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문제 정의
- 위와 같은 연구에서는 촉매와 흡수제 등에 의한 황산화물과 질소 산화물의 제거에 관한 연구에서 제거효율과 장치의 복잡성 등으로 문제점이 많으므로 이를 보완하기 위하여 본 논문에서는 연소 후 에 발생되는 황산화물을 촉매 반응기와 연면방전 반응기를 방전시켜 발생하는 플라즈마 반응에 의하여 분해제거율을 구하고 생성물의 분석을 통하여 최적의 공정변수와 최고의 분해제거율을 얻고자 하는 것이다. 따라서 대기환경 오염의 주원인 중 하나인 이산화황(SO2)등을 주파수, 유량, 농도, 전극의 재질(W, Cu, Al), 전극의 굵기(1, 2, 3mm), 감은 횟수(7, 9, 11 회), 기준가스(N2,O2,air),모의가스(CO2)그리고 촉매 반응기(catalysis reactor)와 연면방전 반응기(SPCP reactor)를 방전시켜 발생하는 플라즈마를 이용하여 SO2유해가스를 분해 제거 하고자 하였다.
- 따라서 본 연구에서는 유해물질중 하나인 황산화물을 제거하는 연구를 하였다. 황산화물은 연료의 연소에 의하여 대부분이 SO2가 되어 대기 중에 배출되고 일부는 식(2-3)과 같이 연소하여 SO3로 배출된다.
제안 방법
- 위와 같은 연구에서는 촉매와 흡수제 등에 의한 황산화물과 질소 산화물의 제거에 관한 연구에서 제거효율과 장치의 복잡성 등으로 문제점이 많으므로 이를 보완하기 위하여 본 논문에서는 연소 후 에 발생되는 황산화물을 촉매 반응기와 연면방전 반응기를 방전시켜 발생하는 플라즈마 반응에 의하여 분해제거율을 구하고 생성물의 분석을 통하여 최적의 공정변수와 최고의 분해제거율을 얻고자 하는 것이다. 따라서 대기환경 오염의 주원인 중 하나인 이산화황(SO2)등을 주파수, 유량, 농도, 전극의 재질(W, Cu, Al), 전극의 굵기(1, 2, 3mm), 감은 횟수(7, 9, 11 회), 기준가스(N2,O2,air),모의가스(CO2)그리고 촉매 반응기(catalysis reactor)와 연면방전 반응기(SPCP reactor)를 방전시켜 발생하는 플라즈마를 이용하여 SO2유해가스를 분해 제거 하고자 하였다.
- 본 실험은 2가지 형태로 구분하여 분해실험을 하였다. 즉, 촉매 반응기(catalysis reactor)를 첨가하지 않은 상태에서의 이산화황 가스 분해실험을 먼저 하였다.
- 본 실험은 2가지 형태로 구분하여 분해실험을 하였다. 즉, 촉매 반응기(catalysis reactor)를 첨가하지 않은 상태에서의 이산화황 가스 분해실험을 먼저 하였다. 그 가스분해제거 분석결과를 가지고 산화티탄 촉매 반응기와 이산화 칼슘 촉매 반응기를 첨가하여 분해실험을 하였을 때의 이산화황 가스 분해제거율을 비교분석 하였다.
- 즉, 촉매 반응기(catalysis reactor)를 첨가하지 않은 상태에서의 이산화황 가스 분해실험을 먼저 하였다. 그 가스분해제거 분석결과를 가지고 산화티탄 촉매 반응기와 이산화 칼슘 촉매 반응기를 첨가하여 분해실험을 하였을 때의 이산화황 가스 분해제거율을 비교분석 하였다.
- 실험 장치는 [Figure 3.3]과 [Figure 3.4]와 같이 설계 제작된 연면방전 반응기(와 촉매반응기를 방전시켜 발생하는 플라즈마를 이용한 분해결과와 촉매 반응기를 제거하고 실험했을 때와의 결과비교를 통해 가스분석기(Ecom-AC, Germany)로 분해제거율을 구하고 생성물의 분석은 가스분석기인 GC-MS(Shimazu)와 FT-IR(Nicolet, Magna-IR 560)로 분석하였다.
- 이 때 모든 가스의 수송은 내부식성이 좋은 직경 10mm의 테프론 관을 이용하였다. 반응기는 코일형 연면방전 반응기를 이용하였고 발열 반응에 의한 반응기의 온도를 일정하게 유지하기 위하여 냉각 팬을 설치하였다.
- 방전에 필요한 전력은 High Voltage Power Supply(SIS electronics co, SHP6501)를 사용하여 전압범위에서 실험하였다. 분해가스는 NOx,SOx분석기(Ecom-AC, Germany)를 사용하여 SO₂ 를 분석하였다.
- 시료가스의 분해 시 전압과 주파수는 고전압을 직접 측정할 수 없기 때문에 1,000 : 1로 전압을 낮추어 측정하기 위하여 Probe(PR30 AC/DC, England)를 사용하였고, Oscilloscope(Hewlett Packard model 54601A, 500MHz)와 기록계를 사용하여 측정 확인하였다.
- 접지전극(ground electrode)은 석영관의 표면에 알루미늄 호일을 싸서 고전압발생기의 접지에 연결하였다. 플라즈마를 발생시키기 위하여 방전전극을 고압 측에 연결하고 알루미늄 호일을 접지 측에 연결하였다. 또한 플라즈마를 발생 시 생성되는 열을 충분히 방열시키기 위하여 냉각 팬으로 냉각시켰다.
- 95%),를 사용하여 실험하였다. 시료가스의 유량은 N2, O2, 공기, 시료가스 및 첨가 가스(CH4)를 실험조건에 따라 유량계에 부착된 조절밸브로 조절하면서 혼합탱크에서 혼합하였으며 혼합 한 가스는 유량계를 사용하여 100, 200, 300㎖/min로 유량을 변화시키면서 반응기에 주입하였고, 이 때 가스 분석기로 SO2의 농도를 측정 하였다. 가스의 농도는 순도 99.
- 시료가스의 유량은 N2, O2, 공기, 시료가스 및 첨가 가스(CH4)를 실험조건에 따라 유량계에 부착된 조절밸브로 조절하면서 혼합탱크에서 혼합하였으며 혼합 한 가스는 유량계를 사용하여 100, 200, 300㎖/min로 유량을 변화시키면서 반응기에 주입하였고, 이 때 가스 분석기로 SO2의 농도를 측정 하였다. 가스의 농도는 순도 99.95%의 N2가스와 표준시료가스를 혼합하여 초기 농도 100, 200, 300 ppm으로 하여 정상상태가 되도록 3~5분간 유지시킨 후 분해하였다.
- 실험은 상온, 대기압 하에서 하였으며 시료가스가 누출되는 것을 방지하기 위하여 테프론으로 연면방전 반응기를 밀봉하였다. 초기농도는 정상상태에 도달한 후 분석기로 확인한 후 분해하였다.
- 초기농도는 정상상태에 도달한 후 분석기로 확인한 후 분해하였다. 입력전력은 오실로스코우프와 기록계로 파형을 관찰하면서 전압과 전류를 상승시켜 반응기내에서 플라즈마가 확실하게 발생하는 최저 전력부터 증가시키면서 실험을 하였다. 입력전력을 일정하게 유지시킨 후에 반응기를 통과한 시료가스 속에 있는 SO₂의 농도가 거의 변화되지 않을 때의 측정값을 기록하였다.
- 입력전력은 오실로스코우프와 기록계로 파형을 관찰하면서 전압과 전류를 상승시켜 반응기내에서 플라즈마가 확실하게 발생하는 최저 전력부터 증가시키면서 실험을 하였다. 입력전력을 일정하게 유지시킨 후에 반응기를 통과한 시료가스 속에 있는 SO₂의 농도가 거의 변화되지 않을 때의 측정값을 기록하였다.
- 실험변수는 표준가스의 유량과 농도, 주파수 변화 이외에 전극의 재질(W, Cu, Al), 전극의 굵기(1, 2, 3 mm), 전극코일의 감은 횟수(7, 9, 11 회), 기준가스(N₂, O₂, air), 첨가물질(CH4)등을 변화시켰고, 이들 실험변수의 기준 값은 시료가스 300ppm의 농도, 10kHz의 주파수, 200㎖/min의 유량, W를 전극재질, 1mm의 전극 굵기, 7회의 감은횟수 및 기준가스를 N2로 하였다. 이들 실험변수 중 기준 값을 고정하고 한 개의 변수만을 변화시키면서 실험을 하였다.
- 로 하였다. 이들 실험변수 중 기준 값을 고정하고 한 개의 변수만을 변화시키면서 실험을 하였다.
- [Figure 4.1]은 Ca(OH)2, CaO, TiO2촉매반응기 및 연면방전 반응기를 이용한 유해가스 분해실험으로 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 플라즈마에 의한 가스분해 실험 장치를 설치한 후 300ppm의 초기농도(initial concentration)와 200㎖/min의 유량(flow rate)그리고 N2를 기준가스(base gas)로 하여 실험을 하였다. 이때 촉매를 Ca(OH)2, CaO, TiO2로 변화시켰을 때 10kHz의 방전전력(discharge power)에 대한 SO2가스의 분해제거율을 나타낸 것이다.
- 본 연구에서 주파수의 변화는 10kHz와 18~20W의 높은 전력 값에서 높은 분해제거율을 보였기 때문에 이후의 실험은 모든 전력 범위에서 안정된 분해제거율을 갖는 10kHz를 기준 주파수로 하여 실험하였다.
- [Figure 4.3]은 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기 및 연면방전 반응기를 이용한 유해가스 분해실험으로 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 플라즈마에 의한 가스분해 실험 장치를 설치한 후 200㎖/min의 유량, 10kHz의 주파수 그리고 N2를 기준가스로 하여 실험을 하였다. 이때 초기농도를 100, 200, 300으로 변화시켰을 때 방전전력에 대한 SO2가스의 분해제거율을 나타낸 것이다.
- [Figure 4.4]는 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기 및 연면방전 반응기를 이용한 유해가스 분해실험으로 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 플라즈마에 의한 가스분해 실험 장치를 설치한 후 300ppm의 초기농도와 200㎖/min의 유량, 10kHz의 주파수 그리고 N2를 기준가스로 하여 실험을 하였다. 이때 전극재질(electrode material)을 텅스텐(W), 구리(Cu), 알루미늄(Al)을 사용하였을 때 방전전력에 대한 SO2가스의 분해제거율을 나타낸 것이다.
- [Figure 4.5]는 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기 및 연면방전 반응기를 이용한 유해가스 분해실험으로 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 플라즈마에 의한 가스분해 실험 장치를 설치한 후 300ppm의 초기농도와 200㎖/min의 유량, 10kHz의 주파수 그리고 N2를 기준가스로 하여 실험을 하였다. 이때 텅스텐(W) 전극에서 전극의 굵기(thickness of electrode material)를 1, 2, 3mm로 변화 시켰을 때 방전전력에 대한 SO2 가스의 분해제거율을 나타낸 것이다.
- [Figure 4.6]은 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기 및 연면방전 반응기를 이용한 유해가스 분해실험으로 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 플라즈마에 의한 가스분해 실험 장치를 설치한 후 300ppm의 초기농도와 200㎖/min의 유량, 10kHz의 주파수 그리고 N2를 기준가스로 하여 실험을 하였다. 이때 텅스텐(W) 전극에서 전극의 감은 횟수(number of electrode turn)를 7, 9, 11회로 변화 시켰을 때 방전전력에 대한 SO2 가스의 분해제거율을 나타낸 것이다.
- [Figure 4.8]은 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기 및 연면방전 반응기를 이용한 유해가스 분해실험으로 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 플라즈마에 의한 가스분해 실험 장치를 설치한 후 300ppm의 초기농도와 200㎖/min의 유량, 10kHz의 주파수 그리고 N2를 기준가스로 하여 실험을 하였다. 이때 분해제거율을 높이기 위하여 메탄(CH4)을 0.
- 본 논문은 특수 설계된 촉매 반응기와 연면방전 반응기를 방전시켜 발생하는 플라즈마에 의하여 Ca(OH)2, CaO, TiO2촉매를 사용하여 유해가스인 SO2 가스를 농도, 유량, 주파수, 체류시간, 전극종류 및 촉매 등을 변화시켜 분해제거 실험을 수행한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다.
대상 데이터
- 본 논문에서는 Ca계 탈황제인 Ca(OH)2를 이용 하였다.[2]
- 본 연구에서 사용한 촉매 반응기는 [Figure 3.4]와 [Figure 3.5]에서 보는 바와 같이 유효길이 150 mm, 안쪽직경 10 mm의 테프론 관을 사용하고, 99.9% Ca(OH)2를 테프론 관에 충전하여 연면방전 반응기(Surface discharge induced Plasma Chemical Process, SPCP reactor)에 연결한 후 실험 하였다.
- 시료가스(SO2)기준 가스는 유량계를 통하여 mixing tank로 도입되어 혼합된 다음 반응기로 주입된다. 이 때 모든 가스의 수송은 내부식성이 좋은 직경 10mm의 테프론 관을 이용하였다. 반응기는 코일형 연면방전 반응기를 이용하였고 발열 반응에 의한 반응기의 온도를 일정하게 유지하기 위하여 냉각 팬을 설치하였다.
- 6]에 나타내었다. 연면방전 반응기는 절연 지지체로서 열적으로 안정하고 연면방전이 잘되는 석영관과 테프론 스토퍼(Teflon stopper)를 사용하였다. 방전전극의 전극재료는 열적으로 안정하고 내구성이 높은 직경 1, 2, 및 3mm의 고 순도 텅스텐 전극(순도 99.
- 연면방전 반응기는 절연 지지체로서 열적으로 안정하고 연면방전이 잘되는 석영관과 테프론 스토퍼(Teflon stopper)를 사용하였다. 방전전극의 전극재료는 열적으로 안정하고 내구성이 높은 직경 1, 2, 및 3mm의 고 순도 텅스텐 전극(순도 99.9%)을 기준전극으로 하였으나, 구리와 알루미늄도 전극재료로 사용하였다. 원통형 석영관 reactor는 내경이 13mm이고 굵기가 1mm이며 길이는 110mm이었다.
- 9%)을 기준전극으로 하였으나, 구리와 알루미늄도 전극재료로 사용하였다. 원통형 석영관 reactor는 내경이 13mm이고 굵기가 1mm이며 길이는 110mm이었다. 방전전극은 반응기 내부에 텅스텐 선, 구리 선 및 알루미늄 선으로 7, 9, 및 11회 나선형으로 감아서 전극으로 사용하였다.
- 원통형 석영관 reactor는 내경이 13mm이고 굵기가 1mm이며 길이는 110mm이었다. 방전전극은 반응기 내부에 텅스텐 선, 구리 선 및 알루미늄 선으로 7, 9, 및 11회 나선형으로 감아서 전극으로 사용하였다. 접지전극(ground electrode)은 석영관의 표면에 알루미늄 호일을 싸서 고전압발생기의 접지에 연결하였다.
- 또한 플라즈마를 발생 시 생성되는 열을 충분히 방열시키기 위하여 냉각 팬으로 냉각시켰다. 그리고 촉매반응기는 연면방전 반응기 와 같은 부피의 반응기에 Ca(OH)2, CaO, TiO2 촉매를 촉진시켜 사용하였다.
- 본 실험에 사용된 표준시료 가스는 1,500ppm SO2 (N2base99.95%),를 사용하여 실험하였다. 시료가스의 유량은 N2, O2, 공기, 시료가스 및 첨가 가스(CH4)를 실험조건에 따라 유량계에 부착된 조절밸브로 조절하면서 혼합탱크에서 혼합하였으며 혼합 한 가스는 유량계를 사용하여 100, 200, 300㎖/min로 유량을 변화시키면서 반응기에 주입하였고, 이 때 가스 분석기로 SO2의 농도를 측정 하였다.
성능/효과
- 실험결과는 무촉매, Ca(OH)2, CaO, TiO2촉매로 실험하였을 때 각각 92%, 96%, 94%, 93% 의 분해율을 보임에 따라 Ca(OH)2촉매를 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 보이는 것을 알 수 있었다.
- 실험결과는 주파수를 10kHz로 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 나타냈으며, 분해율의 변화가 방전전력이 커질수록 급격하게 증가하는 경향을 보였다. 본 실험범위 내에서는 주파수 10kHz시 방전전력 19.
- 실험결과는 주파수를 10kHz로 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 나타냈으며, 분해율의 변화가 방전전력이 커질수록 급격하게 증가하는 경향을 보였다. 본 실험범위 내에서는 주파수 10kHz시 방전전력 19.8W에서 93.0%로 최대의 분해제거율을 나타냈으며 그리고 수산화칼슘(calcium hydroxide, Ca(OH)2)촉매 반응기를 첨가하여 실험을 한 결과 주파수 10kHz와 방전전력 19.8W에서 96.0%의 최대 가스분해제거율을 나타냈다. 방전출력이 커질수록 전류가 증가하여 분해효율이 처음에는 급속히 증가하다가 18~20W의 높은 방전출력 범위에서는 서서히 증가하는 것을 알 수 있었다.
- 0%의 최대 가스분해제거율을 나타냈다. 방전출력이 커질수록 전류가 증가하여 분해효율이 처음에는 급속히 증가하다가 18~20W의 높은 방전출력 범위에서는 서서히 증가하는 것을 알 수 있었다. 20kHz 이상에서는 주파수가 증가함에 따라 분해제거율이 감소하는 것을 알 수 있었고, 5kHz의 저주파수에서는 분해제거율이 감소하였다.
- 방전출력이 커질수록 전류가 증가하여 분해효율이 처음에는 급속히 증가하다가 18~20W의 높은 방전출력 범위에서는 서서히 증가하는 것을 알 수 있었다. 20kHz 이상에서는 주파수가 증가함에 따라 분해제거율이 감소하는 것을 알 수 있었고, 5kHz의 저주파수에서는 분해제거율이 감소하였다.
- 실험결과는 초기농도(initial concentration)를 100ppm 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 나타내었다. 초기농도가 작을수록 분해제거율이 높게 나타났으며 그리고 전 단계에 수산화칼슘 촉매 반응기를 첨가한 실험의 경우에는 분해효율이 조금씩 더 높게 나타났다.
- 실험결과는 초기농도(initial concentration)를 100ppm 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 나타내었다. 초기농도가 작을수록 분해제거율이 높게 나타났으며 그리고 전 단계에 수산화칼슘 촉매 반응기를 첨가한 실험의 경우에는 분해효율이 조금씩 더 높게 나타났다. 이것은 플라즈마 반응 전 단계의 촉매 반응기에서 흡착 성능이 Ca(OH)2가 OH이온에 의하여 OH-기로 플라즈마 분해반응이 일어나기 때문으로 사료된다.
- 실험결과는 전극재질을 텅스텐(W)으로 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 나타내었다
- 실험결과는 전극의 굵기를 3mm의 전극을 사용하였을 때 가장 높은 분해제거율을 보였다. 그리고 전 단계에 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기를 첨가한 실험 시는 분해제거율이 조금씩 더 높게 나타났다.
- 실험결과는 전극의 감은 횟수를 11회 감았을 때 가장 높은 분해제거율을 나타내었다. 그리고 전 단계에 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매반응기를 첨가한 실험 시는 분해제거율이 조금씩 더 높게 나타났다.
- 실험결과는 텅스텐(W)전극에서 60vol.% 산소(O2)일 때 가장 높은 분해제거율을 나타냈으며, 다음으로 공기 기준가스 및 N2기준가스의 순서로 SO2가스의 분해제거율이 감소하였다. 여기서 O2를 첨가하였을 때 분해율이 높은 것은 O• Free Radical이온이 식 2-33에 의하여 활성화 됐기 때문으로 사료된다.
- 메탄을 첨가한 양이 커질수록 분해제거율이 증가하여 15.4~19.0W의 높은 전력에서는 99%의 분해제거율을 얻을 수 있었다. 그리고 전 단계에 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기를 첨가한 실험 시는 분해제거율이 조금씩 더 높게 나타났다.
- 1. 촉매의 영향은 Ca(OH)2>CaO>TiO2순서였고, 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기와 연면방전 반응기에 의한 유해가스의 분해실험에서 10kHz의 주파수에서 96%의 분해제거율을 보였다.
- 2. 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기에 의한 연면방전 반응기전극에 의한 분해제거율은 텅스텐 전극을 사용한 경우 가장 높은 분해제거율을 나타내었고, 구리, 알루미늄 전극의 순서로 분해제거율이 낮아졌다. 방전 전극 굵기에 대한 영향은 전극의 두께가 굵을수록 증가하였으며 전극의 감은 횟수에 대한 영향은 전극의 감은 횟수가 증가할수록 분해제거율이 높아졌다.
- 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기에 의한 연면방전 반응기전극에 의한 분해제거율은 텅스텐 전극을 사용한 경우 가장 높은 분해제거율을 나타내었고, 구리, 알루미늄 전극의 순서로 분해제거율이 낮아졌다. 방전 전극 굵기에 대한 영향은 전극의 두께가 굵을수록 증가하였으며 전극의 감은 횟수에 대한 영향은 전극의 감은 횟수가 증가할수록 분해제거율이 높아졌다.
- 3. 수산화칼슘(Ca(OH)2)촉매 반응기와 연면방전 반응기에 의한 유해가스의 분해제거율은 농도 300ppm, 주파수 10kHz, 분해전력 20W일 때, SO2의 분해 제거율은 96.0%로 연면방전 반응기만 사용했을 때의 92.0%보다 높았고, 농도에 대한 영향은 100ppm일 때 98.0%로 가장 높은 분해제거율을 나타냈다.
- 4. 실제 배기가스로 맞추기 위한 첨가물질의 영향은 메탄(CH4)을 첨가할수록 메탄가스 분자의 플라즈마 반응에 의하여 H이온의 Free Radical이 활성화 효과에 의하여 분해제거율은 증가하였고, 산소의 농도가 높을수록 증가하였다.
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