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문제 정의
- 따라서 본 연구의 목적은 중금속 오염토양에 AMDS를 안정화제로 이용할 때, AMDS가 중금속의 이동성과 생물유효도에 미치는 영향을 화학적인 평가와 생물학적 평가를 병행하여 확인함으로써 향후 중금속 안정화 공법에 실질적인 적용 가능성을 제시하는 데에 있다.
- 본 연구의 목적은 중금속 오염토양에 AMDS를 안정화제로 사용하고자 할 때 그 적용 가능성을 확인하는 데에 있으며, AMDS가 여러 농도로 처리된 오염토양과 비오염토양에서 AMDS가 토양 중금속의 이동성과 생물유효도에 미치는 영향을 확인하기 위하여 화학적인 평가와 생물학적 평가를 병행하여 수행하였다. AMDS의 중금속이 고농도로 존재함에도 불구하고 용출 실험 결과 매우 안정한 상태로 존재하여 쉽게 용출되지 않은 것을 확인하였으며 중금속 오염토양에 적용하였을 때에도 AMDS의 처리 농도 증가에 따른 용출 또는 식물로의 전이 증가 현상은 나타나지 않았고 토양 내에서 이동성과 생물유효도를 감소시켜 안정화제로써의 이용 가능성을 확인하였다.
제안 방법
- 0.15 mm 체로 거른 토양과 AMDS 0.5 g과 0.175 M ammonium oxalate(pH 3.0) buffer 용액 30 mL를 2시간 교반한 후 Whatman No.42(pore size 2.5μm) 여과지로 거른 다음 여액 내 중금속의 농도를 Induced Coupled Plasma-Optical Emission Spectrometer(730 Seires, Agilent, USA)로 측정하였다(Tamm, 1922).
- AMDS를 오염토양과 비오염토양에 각각 질량대비 0%, 1%, 3%, 5% 수준으로 토양 5 kg에 3반복으로 화분에 처리한 후 3차 증류수를 이용하여 포장용수량의 60%를 유지하면서 4주간 유리 온실(20±5℃)에서 aging 하였다.
- AMDS를 오염토양과 비오염토양에 각각 질량대비 0%, 1%, 3%, 5% 수준으로 토양 5 kg에 3반복으로 화분에 처리한 후 3차 증류수를 이용하여 포장용수량의 60%를 유지하면서 4주간 유리 온실(20±5℃)에서 aging 하였다. Aging 완료 후에 상토에서 4주간 키운 상추(Lactuca sativa L.)와 배추(Brassica rapa var. glabra) 모종을 각각 정식하고 동일 조건에서 4주간 재배한 다음 식물체의 가식부(Edible part)인 지상부(Shoot)를 수확하여 증류수로 3번 세척하고 생중량을 측정하였다. 생중량 측정이 완료된 식물체는 dry-oven 70℃에서 48시간 건조시킨 후 분쇄하여 중금속 분석에 사용하였다.
- 또한 AMDS가 산성광산배수 내 중금속을 침전시켜 농축된 슬러지이기 때문에 Cd과 Zn의 농도가 높게 나타났다. 미량일지라도 고농도의 슬러지가 토양에 투입 시 중금속 용출에 의한 2차 오염을 일으킬 수 있기 때문에 토양에 적용 가능성을 확인하기 위해 중금속 용출실험을 수행하였으며 그 결과 Pb만 0.01 mg/L로 검출되었으나 기준치인 3 mg/L를 초과하지 않았다. 이러한 결과를 통하여 AMDS의 토양 적용 가능성과 안전성을 확인할 수 있었다.
- 비오염토양과 오염토양에 AMDS를 여러 농도로 처리하였을 때 토양의 pH와 EC가 변하였다(Table 2). 비오염토양의 경우 AMDS의 처리량이 증가함에 따라 토양의 pH가 유의하게 증가하였으나 3%와 5% 사이에서는 차이가 없는 것으로 나타났다(p<0.
- glabra) 모종을 각각 정식하고 동일 조건에서 4주간 재배한 다음 식물체의 가식부(Edible part)인 지상부(Shoot)를 수확하여 증류수로 3번 세척하고 생중량을 측정하였다. 생중량 측정이 완료된 식물체는 dry-oven 70℃에서 48시간 건조시킨 후 분쇄하여 중금속 분석에 사용하였다. 작물을 수확할 때 토양 시료를 채취하여 풍건 후 2 mm 체로 거른 후 토양 화학성 및 중금속 유효도 분석에 사용하였다.
- AMDS에서 용출되는 중금속의 농도를 확인하기 위하여 국내의 폐기물용출시험방법을 따랐다. 염산으로 pH를 5.8 - 6.3으로 조절한 용매를 1:10 비율로 하여 6시간 교반한 후 여과한 여액 내 중금속의 함량을 측정하였다. AMDS에 의한 토양 중금속의 이동성 변화를 확인하기 위하여 CaCl2 침출방법을 이용하였다.
- 생중량 측정이 완료된 식물체는 dry-oven 70℃에서 48시간 건조시킨 후 분쇄하여 중금속 분석에 사용하였다. 작물을 수확할 때 토양 시료를 채취하여 풍건 후 2 mm 체로 거른 후 토양 화학성 및 중금속 유효도 분석에 사용하였다.
- 토양 2 g과 20 mL의 혼합용액(pH 2.3, 0.2 M CH3 COOH + 0.25 M NH4NO3 + 0.015 M NH4F + 0.13 M HNO3 + 0.001 M EDTA)을 5분간 교반한 후 Whatman No.42(pore size 2.5μm) 여과지로 거른 여액 내 중금속을 측정하였다(Mehlich, 1984).
- 토양 3 g과 0.5 M CaCl2 용액 30 mL을 2시간 교반한 후 Whatman No.42 (pore size 2.5μm) 여과지로 거른 다음 중금속의 농도를 측정하였다(Esnaola and Millan, 1998).
- 토양과 AMDS내 중금속 총 함량을 측정하기 위해 왕수(Aqua regia)를 이용하여 습식산화 한 후 Whatman No.42(pore size 2.5μm) 여과지로 거른 다음 여액 내 중금속의 농도를 측정하였다.
- 토양과 AMDS의 pH와 전기전도도(Electrical conductivity, EC)는 증류수를 1:5 비율로 한 시간 교반한 후 측정하였다 (Thermo Orion 920A). 토양과 AMDS에서 비소와 중금속이 흡착 가능한 free iron / aluminium / manganese 자리를 확인하기 위하여 acid ammonium oxalate 침출방법을 이용하였다.
- 5μm) 여과지로 거른 다음 여액 내 중금속의 농도를 측정하였다. 토양환경에서 AMDS의 pH 조절 및 완충 능력을 확인하기 위하여 영전하점(Point of zero charge, PZC)을 측정하였다. 0.
대상 데이터
- 채취한 토양은 풍건 후 2 mm 체로 걸러서 실험에 사용하였다. AMDS는 강원도 태백시에 위치한 함태탄광(Hamtae mine) 수질정화시설의 슬러지를 이용하였으며, 채취한 슬러지는 dry-oven 70℃에서 48 시간 건조시키고 0.5 mm 체로 거른 후 실험에 사용하였다.
- 5μm) 여과지로 거른 다음 중금속의 농도를 측정하였다(Esnaola and Millan, 1998). Mehlich-3 용액은 토양 중금속의 생물 유효도를 잘 모사하는 것으로 알려져 있어 AMDS에 의한 생물 유효도의 변화를 확인하기 위해 사용하였다. 토양 2 g과 20 mL의 혼합용액(pH 2.
- 본 실험에 사용한 공시 토양은 충청북도 단양군 적성면 하원곡리에 위치한 밭 토양으로 인근 유진광산의 영향을 받아 중금속으로 오염된 토양이며, 대조구 실험을 위하여 인근 야산에서 비오염토양을 채취하였다. 채취한 토양은 풍건 후 2 mm 체로 걸러서 실험에 사용하였다.
데이터처리
- 모든 실험은 3반복으로 수행하였으며 실험 결과는 3반복의 평균값으로 나타내었다. 처리별 유의성 분석은 SAS 프로그램(SAS 9.
- 모든 실험은 3반복으로 수행하였으며 실험 결과는 3반복의 평균값으로 나타내었다. 처리별 유의성 분석은 SAS 프로그램(SAS 9.2, USA)의 PROC GLM: general linear model 검정으로 실시하였다.
이론/모형
- 3으로 조절한 용매를 1:10 비율로 하여 6시간 교반한 후 여과한 여액 내 중금속의 함량을 측정하였다. AMDS에 의한 토양 중금속의 이동성 변화를 확인하기 위하여 CaCl2 침출방법을 이용하였다. 토양 3 g과 0.
- , 2006). AMDS에서 용출되는 중금속의 농도를 확인하기 위하여 국내의 폐기물용출시험방법을 따랐다. 염산으로 pH를 5.
- 토양과 AMDS의 pH와 전기전도도(Electrical conductivity, EC)는 증류수를 1:5 비율로 한 시간 교반한 후 측정하였다 (Thermo Orion 920A). 토양과 AMDS에서 비소와 중금속이 흡착 가능한 free iron / aluminium / manganese 자리를 확인하기 위하여 acid ammonium oxalate 침출방법을 이용하였다. 0.
성능/효과
- 이러한 결과를 통하여 AMDS의 토양 적용 가능성과 안전성을 확인할 수 있었다. AMDS에 As와 중금속이 흡착할 수 있는 Al, Fe, Mn의 자리(sites)를 ammonium oxalate 침출 방법으로 확인해본 결과(Table 1), AMDS가 Fe 작용기를 비오염토양 대비 약 300배, 오염토양 대비 약 60배 가량 많이 가지고 있는 것으로 나타났다. As는 Fe 뿐만 아니라 Al과도 흡착 결합하는 것으로 알려져 있으며(Goldberg and Johnston, 2001; Arai and Sparks, 2002), 그 Al 자리도 AMDS에서 가장 많이 확인 되었으며 오염토양 그리고 비오염토양 순으로 나타났다.
- 본 연구의 목적은 중금속 오염토양에 AMDS를 안정화제로 사용하고자 할 때 그 적용 가능성을 확인하는 데에 있으며, AMDS가 여러 농도로 처리된 오염토양과 비오염토양에서 AMDS가 토양 중금속의 이동성과 생물유효도에 미치는 영향을 확인하기 위하여 화학적인 평가와 생물학적 평가를 병행하여 수행하였다. AMDS의 중금속이 고농도로 존재함에도 불구하고 용출 실험 결과 매우 안정한 상태로 존재하여 쉽게 용출되지 않은 것을 확인하였으며 중금속 오염토양에 적용하였을 때에도 AMDS의 처리 농도 증가에 따른 용출 또는 식물로의 전이 증가 현상은 나타나지 않았고 토양 내에서 이동성과 생물유효도를 감소시켜 안정화제로써의 이용 가능성을 확인하였다. 또한 이러한 결과는 최종 수용체인 상추와 배추의 중금속 흡수량을 저감시킴으로써 AMDS 적용 안전성을 확인할 수 있었다.
- 이러한 일련의 결과는 토양 내 As가 AMDS에 빠르게 흡착되고 안정화되어 실제 식물로의 전이까지 감소시킨 것으로 해석된다. As뿐만 아니라 다른 중금속의 흡수량도 AMDS 처리에 영향을 받았으며, 상추는 Cd, Cu, Pb, Zn이 5%처리시 대조구 대비 그 흡수량이 각각 31%, 43%, 67%, 43% 감소하였고 배추의 경우 Cd, Zn의 흡수량도 각각 26%, 29% 감소하였다. 이러한 중금속 흡수량 저감효과는 앞선 절의 결과의 연장선상에서 AMDS의 표면에서 침전 또는 광물질형성을 통한 안정화에 따른 것으로 판단된다.
- AMDS의 처리가 서로 다른 pH의 변화 양상을 보였는데 이는 AMDS 표면에서의 전하 특성에 기인한 것으로 보인다. 고형첨가방법(Solid addition method)에 따라 AMDS의 영전하점(pHpzc)을 측정하였을 때 pHpzc가 7.55로 나타났다(Fig.1). 입자의 표면 전하는 주변의 pH에 따라서 달라지는데, pHpzc 보다 주변 pH가 높으면 입자 표면 에서 수소가 빠져나와 입자의 표면은 음전화를 띄며 pHpzc 보다 pH가 낮으면 반대로 양전하를 띈다(Jeong et al.
- 또한 이러한 결과는 최종 수용체인 상추와 배추의 중금속 흡수량을 저감시킴으로써 AMDS 적용 안전성을 확인할 수 있었다. 더하여 AMDS가 산업폐기물임에도 불구하고 기존 안정화제들보다 낮은 pHpzc 특성에 기인하여 알칼리 토양의 중금속 안정화에 적용하기에도 적합한 것으로 판단된다. 그럼에도 불구하고 AMDS의 고농도의 중금속은 잠재 유해 요소이기 때문에 장기간의 모니터링을 통한 안정화제로써의 안전성과 지속성과 AMDS 표면에서의 구체적인 안정화 기작을 밝히는 후속 연구가 필요해 보인다.
- , 2012). 따라서 중금속 오염 토양(pH 8.15)에 AMDS(pHpzc 7.55)를 처리할 경우 AMDS의 표면에서 수소 이온이 빠져나오면서 토양의 pH가 감소하였으며 반대로 비오염 토양(pH 6.72)에서는 수소이온이 흡착되어 토양의 pH가 증가하였다. 알칼리 토양에 기존의 칼슘과 철과 같이 pHpzc가 높은 안정화제들을 사용할 경우 토양의 pH가 더 상승하여 농작물의 생육에 저해를 일으킬 수 있다.
- 36의 알칼리성을 띄었으며 EC도 토양보다 높았다. 또한 AMDS가 산성광산배수 내 중금속을 침전시켜 농축된 슬러지이기 때문에 Cd과 Zn의 농도가 높게 나타났다. 미량일지라도 고농도의 슬러지가 토양에 투입 시 중금속 용출에 의한 2차 오염을 일으킬 수 있기 때문에 토양에 적용 가능성을 확인하기 위해 중금속 용출실험을 수행하였으며 그 결과 Pb만 0.
- AMDS의 중금속이 고농도로 존재함에도 불구하고 용출 실험 결과 매우 안정한 상태로 존재하여 쉽게 용출되지 않은 것을 확인하였으며 중금속 오염토양에 적용하였을 때에도 AMDS의 처리 농도 증가에 따른 용출 또는 식물로의 전이 증가 현상은 나타나지 않았고 토양 내에서 이동성과 생물유효도를 감소시켜 안정화제로써의 이용 가능성을 확인하였다. 또한 이러한 결과는 최종 수용체인 상추와 배추의 중금속 흡수량을 저감시킴으로써 AMDS 적용 안전성을 확인할 수 있었다. 더하여 AMDS가 산업폐기물임에도 불구하고 기존 안정화제들보다 낮은 pHpzc 특성에 기인하여 알칼리 토양의 중금속 안정화에 적용하기에도 적합한 것으로 판단된다.
- 반면 비오염토양에서는 As는 검출되지 않았으며, Cd 과 Zn의 유효도는 AMDS를 처리하였을 때 유의하게 증가하였다(p<0.05).
- 반면 오염토양에서는 AMDS의 처리량이 증가함에 따라 pH가 유의하게 감소하였으며 비오염토양에서의 경우와 동일하게 3%와 5% 처리구 사이에는 차이가 없었다(p<0.05).
- 3 g이었다. 배추의 경우 비오염토양에서 AMDS를 0%, 1%, 3%, 5% 처리하였을 때 그 생중량이 각각 27, 21, 18, 19 g이었으며 오염토양에서는 AMDS를 0%, 1%, 3%, 5% 처리하였을 때 그 생중량이 각각 4.5, 3.6, 3.4, 3.1 g으로 상추의 생장과는 달리 오염토양에서 배추의 생육이 매우 크게 저해 받은 것으로 나타났다.
- , 2014). 본 연구에서 중금속이 다량 존재하는 오염토양의 경우 AMDS 처리 시 토양 pH가 감소한 점을 고려해볼 때, AMDS 표면으로의 침전이 주된 안정화 기작인 것으로 판단된다. 비오염토양의 경우 에는 토양의 pH가 증가하여 흡착뿐만 아니라 석회시용효과도 안정화에 기여했을 것으로 판단된다.
- , 2011). 본 연구에서는 AMDS의 처리 농도가 증가함에 따라 pH가 유의하게 감소하였음에도 불구하고 양이온 중금속의 유효도는 유의하게 감소하였다. 이러한 결과는 중금속의 생물 유효도에서 pH 감소에 의한 중금속의 이동성 증가 효과보다, AMDS 표면에서의 침전에 따른 안정화효과가 더 큰 영향을 미치는 것을 시사한다.
- 이러한 중금속 흡수량 저감효과는 앞선 절의 결과의 연장선상에서 AMDS의 표면에서 침전 또는 광물질형성을 통한 안정화에 따른 것으로 판단된다. 본 연구의 실험 결과 중금속 유효도의 화학적 검정방법과 생물학적 검정방법 사이에서 매우 유사한 경향성을 확인할 수 있었으며 기존의 다른 연구에서도 확인할 수 있다. Lee 등(2009)은 석회석과 적니, 제강슬래그를 중금속 오염 토양에 처리하여 증류수 및 Ca(NO3)2 침출방법으로 중금속 유효도가 감소하는 것을 확인하였고 더하여 상추의 재배실험을 통해 상추의 Cd, Pb, Zn 흡수량도 유의하게 감소하는 것을 확인하였다.
- 비오염토양에서 자란 상추와 배추의 중금속 흡수량을 확인한 결과 두 작물 모두에서 As, Cd, Pb은 검출되지 않았으며 식물의 필수 미량 원소인 Cu와 Zn만 검출되었다(Table 3). Cu는 식물의 광합성과 호흡활동에 관여하는 미량원소로 AMDS 처리량 변화에 따른 흡수량의 변화 사이에 일정한 경향성을 확인할 수 없었다(Droppa and Horváth, 1990).
- 비오염토양에서 자란 상추의 AMDS 처리 농도에 따른 생중량은 0%, 1%, 3%, 5%에 대하여 각각 6.0, 5.6, 5.7, 5.2 g으로 나타났다. 오염토양의 경우 AMDS 처리 농도에 따른 생중량은 0%, 1%, 3%, 5%에 대하여 각각 5.
- 비오염토양의 경우 AMDS의 처리량이 증가함에 따라 토양의 pH가 유의하게 증가하였으나 3%와 5% 사이에서는 차이가 없는 것으로 나타났다(p<0.05).
- 05). 식물의 미량원소 별 흡수량 저감은 앞선 절의 토양 중금속 유효도 저감결과와 마찬가지로 As에서 높게 나타났으며 AMDS를 5%처리하였을 때 As 흡수량이 대조구 대비 60% 감소하였다. 이러한 일련의 결과는 토양 내 As가 AMDS에 빠르게 흡착되고 안정화되어 실제 식물로의 전이까지 감소시킨 것으로 해석된다.
- 오염된 토양에서 AMDS의 처리는 상추의 As, Cd, Cu, Pb, Zn 흡수량을 유의하게 감소시켰고, 배추의 경우는 As, Cd, Zn에 대하여 유의성을 나타내었다(p<0.05).
- 01 mg/L로 검출되었으나 기준치인 3 mg/L를 초과하지 않았다. 이러한 결과를 통하여 AMDS의 토양 적용 가능성과 안전성을 확인할 수 있었다. AMDS에 As와 중금속이 흡착할 수 있는 Al, Fe, Mn의 자리(sites)를 ammonium oxalate 침출 방법으로 확인해본 결과(Table 1), AMDS가 Fe 작용기를 비오염토양 대비 약 300배, 오염토양 대비 약 60배 가량 많이 가지고 있는 것으로 나타났다.
- 종합해보면 본 연구에서 AMDS를 안정화제로 사용하였을 때 As 뿐만 아니라 양이온성 중금속의 유효도가 유의하게 감소하였고 이러한 감소는 실제 상추와 배추의 흡수량 저감에도 영향을 끼친 것으로 나타났다. 그리고 AMDS가 자체 함유하고 있는 고농도의 Cd과 Zn의 유출에 의한 식물로의 전이 증가가 우려되었으나 비오염토양에서 Zn만 흡수량이 증가하였으나 나머지는 오염토양의 대조구에 매우 미치지 못하였다.
- , 2012). 중금속 오염토양에서 AMDS에 의한 생물유효도의 저감효율은 AMDS를 5%처리를 기준으로 대조구 대비 As(100%)에서 가장 높았으며, Pb(88%), Cd(62%), Cu(37%), Zn(23%) 순으로 효과가 있는 것으로 나타났다(Table 2). AMDS에 의한 As의 안정화는 앞선 설명에서와 표면에서의 흡착에 기인한 것으로 판단된다.
- 실험에 사용한 토양과 AMDS의 기본 화학적 특성과 중금속의 총 함량을 Table 1에 나타내었다. 중금속으로 오염된 토양(Contaminated soil)의 pH는 8.15로 알칼리성을 띄었으며 비소(Arsenic, As), 카드뮴(Cadmium, Cd), 납(Lead, Pb), 아연(Zinc, Zn)에 대해 토양환경보전법상 우려기준(As, Cd, Pb, Zn에 대해 각각 25, 4, 200, 300 mg/kg)을 초과하였으며, 특히 As, Pb, Zn은 대책기준(As, Pb, Zn에 대해 각각 75, 600, 900 mg/kg)까지 초과하여 오염이 매우 심각한 것으로 나타났다. 비오염 토양인 대조구 토양(Control soil)은 pH 6.
- 토양환경에서 중금속의 이동성(Mobility)을 확인해볼 수 있는 CaCl2 침출 분석 결과, 비오염토양과 오염토양 모두 AMDS를 처리함에 따라 As, Cd, Cu, Pb의 이동성이 유의하게 저감하였으며 (p<0.05), 특히 As의 이동성 저감효과가 뛰어났다.
후속연구
- 더하여 AMDS가 산업폐기물임에도 불구하고 기존 안정화제들보다 낮은 pHpzc 특성에 기인하여 알칼리 토양의 중금속 안정화에 적용하기에도 적합한 것으로 판단된다. 그럼에도 불구하고 AMDS의 고농도의 중금속은 잠재 유해 요소이기 때문에 장기간의 모니터링을 통한 안정화제로써의 안전성과 지속성과 AMDS 표면에서의 구체적인 안정화 기작을 밝히는 후속 연구가 필요해 보인다.
- 반면 배추의 Pb은 AMDS의 처리 농도가 증가할수록 그 축적량도 증가하는 경향을 나타내었는데 이는 처리에 따른 배추 생중량의 감소에 의한 상대적인 농축효과의 영향을 받은 것으로 판단된다. 상추와 배추에서 Pb에 대한 상이한 결과는 향후 여러 작물 종을 이용한 실험을 통하여 확인할 수 있을 것으로 보인다.
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