[논문]원통형 수증기 개질기의 열적조건 변화에 따른 개질성능 평가

한훈식; 김서영; 강상우

doi:10.6110/kjacr.2014.26.6.269

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The experimental performance evaluation of a cylindrical steam reformer with various thermal conditions has been conducted. The bottom space of the cylindrical reactor was packed with Ruthenium (Ru) catalyst. A three-segment furnace was installed to create the axially variable boundary temperature d...

The experimental performance evaluation of a cylindrical steam reformer with various thermal conditions has been conducted. The bottom space of the cylindrical reactor was packed with Ruthenium (Ru) catalyst. A three-segment furnace was installed to create the axially variable boundary temperature distribution. Six K-type thermocouples were inserted into the catalyst layer, and three exhaust ports were fabricated on the side wall along the flow direction. The exhausted gases at each port were analyzed by using gas chromatograph (GC) system. The experimental results showed that the reforming reaction occurs intensively in the upstream region and more hydrogen is obtained when the intake gas is sufficiently heated up through the enhanced steam reforming (SR) reaction. The axially increasing boundary temperature setup provided the maximally accumulated reforming efficiency of 74.8%, when the reactor was placed at the 3rd section of the furnace.

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문제 정의

본 연구에서 메탄을 이용한 수증기 개질기에 있어 반응기 경계온도 분포가 개질 성능에 미치는 영향을 알아보고자 한다. 이를 위해 반응기를 둘러싸는 형태로 설치되는 전기로를 유동방향으로 세 개의 영역으로 분리하여 반응기 경계온도 분포를 조절하였으며 각 경우의 개질가스 조성비를 분석함으로써 경계온도 분포에 따른 개질 성능을 비교하였다.

가설 설정

반응기 경계온도 분포에 따른 개질 성능 변화를 살펴보기 위하여 전기로의 각 영역 온도를 Table 1과 같이 조절하였다. CH₄를 이용한 수증기 개질은 그 동작 온도가 800~1000℃ 정도이므로⁽²⁾ 본 연구에서 각 영역의 경계온도를 평균 온도 800℃로 설정하였다. 첫 번째는 경계온도가 일정한 경우, 두 번째는 유동방향에 대해 경계 온도가 올라가는 경우, 세 번째는 반대로 경계 온도가 내려가는 경우이다.

제안 방법

촉매층 온도와 개질가스 조성 변화를 확인하기 위해 6개의 열전대(K-type)를 촉매층에 유동 방향으로 설치하였으며 촉매층 상류·중류·하류에 개질가스 표본 추출을 위한 출구를 설치하였다.
본 연구에서 메탄을 이용한 수증기 개질기에 있어 반응기 경계온도 분포가 개질 성능에 미치는 영향을 알아보고자 한다. 이를 위해 반응기를 둘러싸는 형태로 설치되는 전기로를 유동방향으로 세 개의 영역으로 분리하여 반응기 경계온도 분포를 조절하였으며 각 경우의 개질가스 조성비를 분석함으로써 경계온도 분포에 따른 개질 성능을 비교하였다.
반응부에는 길이가 50 cm이고 내경이 5 cm인 원통형 반응기를 사용하였으며 여기에 반응열을 공급하기 위해 반응기를 둘러싸는 형태로 전기로를 설치하였다. 이때 전기로를 유동 방향으로 세부분으로 나누어 설치함으로써 반응기의 경계온도를 영역에 따라 개별적으로 조절하였다. 반응촉매로 루테늄(Ru)을 사용하였고 반응기 끝단 10 cm 길이의 공간에 이를 설치하였다.
개질가스의 조성을 분석하기 위해 기체크로마토그래프(Gas Chromatograph, GC) 시스템(YL Instrument, Acme 6000 GC)을 이용하였다. 반응기에서 추출된 개질가스로부터 수증기를 제거해야 하므로 반응기 후단에 기액 분리기 및 제습제를 설치하였으며 촉매층 온도는 데이터수집장치(Yokogawa, DA 100)를 사용하여 기록하였다.
첫 번째는 경계온도가 일정한 경우, 두 번째는 유동방향에 대해 경계 온도가 올라가는 경우, 세 번째는 반대로 경계 온도가 내려가는 경우이다. 또한 촉매층 위치에 따른 개질 성능을 비교하기 위해 촉매층을 전기로 두 번째 영역과 세 번째 영역에 설치하여 각각 성능평가를 수행하였으며 Fig. 1은 전기로 세 번째 영역에 촉매층이 위치한 모습이다.
1 mol/min으로 고정하였고, 증기 대 탄소비(Steam to Carbon Ratio, SCR)는 2로 유지하였다. 개질가스를 구성하고 있는 기체의 비율을 분석하기 위해 반응기 내에서 어떠한 기체와도 반응하지 않는 질소를 인위적으로 0.1 mol/min의 유량으로 공급하였고, 개질가스 중 일부를 기체크로마토그래프를 이용하여 성분과 조성비를 분석한 후, 이미 알고 있는 질소유량으로부터 각 기체들의 유량을 산정하였다.
본 연구에서 원통형 수증기 개질기 촉매층에서의 개질가스 조성 변화와 온도 분포를 측정하고 개질누적 효율을 산정함으로써 개질기 성능평가를 수행하였다. 세 가지의 경계온도 조건과 두 가지의 촉매층 위치에 따른 개질 성능을 비교분석하였으며 그 결과는 다음과 같이 요약할 수 있다.
본 연구에서 원통형 수증기 개질기 촉매층에서의 개질가스 조성 변화와 온도 분포를 측정하고 개질누적 효율을 산정함으로써 개질기 성능평가를 수행하였다. 세 가지의 경계온도 조건과 두 가지의 촉매층 위치에 따른 개질 성능을 비교분석하였으며 그 결과는 다음과 같이 요약할 수 있다.

대상 데이터

실험장치는 크게 연료와 물을 공급하는 공급부, 개질반응이 일어나는 반응부, 그리고 실험결과를 측정하고 개질성능을 분석하기 위한 계측·분석부로 구성된다.
이때 전기로를 유동 방향으로 세부분으로 나누어 설치함으로써 반응기의 경계온도를 영역에 따라 개별적으로 조절하였다. 반응촉매로 루테늄(Ru)을 사용하였고 반응기 끝단 10 cm 길이의 공간에 이를 설치하였다. 촉매층 온도와 개질가스 조성 변화를 확인하기 위해 6개의 열전대(K-type)를 촉매층에 유동 방향으로 설치하였으며 촉매층 상류·중류·하류에 개질가스 표본 추출을 위한 출구를 설치하였다.

이론/모형

개질가스의 조성을 분석하기 위해 기체크로마토그래프(Gas Chromatograph, GC) 시스템(YL Instrument, Acme 6000 GC)을 이용하였다. 반응기에서 추출된 개질가스로부터 수증기를 제거해야 하므로 반응기 후단에 기액 분리기 및 제습제를 설치하였으며 촉매층 온도는 데이터수집장치(Yokogawa, DA 100)를 사용하여 기록하였다.

성능/효과

이 중 수증기 개질 방식은 다른 방식에 비해 개질효율이 높고 경제적이어서 산업용 수소생산 플랜트에 널리 채택되고 있고, 전 세계의 수소 생산량 중 50%가 이 방식으로 생산되고 있다.⁽²⁾수증기 개질은 탄화수소 계열의 연료와 고온의 수증기와의 촉매반응에 의하여 수소가 생성되는 방식으로 전체 반응이 흡열 반응이기 때문에 외부에서 반응열을 공급해주어야 한다. 따라서 반응기의 적절한 온도 유지를 위한 외부로부터의 열공급이 개질기 성능에 매우 중요한 영향을 미치게 된다.
(5) 반응기 내부에서 발생하는 화학반응에는 총 5종류의 기체가 관여하며, 개질기에 공급된 CH₄, H₂O가 화학반응에 의해 H₂, CO, CO₂가 생성된다. 개질기 내부에서 총 11종류의 화학반응이 발생하지만 반응(4)~(11)은 반응율이 매우 낮아 무시할 수 있으며 전체 반응은 대부분 반응(1)~(3)에 의해 이루어진다.
또한 앞서 기술한 바와 마찬가지로 촉매층이 전기로 두 번째 영역에 위치한 경우에는 세 번째 온도 조건에서 가장 높은 개질 성능이 나타나지만, 촉매층이 전기로 세 번째 영역에 위치한 경우에 두 번째 온도 조건에서 가장 높은 개질 성능이 나타난다. 각 경우의 최대 개질누적효율은 63.3%와 74.8%로 촉매층을 전기로 세 번째 영역에 설치한 경우에 개질누적효율이 보다 높게 나타나는 것을 확인할 수 있다. 또한 촉매층이 전기로 세 번째 영역에 위치한 경우에는 상류에서 하류로 이동함에 따라 개질 성능이 역전되어 상류에서 세 번째 온도 조건이 가장 높은 개질 성능을 보이지만, 하류에서 두 번째 온도 조건이 가장 높은 개질 성능을 보이는 것을 알 수 있다.
8%로 촉매층을 전기로 세 번째 영역에 설치한 경우에 개질누적효율이 보다 높게 나타나는 것을 확인할 수 있다. 또한 촉매층이 전기로 세 번째 영역에 위치한 경우에는 상류에서 하류로 이동함에 따라 개질 성능이 역전되어 상류에서 세 번째 온도 조건이 가장 높은 개질 성능을 보이지만, 하류에서 두 번째 온도 조건이 가장 높은 개질 성능을 보이는 것을 알 수 있다.
(1) 촉매층 위치나 경계온도 조건에 관계없이 촉매층 상류에서 대부분의 개질 반응이 이루어졌고 하류에서 상대적으로 개질 반응이 적게 이루어졌다.
(2) 촉매층으로 유입되는 공급가스의 온도를 최대한 높인 상태에서 개질 반응이 이루어질 때 흡열 반응인 SR 반응과 DSR 반응이 활발히 발생하여 높은 개질 성능을 보였다.
(3) 전기로 세 번째 영역에 촉매층을 위치시킬 경우 두 번째 영역에 설치할 때보다 모든 경계온도 조건에 있어 높은 개질 성능을 나타내었다.
(4) 최대 효율은 전기로 세 번째 영역에 촉매층을 설치하고 반응기 경계온도를 유동 방향으로 순차적으로 높일 경우이며, 이때 개질누적효율은 74.8%로 측정되었다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	연료를 개질하는 방식에는 어떠한 방식들이 있습니까?	연료를 개질하는 방식에는 수증기 개질(Steam Reforming, SR), 부분산화 개질(Partial Oxidation Reforming, POx), 그리고 자열 개질(Autothermal Reforming, ATR) 방식이 있다. 이 중 수증기 개질 방식은 다른 방식에 비해 개질효율이 높고 경제적이어서 산업용 수소생산 플랜트에 널리 채택되고 있고, 전 세계의 수소 생산량 중 50%가 이 방식으로 생산되고 있다.
	수소를 생산하는 방법으로는 어떠한 방법들이 있습니까?	수소를 생산하는 방법으로는 화석연료를 개질하는 방법, 바이오매스를 가스화하는 방법, 그리고 대체에너지 또는 차세대 원자로와 연계하여 물을 전기분해하는 방법이 있다. 진정한 의미의 수소경제사회 구현을 위하여 태양광․풍력 등과 같은 재생에너지원을 이용하여 물로부터 수소생산을 해야 하지만 효율과 경제성이 떨어져 활용도가 낮다.
	화석연료를 개질하는 방법은 친환경성 방법이 아닌데, 그럼에도 이 방법이 사용되는 이유는 무엇입니까?	수소를 생산하는 방법으로는 화석연료를 개질하는 방법, 바이오매스를 가스화하는 방법, 그리고 대체에너지 또는 차세대 원자로와 연계하여 물을 전기분해하는 방법이 있다. 진정한 의미의 수소경제사회 구현을 위하여 태양광․풍력 등과 같은 재생에너지원을 이용하여 물로부터 수소생산을 해야 하지만 효율과 경제성이 떨어져 활용도가 낮다. 이와 같은 이유로 화석연료를 개질하여 수소를 추출하는 연료개질(fuel reforming) 방법이 과도기적으로 사용되고 있는 실정이다.(1, 2)

참고문헌 (6)

Hong, S. A., 2012, The key of a low carbon green growth: The hydrogen economy, The Science and Technology, Vol. 515, pp. 10-15.
Chaubey, R. C., Sahu, S., James, O. O., and Maity, S., 2013, A review on development of industrial processes and emerging techniques for production of hydrogen from renewable and sustainable sources, Renewable and Sustainable Energy, Vol. 23, pp. 443-462.

상세보기
Park, J. G., Lee, S. K., Bae, J. M., and Kim, M. J., 2009, Numerical study on the performance and the heat flux of a coaxial cylindrical steam reformer for hydrogen production, Transaction of the Korean Society Mechanical Engineers (B), Vol. 33, No. 9, pp. 709-717.

원문보기 상세보기
Kim, S., Han, H. S., Kim, S. Y., and Hyun, J. M., 2011, Effect of boundary temperature distributions on the outlet gas composition of the cylindrical steam reformer, Korean Journal of Air-Conditioning and Refrigeration Engineering, Vol. 23, No. 6, pp. 383-391.

원문보기 상세보기
Xu, J. and Froment, G. F., 1989, Methane steam reforming, methanation and water-gas shift: I. Intrinsic kinetics, AIChE Journal, Vol. 35, No. 1, pp. 88-96.

상세보기
Halabi, M. H., de Croon, M. H. J. M., van der Schaaf, J., Cobden, P. D., and Schouten, J. C., 2008, Modeling and analysis of autothermal reforming of methane to hydrogen in a fixed bed reformer, Chemical Engineering Journal, Vol. 137, No. 3, pp. 568-578.

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