아 상대적으로 보다 실용적이라고 할 수 있다. ZrO2-MgO가 코팅된 STS mesh를 shroud로 이용한 Run4에서 얻어진 평균 전류밀도는 0.76 Acm-2으로 비다공성에 비하여 현저히 높았으나, 용융염 내에 존재하는 Li 금속으로 코팅 물질인 ZrO2-MgO가 손상되었음이 확인되었다. 코팅물질이 없는 STS mesh(20, 100, 300 mesh)를 shroud로 이용한 실험에서는 모두 ZrO2-MgO 가 코팅된 STS mesh와 유사한 전류밀도를 얻었다.
6). 따라서 양극의 구조를 Fig. 6에서와 같이 계면을 포함한 상부를 내부식성 재질로 구성하면 부식 억제와 아울러서 높은 전류밀도를 얻을 수 있음을 확인하였다. 뿐만 아니라 STS mesh shroud는 전위는 양극에 가해지는 전위에 따라 영향을 받으나 운전 초기 이후로는 일정한 값으로 안정화 되는 것을 확인할 수 있었다.
파이로프로세싱을 위한 전해환원 공정의 실용화를 위해서는 고용량, 고효율의 전해환원 공정 개발이 요구된다. 본 연구에서는 음극에서 원료물질의 형태가 전해환원 거동에 미치는 영향을 고찰하여 원료물질의 밀도가 낮을수록 크기가 작을수록 환원속도가 빠르며 밀도보다 크기가 더 속도 결정에 민감하게 영향을 주었음을 확인하였다. 양극에서는 다공성 shroud의 사용이 비다공성 shroud에 비하여 산소이온이 보다 효과적으로 양극 표면에 도달할 수 있도록 하여 보다 높은 전류 밀도를 얻을 수 있음을 알 수 있었다.
81 Acm-2)를 보였으나 산소 가스가 격납 되지 않아 장치의 부식을 초래하였다. 비다공성 shroud를 이용한 Run 2(MgO)와 Run 3(ZrO2-MgO)에서 얻어진 평균 전류 밀도는 각각 0.34 Acm-2와 0.40 Acm-2으로 Run 1에 비하여 현저히 낮았는데, 이는 shroud로 인한 산소이온의 이동이 얼마나 제한적인지를 알 수 있게 하는 결과라고 할 수 있다. 그러나 ZrO2-MgO는 bending strength가 상온에서 600~700 MPa로 170 MPa의 MgO에 비해 현저히 높아 상대적으로 보다 실용적이라고 할 수 있다.
6에서와 같이 계면을 포함한 상부를 내부식성 재질로 구성하면 부식 억제와 아울러서 높은 전류밀도를 얻을 수 있음을 확인하였다. 뿐만 아니라 STS mesh shroud는 전위는 양극에 가해지는 전위에 따라 영향을 받으나 운전 초기 이후로는 일정한 값으로 안정화 되는 것을 확인할 수 있었다.
0 V 가량의 전위 변화를 보였다. 실험 종료 후 산화전극과 염에서 들어 올려 밖으로 빼낸 후 백금에 손상이 일어나지 않고 원래의 형태를 그대로 유지하고 있음을 확인하였으며 환원 전극의 경우 펠렛의 일부를 샘플링 하여 분석한 결과(Fig. 8c, Fig. 8d) 성공적인 금속환원체를 얻을 수 있었다.
본 연구에서는 음극에서 원료물질의 형태가 전해환원 거동에 미치는 영향을 고찰하여 원료물질의 밀도가 낮을수록 크기가 작을수록 환원속도가 빠르며 밀도보다 크기가 더 속도 결정에 민감하게 영향을 주었음을 확인하였다. 양극에서는 다공성 shroud의 사용이 비다공성 shroud에 비하여 산소이온이 보다 효과적으로 양극 표면에 도달할 수 있도록 하여 보다 높은 전류 밀도를 얻을 수 있음을 알 수 있었다. 또한 이러한 bench-scale에서의 경험을 토대로 17 kg 우라늄산화물 전해환원에 성공하였다.
0%). 이러한 결과는 원료입자의 크기가 작을수록 전해환원 효율에 유리함을 알 수 있다는 증거가 될 뿐 아니라, 밀도가 큰 원료입자의 크기가 클 경우 산소이온이 벌크 매질로 빠져 나오는 속도가 매우 느리다는 사실을 알 수 있다.
우라늄산화물을 금속전환체로 전해환원하기 위하여 이론 전하량의 150% 정도가 필요한 반면 SIMFuel의 경우 여러 가지 금속 원소가 복합적으로 포함되어 있어 환원에 더 많은 전하량이 요구됨을 알 수 있었다. 이론 전하량의 250%를 가해주었을 때 우라늄산화물의 99.6%가 금속으로 전환되고 rare earth와 noble metal은 공정의 열역학적 조건으로 인해 우라늄산화물에 비해 상대적으로 환원율이 낮음을 확인할 수 있었다.
2 V까지 낮추어 우라늄산화물이 환원될 수 있도록 하였다. 이론전하량의 150%를 가하고 전압공급을 중단한 후 음극바스켓 내부의 우라늄 산화물을 절단하여 관찰하면 본래 갈색이었던 우라늄산화물이 금속으로 전환되어 은회색으로 바뀐 것을 확인할 수 있으며, X-선 회절분석을 통해서 화학적인 변화가 확인하고 열중량분석을 이용하여 정량적 분석을 수행한 결과 100%에 가까운 금속전화율을 얻었다. 위와 같은 방법을 이용하여 Table 1에 표기된 바와 같이 Run A-1~Run A-6에서 원료를 개별적으로 환원하여 환원속도를 비교하고자 하였으나 밀도가 크고, 입자 크기가 큰 P-95%와 P-95%-a를 제외하고는 모두 비슷한 환원속도를 나타내었다.
질의응답
핵심어
질문
논문에서 추출한 답변
원자력발전는 어떤 기능을 했는가?
원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다.
원자력발전의 큰 문제점은 무엇인가?
원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다.
원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적을 해결하기 위한 방법은 무엇인가?
원자력발전은 국가의 안정적인 에너지 공급원 및 저탄소 발생 에너지원으로써 기능을 해왔으나, 원자력발전에 필수적으로 발생하는 사용후핵연료 축적이라는 큰 숙제를 안고 있다. 이를 해결하기 위한 방법 중의 하나가 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계한 사용후핵연료의 재활용이다. 용융염 전해공정을 이용하는 파이로프로세싱은 사용후핵연료에 존재하는 장 반감기 고독성 원소와 고방열 핵종을 분리하여 고준위 폐기물을 줄이면서도 고속로의 원료물질을 공급하고, 소듐냉각고속로에서는 이를 이용하여 전력을 생산한 후 다시 그 사용후핵연료를 파이로프로세싱에서 원료물질로 가공하는 개념이다.
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