[논문]시멘트 풀을 이용한 CO2 포집과 탄산염광물의 생성에 관한 연구

최영훈; 황진연; 이효민; 오지호; 이진현

doi:10.9727/jmsk.2014.27.1.17

시멘트 풀을 이용한 CO2 포집과 탄산염광물의 생성에 관한 연구
Studies for CO2 Sequestration Using Cement Paste and Formation of Carbonate Minerals 원문보기

韓國鑛物學會誌 = Journal of the Mineralogical Society of Korea, v.27 no.1, 2014년, pp.17 - 30

최영훈 (부산대학교 지질환경과학과) , 황진연 (부산대학교 지질환경과학과) , 이효민 (부산대학교 지질환경과학과) , 오지호 (부산대학교 지질환경과학과) , 이진현 (부산대학교 지질환경과학과)

초록
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폐콘크리트 처리 시 발생하는 시멘트 미분은 $CO_2$ 포집을 위한 광물탄산화 재료로 활용할 수 있다. 이번 연구에서는 폐콘크리트를 활용한 $CO_2$ 포집을 위한 기초연구로 수화시멘트의 수성탄산화 방안과 탄산염광물 형성 특성에 대한 자료를 확보하고자 하였다. 실험을 위해 물 : 시멘트 비를 6 : 4로 하여 28일간 수중 경화하여 시멘트 풀을 제작하고, 첨가제(NaCl과 $MgCl_2$)를 활용한 용출실험과 두 종류의 수성탄산화(직접수성탄산화와 간접수성탄산화)실험을 수행하였다. 용출실험 결과, $Ca^{2+}$ 이온의 용출은 시험된 최대 농도에서 보다 0.1 M NaCl과 0.5 M $MgCl_2$에서 최대로 나타났으며, $MgCl_2$는 NaCl에 비해 10배 이상의 $Ca^{2+}$ 이온을 용출력을 보였다. 미분(< 0.15 mm)의 시멘트 풀은 직접수성탄산화에 의해 1시간 이내에 탄산화에 의해 포트랜다이트가 거의 모두 탄산염 광물로 변화하고, CSH(calcium silicate hydrate)의 분해에 의한 탄산화도 진행되는 것으로 나타났다. 그러나 직접수성탄산화에는 NaCl과 $MgCl_2$와 같은 첨가제가 크게 효율적이지 못하였다. NaCl과 $MgCl_2$를 첨가제로 사용한 용출액에 대한 간접수성탄산화로 100% 순수한 방해석을 생성되었다. $MgCl_2$에 의한 용출액의 경우 탄산화를 위해 알칼리용액 의한 pH의 조절이 필요하였으며, $Mg^{2+}$ 이온의 영향으로 탄산화가 느리게 진행되었다. 수성탄산화 방법과 첨가제의 종류가 생성되는 탄산칼슘광물의 종류와 결정도 영향을 미치는 것으로 나타났다.

Abstract ▼ AI-Helper

Waste cement generated from recycling processes of waste concrete is a potential raw material for mineral carbonation. For the $CO_2$ sequestration utilizing waste cement, this study was conducted to obtain basic information on the aqueous carbonation methods and the characteristics of carbonate mineral formation. Cement paste was made with W:C= 6:4 and stored for 28 days in water bath. Leaching tests using two additives (NaCl and $MgCl_2$) and two aqueous carbonation experiments (direct and indirect aqueous carbonation) were conducted. The maximum leaching of $Ca^{2+}$ ion was occurred at 1.0 M NaCl and 0.5 M $MgCl_2$ solution rather than higher tested concentration. The concentration of extracted $Ca^{2+}$ ion in $MgCl_2$ solution was more than 10 times greater than in NaCl solution. Portlandite ($Ca(OH)_2$) was completely changed to carbonate minerals in the fine cement paste (< 0.15 mm) within one hour and the carbonation of CSH (calcium silicate hydrate) was also progressed by direct aqueous carbonation method. The both additives, however, were not highly effective in direct aqueous carbonation method. 100% pure calcite minerals were formed by indirect carbonation method with NaCl and $MgCl_2$ additives. pH control using alkaline solution was important for the carbonation in the leaching solution produced from $MgCl_2$ additive and carbonation rate was slow due to the effect of $Mg^{2+}$ ions in solution. The type and crystallinity of calcium carbonate mineral were affected by aqueous carbonation method and additive type.

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

Ca(OH)₂ 과포화용액을 사용한 수성탄산화를 위한 기초실험도 수행하여 탄산화의 최적 pH조건, 고체 Ca(OH)₂의 영향 등의 탄산화 과정을 파악하였다. 그리고 탄산화의 효율성을 증가시키기 위해, 수용액에 첨가할 첨가제의 종류와 농도, 반응시간 등의 여러 가지 요소를 다르게 조합하여 시멘트의 탄산화에 가장 효율적인 방법을 찾고자 하였다. 이러한 모든 실험과정에서 나타나는 탄산염광물의 생성반응과 광물학적 특성을 자세히 검토하였다.
본 연구는 폐콘크리트를 이용하여 CO₂를 포집 하기 위한 기초연구로서 실시되었다. 이를 위해 폐 콘크리트 내의 수화시멘트 성분과 유사한 시멘트풀(Cement paste)을 제작하여, 탄산화 실험을 진행하고 그 특성에 대하여 연구하여 다음의 결과들을도출하였다.
) 미분으로 과포화용액을 제조하여 다음의 두 가지 용액을 만들어 수성탄산화를 위한 기초실험을 수행하였다. 이 실험의 목적은 (1) Ca 이온을 포함하는 알칼리 용액으로부터 CO₂가스의 주입에 따른 용액 중 pH와 Ca²⁺이온농도의 변화를 연속적으로 측정하여 탄산칼슘을 생성시키기 위한 기본적인 pH 조건, 탄산화 과정과 효율성을 검토하는데 있으며, (2) 용액 중 Ca(OH)₂ 고체가 존재할 경우와 없을 때의 탄산화 과정의 차이를 규명하는데 있다.
그리고 탄산화의 효율성을 증가시키기 위해, 수용액에 첨가할 첨가제의 종류와 농도, 반응시간 등의 여러 가지 요소를 다르게 조합하여 시멘트의 탄산화에 가장 효율적인 방법을 찾고자 하였다. 이러한 모든 실험과정에서 나타나는 탄산염광물의 생성반응과 광물학적 특성을 자세히 검토하였다.
이번 연구에서는 폐콘크리트의 광물탄산화에 기초자료로써 활용하기 위해서 시멘트를 수화시킨 시멘트 풀(cement paste)을 제작하여 직접수성탄산화 실험과 용출실험을 통한 간접수성탄산화 실험을 실시하였다. Ca(OH)₂ 과포화용액을 사용한 수성탄산화를 위한 기초실험도 수행하여 탄산화의 최적 pH조건, 고체 Ca(OH)₂의 영향 등의 탄산화 과정을 파악하였다.

제안 방법

이번 연구에서는 폐콘크리트의 광물탄산화에 기초자료로써 활용하기 위해서 시멘트를 수화시킨 시멘트 풀(cement paste)을 제작하여 직접수성탄산화 실험과 용출실험을 통한 간접수성탄산화 실험을 실시하였다. Ca(OH)₂ 과포화용액을 사용한 수성탄산화를 위한 기초실험도 수행하여 탄산화의 최적 pH조건, 고체 Ca(OH)₂의 영향 등의 탄산화 과정을 파악하였다. 그리고 탄산화의 효율성을 증가시키기 위해, 수용액에 첨가할 첨가제의 종류와 농도, 반응시간 등의 여러 가지 요소를 다르게 조합하여 시멘트의 탄산화에 가장 효율적인 방법을 찾고자 하였다.
NaCl용액과 MgCl₂․6H₂O용액을 이용하여 용출실험을 실시한 다음 pH/이온 미터를 이용하여 pH와 Ca²⁺ 이온농도를 측정한 결과를 Table 2에도시하였다. 첨가제로 NaCl용액을 사용하는 경우 다음의 반응들을 통해 시멘트 내의 Ca²⁺ 이온의 용출을 가속화 할 수 있다(West, 1995; Lee, 2002):
각각의 실험은 시간에 따른 탄산화 효율을 알기 위해 1시간, 24시간으로 세분하여 반응시켰다. 반응이 종료된 시료는 5000 rpm에서 원심 분리하여 상등액과 반응물을 분리하고, 분리된 반응물은 증류수로 2회 세척하였다.
15 mm 이하로 체질한 시멘트 풀 15 g을 500 ml 밀폐용기(HDPE bottle)에 넣고 NaCl 과 MgCl₂^․6H₂O 용액 200 ml을 주입하여 24시간 동안 상온과 상압에서 자력교반기(magnetic stirrer)를 작동시켜 반응시켰다. 각각의 용액의 농도에 따른 용출량의 차이를 알아보기 위해 0.25, 0.5, 1.0, 1.5 M로 세분하여 용출실험을 진행하였다. 실험의대조군으로 첨가제를 넣지 않고 증류수만을 이용하여 용출실험을 진행하였다.
간접수성탄산화 실험 종료 후 반응용액은 필터 (45 um membrane filter)에 여과시킨 후 고형물질에 대한 XRD 분석과 SEM/EDS 분석을 실시 하였다.
25 M MgCl₂^․6H₂O를 직접수성탄산화의 효율성을 시험하기 위한 첨가제로 사용하였다. 두 가지 종류의 첨가제를 각각 혹은, 혼합하여 사용할 때의 탄산화 효율을 알아보기 위하여 다음의 5가지 조합으로 실험을 진행하였다.
0 M NaCl을 이용하여 용출시킨 여액 100 ml를 반응용기에 넣고, 순도 99% CO₂ 가스를 20 ml/min의 속도로 용액 내에서 버블(bubble)이 생성되도록 주입하였다. 반응 중에 pH/이온 미터를 사용하여 반응용액의 pH와 Ca²⁺ 이온농도를 연속적으로 측정하고, 용액의 pH 가 7이하로 떨어질 때까지 실험을 지속하였다. 0.
반응이 종료된 시료는 5000 rpm에서 원심 분리하여 상등액과 반응물을 분리하고, 분리된 반응물은 증류수로 2회 세척하였다. 세척 후 반응물은 60 ℃항온기에 건조한 후 광물조성의 변화를 알아보기 위해 X-선회절분석과 열중량분석(thermogravimetric analyzer, TGA/DSC)을 실시하였다. 탄산화 반응결과 생성된 광물의 형태적 특징을 EDS가 장착된 전계방사형 주사현미경(field emission scanning electron microscope, Hitachi-S47000)을 이용하여 분석하였다.
수산화칼슘(Ca(OH)₂) 미분으로 과포화용액을 제조하여 다음의 두 가지 용액을 만들어 수성탄산화를 위한 기초실험을 수행하였다. 이 실험의 목적은 (1) Ca 이온을 포함하는 알칼리 용액으로부터 CO₂가스의 주입에 따른 용액 중 pH와 Ca²⁺이온농도의 변화를 연속적으로 측정하여 탄산칼슘을 생성시키기 위한 기본적인 pH 조건, 탄산화 과정과 효율성을 검토하는데 있으며, (2) 용액 중 Ca(OH)₂ 고체가 존재할 경우와 없을 때의 탄산화 과정의 차이를 규명하는데 있다.
폐콘크리트 내에 존재하는 수화시멘트 성분이 탄산화의 재료가 됨으로 본 연구에서는 시멘트 풀(Cement paste)을 제작하여 실험에 사용하였다. 시멘트 풀은 S사의 1종 보통 포틀랜드 시멘트(ordinary portland cement)를 사용하여 물과 시멘트의 비율을 6 : 4로 하여 제작하고, 24시간 후 탈영하여 28일간 수중에서 경화시켜 수화시멘트의 광물들이 잘 형성 되도록 하였다. 수중 경화시된 시멘트 풀은 상온에서 건조시킨 다음, 죠크러셔로 분쇄하여 0.
실험 종료 후 반응용액은 필터(45 ㎛ membrane filter)로 여과시킨 다음 필터를 통과한 여액의 pH 와 Ca²⁺ 이온의 농도를 pH/이온 미터(Orion Versa Star pH/ISE Multiparameter)를 사용하여 측정하였다. Ca²⁺ 이온 농도의 측정은 0.
직접가스 수성탄산화를 위해, 100 ml 용액 A와 B를 각각의 반응용기에 넣고 99% CO₂ 가스를 20 ml/min의 속도로 용액 내에서 버블(bubble)이 생성되도록 주입하였다. 실험 중에 pH/이온 미터를 사용하여 반응용액의 pH와 Ca²⁺ 이온농도를 1분 간격으로 연속 측정하고, 용액의 pH가 7 이하로 떨어질 때까지 실험을 계속하였다. 탄산화 반응이 끝난 용액은 필터(45 ㎛ membrane filter)에 여과시킨 후 고형물질에 대한 XRD 분석과 SEM/EDS 분석을 실시하였다.
15 mm 미만으로 체질하여 밀폐용기에 보관하였다. 실험에 사용한 시멘트와 제작된 시멘트 풀에 대한 X-선 형광분석(X-ray Fluorescence, XRF), X-선 회절분석(X-ray diffraction, XRD)을 실시하였다. X-선 회절분석은 Rigaku사의 CuKα선 분석 장치를 사용하였다.
5 M로 세분하여 용출실험을 진행하였다. 실험의대조군으로 첨가제를 넣지 않고 증류수만을 이용하여 용출실험을 진행하였다.
64M NaHCO₃ 200 ml를 사용하였다. 용출실험결과를 근거하여, 1.0 M NaCl과 0.25 M MgCl₂^․6H₂O를 직접수성탄산화의 효율성을 시험하기 위한 첨가제로 사용하였다. 두 가지 종류의 첨가제를 각각 혹은, 혼합하여 사용할 때의 탄산화 효율을 알아보기 위하여 다음의 5가지 조합으로 실험을 진행하였다.
용출실험에서 좋은 결과를 나타낸 1.0 M NaCl 과 0.25 M MgCl2 · 6H2O용액을 이용하여 용출 실험 후 나온 반응여액을 이용하여 간접수성탄산화 실험을 진행하였다.
를 포집 하기 위한 기초연구로서 실시되었다. 이를 위해 폐 콘크리트 내의 수화시멘트 성분과 유사한 시멘트풀(Cement paste)을 제작하여, 탄산화 실험을 진행하고 그 특성에 대하여 연구하여 다음의 결과들을도출하였다.
4 g의 고체 수산화칼슘 미분을 증류수 1 L에 넣어 제작된 Ca(OH)₂ 과포화용액으로 고체 Ca(OH)₂를 다량 포함하는 용액이며, 용액 B는 용액 A를 필터(45 ㎛ membrane filter) 를 통과시켜 고체 Ca(OH)₂를 최대한 제거한 포화용액이라 할 수 있다. 직접가스 수성탄산화를 위해, 100 ml 용액 A와 B를 각각의 반응용기에 넣고 99% CO₂ 가스를 20 ml/min의 속도로 용액 내에서 버블(bubble)이 생성되도록 주입하였다. 실험 중에 pH/이온 미터를 사용하여 반응용액의 pH와 Ca²⁺ 이온농도를 1분 간격으로 연속 측정하고, 용액의 pH가 7 이하로 떨어질 때까지 실험을 계속하였다.
직접수성탄산화를 촉진하기 위한 첨가제로 NaCl과 MgCl₂의 효과를 알기 위하여 용출실험을 실시하였다. 0.
1 M CaCl₂ 25 ml를 100 ml 메스플라스크(volumetric flask)에 넣고 증류수 75 ml를 넣어 제작한 1000 ppm Ca²⁺ 이온 표준용액과 이를 희석한 100 ppm Ca²⁺ 이온 표준 용액으로 pH/이온 미터를 교정하였다. 측정 시에는, Ca²⁺ 이온 ISA(ionic strength adjuster) 표준용액을 50 : 1의 비로 넣어서 배경 이온강도를 일정하게 유지 시킨 뒤 측정하였다.
이 여액의 pH를 12 이상으로 증가시키기 위하여 1 M NaOH 용액 30 ml를 주입한 결과 즉시 흰색 침전이 생성되었다. 침전된 물질의 분석을 위해 45 um 필터로 여과시켜 남은 물질을 XRD 분석한 결과 포틀랜다이트와 방해석으로 나타났다. Ca²⁺ 이온이 많은 여액에 NaOH 용액을 주입함으로서 생성되는 고체는 포틀랜다이트 이나, 일부 방해석이 침전 된 것은 밀폐된 계에서 실시한 실험이 아니기 때문에 여과하는 과정에서 대기 중의 CO₂가 녹아들어가 방해석을 침전 시킨 결과로 생각된다.
세척 후 반응물은 60 ℃항온기에 건조한 후 광물조성의 변화를 알아보기 위해 X-선회절분석과 열중량분석(thermogravimetric analyzer, TGA/DSC)을 실시하였다. 탄산화 반응결과 생성된 광물의 형태적 특징을 EDS가 장착된 전계방사형 주사현미경(field emission scanning electron microscope, Hitachi-S47000)을 이용하여 분석하였다.
실험 중에 pH/이온 미터를 사용하여 반응용액의 pH와 Ca²⁺ 이온농도를 1분 간격으로 연속 측정하고, 용액의 pH가 7 이하로 떨어질 때까지 실험을 계속하였다. 탄산화 반응이 끝난 용액은 필터(45 ㎛ membrane filter)에 여과시킨 후 고형물질에 대한 XRD 분석과 SEM/EDS 분석을 실시하였다.

대상 데이터

폐콘크리트 내에 존재하는 수화시멘트 성분이 탄산화의 재료가 됨으로 본 연구에서는 시멘트 풀(Cement paste)을 제작하여 실험에 사용하였다. 시멘트 풀은 S사의 1종 보통 포틀랜드 시멘트(ordinary portland cement)를 사용하여 물과 시멘트의 비율을 6 : 4로 하여 제작하고, 24시간 후 탈영하여 28일간 수중에서 경화시켜 수화시멘트의 광물들이 잘 형성 되도록 하였다.

이론/모형

3 mm (receiving slit) ~ 1°(scatter slit)로 측정하였다. X선 형광분석은 SHIMADZU사의 XRF-1700 모델을 이용하여 화학성분을 분석을 실시하였다.
직접수성탄산화 실험을 실시한 다음 반응산물에 대한 시차 열분석(TGA/DSC)을 실시하여 주 구성 물질의 함량을 계산한 결과를 Table 3에 도시하였다. 정량에 사용한 수식은 Jo et al., (2012a)에서 제안한 식을 기초하고, 여러 연구결과(Marsh and Daty, 1988; Pane and Hansen, 2005)를 종합한 아래의 식을 통하여 계산하였다.

성능/효과

0.25M MgCl2․6H₂O 용액과 시멘트 풀을 반응 시켜 나온 여액의 경우 pH가 8.92로 다소 낮아 바로 CO₂ 가스를 주입하였을 때 방해석의 침전이 잘 일어나지 않았다. 이 여액의 pH를 12 이상으로 증가시키기 위하여 1 M NaOH 용액 30 ml를 주입한 결과 즉시 흰색 침전이 생성되었다.
1. NaCl과 MgCl2의 시멘트 풀로부터 Ca²⁺ 이온에 대한 용출효과를 실험한 결과, Ca²⁺ 이온의 용출은 시험된 최대 농도에서 보다 1.0 M NaCl과 0.5 M MgCl₂에서 최대로 나타났으며, 각각의 시험된 농도에서 MgCl₂는 NaCl에 비해 10배 이상의 Ca²⁺ 이온을 용출시켰다.
1.0 M NaCl과 0.25 M MgCl2를 이용하여 용출 실험을 진행한 후 시멘트 풀의 광물조성 변화를 알아보기 위해 XRD 분석 결과(Fig. 2)를 보면, NaCl 용액을 이용한 용출실험을 실시한 경우 염소이온이 시멘트 풀 내의 CAH와 반응하여 형성되는 프리델시염(friedel’s salt)이 검출되었다.
1.0 M NaCl을 첨가제로 사용하여 용출실험을 진행한 뒤 필터(45 ㎛ membrane filter)를 통과한용출액의 pH는 12.39이고 Ca²⁺ 이온의 농도는 950.2 ppm으로 나타났다. 이 용출액 100 ml에 20 ml/min으로 CO₂ 가스 버블(bubble)을 주입한 즉시 흰색의 방해석 침전이 일어났다.
3. 0.15 mm 미만의 시멘트 풀은 직접수성탄산 화에 의해 1시간 이내에 탄산화에 의해 포트랜다이트가 거의 모두 방해석으로 변화하고, CSH의 분해에 의한 탄산화도 진행되는 것으로 나타났다. 그러나 MgCl₂가 첨가제로 사용될 경우, 1시간의 반응에서는 탄산화의 효율이 낮으며 탄산화가 늦게 진행되는 것으로 나타났다.
4. 미분의 시멘트 풀의 직접수성탄산화에는 NaCl과 MgCl₂와 같은 첨가제가 크게 효율적이지 못한 것으로 나타났다.
5. 탄산화 반응산물의 형태학적인 특성을 알아보기 위해 SEM/EDS 분석결과, 직접수성탄산화에 의해 생성된 탄산칼슘은 판상, 괴상, 침상 내지 장미상의 다양한 형태로 나타났다. 무 첨가제와 NaCl이 첨가제로 사용된 시료에서는 판상 및 괴상의 방해석이 형성되나, MgCl₂가 첨가제로 사용된 시료에서는 방해석과 함께 침상 내지 장미상의 아라고나이트가 형성되었다.
6. 고상의 Ca(OH)₂를 포함하고 있는 용액의 탄산화에서 초기에 주입된 CO₂는 고상의 Ca(OH)₂의 탄산화에 우선적으로 소모됨에 따라 용액의 pH와 Ca²⁺ 이온의 농도를 크게 낮추지 못하였으며, 고상의 Ca(OH)₂의 탄산화가 종료된 이후에 용액의 Ca²⁺ 이온이 탄산칼슘으로 침전됨에 따라 pH와 Ca²⁺ 이온의 농도가 급격하게 감소하였다. 그리고 CO₂가스 주입에 의해 pH가 10 이하로 떨어지면, 용액 중 Ca²⁺ 이온의 농도가 다시 증가되어 탄산화 효율이 감소되는 것으로 나타났다.
7. 간접수성탄산화 실험 결과, NaCl을 첨가제로 사용한 여액은 CO₂ 가스의 주입으로 탄산화 반응이 빠르게 진행되었으나, pH가 10 이하로 떨어짐에 따라 용액 중 Ca²⁺ 이온의 농도가 다시 증가하여 탄산화효율이 감소하였다. MgCl₂를 첨가제로 사용한 여액은 용출된 Ca²⁺ 이온의 탄산화를 위해 알칼리 용액으로 pH의 조절이 필요하며, Mg²⁺ 이온의 영향으로 탄산화가 느리게 진행되었다.
8. 간접수성탄산화 실험결과 생성된 물질에 대한 XRD와 SEM/EDS 분석 결과, 시험된 두 용출 액의 탄산화로 100% 순수한 방해석이 생성됨이 확인되었다. NaCl을 첨가제로 사용한 용출액에서는 능면체의 결정형이 잘 발달한 순수한 방해석이 침전되었다.
MgCl₂를 첨가제로 사용하여 각각의 농도에서 실험을 진행한 결과, 0.5 M MgCl₂에서 9411.0 ppm으로 Ca²⁺ 이온의 최대 용출이 나타났으며, NaCl과 비교하여 10배 이상의 Ca²⁺ 이온이 용출되 었다(Table 2). 이러한 MgCl₂에 의한 용출량의 증가는 두 가지의 반응으로 결과 될 수 있다.
NaCl을 이용하여 나온 용출액을 이용하여 간접수성탄산화 실험을 한 결과와 초기의 변화 양상은 유사하나, MgCl2를 첨가제로 사용하여 나온 용출액의 경우 pH가 7까지 내려가도 Ca2+ 이온의 농도가 지속적 감소하나 용액 중 Ca2+ 이온의 탄산화가 모두 이루어지지 않았다(Fig. 7-B).
8). SEM/EDS 분석으로 NaCl 용출액을 이용한 실험으로 능면체의 결정형이 잘 발달한 순수한 방해석이 침전되는 젓으로 나타났다. 그러나 MgCl₂ 용출액을 이용한 실험으로 생성된 방해석은 결정도가 낮고 결정의 크기가 매우 작은 특징을 보였다(Fig.
간접수성탄산화 실험결과 생성된 물질에 대하여 XRD분석한 결과, 시험된 두 용출액의 탄산화로 100% 순수한 방해석을 생성할 수 있음을 확인하였다(Fig. 8). SEM/EDS 분석으로 NaCl 용출액을 이용한 실험으로 능면체의 결정형이 잘 발달한 순수한 방해석이 침전되는 젓으로 나타났다.
고상의 Ca(OH)₂를 포함하고 있는 용액의 탄산화에서 초기에 주입된 CO₂는 고상의 Ca(OH)₂의 탄산화에 우선적으로 소모됨에 따라 용액의 pH와 Ca²⁺ 이온의 농도를 크게 낮추지 못하였으며, 고상의 Ca(OH)₂의 탄산화가 종료된 이후에 용액의 Ca²⁺ 이온이 탄산칼슘으로 침전됨에 따라 pH와 Ca²⁺ 이온의 농도가 급격하게 감소하였다. 그리고 CO₂가스 주입에 의해 pH가 10 이하로 떨어지면, 용액 중 Ca²⁺ 이온의 농도가 다시 증가되어 탄산화 효율이 감소되는 것으로 나타났다.
두 번째로, Mg²⁺이온이 용액 내의 (OH)^- 이온과 반응하여 Brucite(Mg(OH)₂)를 형성하고 pH가 낮아짐에 따라 Ca²⁺ 이온의 용출량이 증가 수 있다. 이는 MgCl₂를 이용한 용출실험 후 반응물의 XRD 분석결과 Brucite가 검출된 것으로 알 수 있다(Fig.
그러나 MgCl₂가 첨가제로 사용된 경우, 탄산화가 진행되어도 CSH가 MSH로 전환됨에 따라 상대적으로 많은 양의 MSH가 남는다. 또한 용출실험결과 많은 양의 Ca²⁺ 이온이 용출됨에도 불구하고, 1시간의 반응에서는 탄산화의 효율이 낮게나타났으며, 반응시간이 길어짐에 따라 탄산화 효율이 증가하였다. 이는 MgCl₂가 첨가제로 사용될 경우 탄산화가 느리게 진행됨을 시사한다.
3에 도시하였다. 열분석 결과와 같이, 모든 시료에서 포틀랜다이트가 사라지고 방해석이 잘 형성 되어있음이 확인되었다. 특징적으로 MgCl₂가 첨가 된 시료의 경우 방해석 이외에 아라고나이트가 형성되었다(Fig.
5와 같다. 용액에 CO₂를 주입함에 따라 방해석이 침전되면서 용액 내의 Ca²⁺ 이온의 농도가 감소하였으며, pH가 10을 전후하여 Ca²⁺ 이온의 농도가 130 ppm으로 최저로 나타났다. pH가 7이 될 때까지 CO₂ 가스를 계속 주입함에 따라 다시 Ca²⁺ 이온의 농도가 다시 210 ppm으로 증가하였다.
4). 위에서 언급한 바와 같이 MgCl₂가 첨가된 시료의경우, XRD 분석결과 방해석과 더불어 아라고나이트가 형성되었음이 확인되었다. 이로 미루어 보아침상 내지 장미상의 탄산칼슘은 아라고나이트일 것으로 생각된다.
이러한 결과는 고상의 Ca(OH)2를 포함하고 있는 용액의 탄산화에서 초기에 주입된 CO2는 고상의 Ca(OH)2의 탄산화에 우선적으로 소모됨에 따라 용액의 pH와 Ca2+ 이온의 농도를 크게 낮추지 못하며, 고상의 Ca(OH)2의 탄산화가 종료된 이후에 용액 중에 녹아있는 Ca2+ 이온의 탄산화로 탄산칼슘으로 침전됨에 따라 용액의 pH와 Ca2+ 이온의 농도가 급격하게 감소된다는 것을 시사한다.
직접수성탄산화 실험 반응 후 반응물의 형태학적 차이를 알아보기 위해 전계방사형 주사현미경 (field emission scanning electron microscope)을 이용하여 관찰한 결과 판상, 주상, 괴상 및 침상 내지 장미상의 탄산칼슘이 침전 되어있는 것을 확인할 수 있었다(Fig. 4). 특징적으로 MgCl₂․6H₂O가 첨가제로 사용된 시료의 경우 침상 내지 장미상의 탄산칼슘이 침전 되어있음이 확인되었다(Fig.
탄산화 실험이 끝난 후 반응물을 여과하여 필터 위에 남은 물질의 XRD와 SEM/EDS 분석으로 두 경우 다 결정도가 좋은 능면체의 방해석이 침전됨을 알 수 있었다(Fig. 6).
4). 특징적으로 MgCl₂․6H₂O가 첨가제로 사용된 시료의 경우 침상 내지 장미상의 탄산칼슘이 침전 되어있음이 확인되었다(Fig. 4). 위에서 언급한 바와 같이 MgCl₂가 첨가된 시료의경우, XRD 분석결과 방해석과 더불어 아라고나이트가 형성되었음이 확인되었다.

후속연구

, 1995; Zhang and Dawe, 2000)로 생각된다. MgCl₂ 용액내의 모든 Ca²⁺ 이온을 탄산화와 탄산화속도를 증가하기 위해서는 pH 조절을 위한 더 많은 알칼리용액의 투입이 필요한 것으로 나타났으며, 이에 대한 자세한 연구 결과는 추후 다른 논문으로 발표할 예정이다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	CCS 기술 중에 지질학적 방법은 무엇이 있는가?	, 2009; IPCC, 2005). 이러한 기술들 중 지질학적인 방법으로는 CO2를 지중에 저장하는 방법, 바닷물에 용해시키는 방법, 광물학적으로 탄산염광물 형태로 치환하는 방법 등이 있다(Chae et al., 2009).
	CCS 기술이란 무엇인가?	1997년 교토의정서가 채택된 이후전 세계적으로 온실가스, 특히 CO2를 포집 저장하는 기술인 CCS(carbon capture and storage)에 대한 전 세계적인 이슈가 되었다. CCS 기술은 CO2분리 및 포집, 수송 후 알맞은 장소에서 반영구적 으로 저장, 탄산염 광물형태로 전환하는 일련의 기술들을 말한다(Chae et al., 2009; IPCC, 2005).
	지구온난화의 중요한 원인은 무엇인가?	산업발달로 인한 화석연료의 사용증가는 이산화 탄소, 메탄 등의 온실가스의 대기 중 농도를 상승 시켜 지구온난화의 중요한 원인이 되었다(Chae et al., 2009).

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용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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