[논문]p형 산화물 반도체

백승기; 조성운; 조형균

제안 방법

2012년 성균관대학교에서 Cu₂O를, 독일 Karlsruhe Institute of Technology에서 SnO를 스핀 코팅 용액 공정 방식을 통해 채널층으로 성장시키고 p형 채널층으로 구동함을 확인하였다.^{26, 27)} Cu₂O를 스핀코팅법으로 SiO₂/Si 기판에 형성시키고 N₂ 분위기의 열처리를 진행하며 고온 에서 박막 손상이 되지 않도록 박막의 균일함을 개선하고 그 후 O₂ 분위기에서 분압에 따른 고온 열처리를 통하여 Cu 박막을 산화시켜 Cu₂O 박막을 형성하고 TFT 소자 특성을 평가하였다. CuO가 형성되지 않는 0.
다음으로 LaCuOCh의 밴드갭과 전기전도도 조절을 위하여 La, Sr와 같은 도펀트를 첨가한 연구들을 살펴보겠다. LaCuOS의 S자리에 Se를 도핑한 LaCuOS_xSe_1-x 경우에 Se 도핑의 증가는 VBM을 증가시켜 밴드갭을 감소시킨다.
22 cm²V^-1s^-1 )의 ZnO 박막을 성장하였다. 더 나아가, Al을 도핑한 n형의 ZnO 박막에 위 조건의 P를 도핑한 p형의 ZnO 박막을 성장하여 뚜렷한 정류성 다이오드 곡선을 보이는 p-n ZnO 동종접합을 구성하였다. 또한 저온 PL(8 K)에서 Po에 의한 A⁰X 방출 (3.
8×10¹⁷cm^-3으로 나타났다. 또한 이 p형 ZnO 나노선과 PET 기판을 사용하여 유연성을 지닌 압전소자를 제작하였으며 실제로 구부리고 펴줌에 따른 전력발생이 확인되었다 (Fig. 2(b)).
은 900도에서 RF-스퍼터링법을 이용하여 사파이어기판 위에 Ga을 도핑한 n형 ZnO와 P를 도핑한 p형 ZnO를 에피텍셜하게 성장하여 900도에서 p-n ZnO 동종접합을 구성하였다 (Fig.
은 우수한 배향성을 지닌 Cu 씨앗층과 고온 (>1000도)에서의 후열처 리의 조합으로 이루어진 R-SPE법을 사용하여 단결정의 에피텍셜한 p형 LaCuOS 박막을 성장하였다.

대상 데이터

3. 비Zn계 P형 이원계 반도성 세라믹 소재군.

이론/모형

은 N을 도핑한 p형의 ZnO 박막 (캐리어농도 : 9.0×10 16cm-3 , 정공이동도 : 2.0 cm2V-1s-1)을 MBE법을 통해 성장하였다.

성능/효과

은 우수한 배향성을 지닌 Cu 씨앗층과 고온 (>1000도)에서의 후열처 리의 조합으로 이루어진 R-SPE법을 사용하여 단결정의 에피텍셜한 p형 LaCuOS 박막을 성장하였다. (Fig. 8)^42,43) 이 방법을 적용하여 성장한 단결정 상태의 p형 LaCuOSe 박막과 비정질 상태의 n형 InGaZn₅O₈ 박막으로 구성된 p-n 이종접합다이오드 (p형 LaCuOSe : Eg=2.8 eV / n형 InGaZn₅O₈ : E_g=3.5 eV)로부터 파란색 (~430 nm) 전계발광이 나타남을 확인함으로서 대표적인 옥시칼코게 나이드 물질 중 하나인 LaCuOSe이 LED를 제작을 위한 p형 산화물 반도체 물질로 쓰일 수 있다는 것이 확인되었다.⁴⁴⁾
3cm²/Vs, on/off ratio 3×10⁶으로 채널층인 Cu_xO를 절연층 (high-k HfON)이 성장된 SiO₂/Si 기판위에 펄스 레이저 증착법 (PLD)으로 증착 할 때 기판의 온도가 감소함에 따라 Cu²⁺/(Cu²⁺+Cu⁺) 비율이 감소하고 Cu₂O 상이 우세하게 되어 채널층의 이온화된 결함과 결정립계가 감소하고 채널/절연층 계면의 결함 밀도가 줄어들어 이동도가 증가함을 확인하였다.²²⁾ SnO는 Sn 5s 오비탈과 O 2p 오비탈의 혼성 오비탈로 홀 이동도가 높은 결과를 보였다. 최초의 SnO 기반 TFT는 YSZ 기판위에 PLD 법으로 에피텍셜하게 성장하여 1.
0 cm² V^-1 s^-1)이 나타남을 확인하였다.³⁾ 그러나 다른 연구들에 의해서 1족 원소들은 작은 원자반지름 덕분에 침입형 자리를 차지하여 오히려 전자를 발생시키는 주개역할을 할 가능성이 큰 것으로 밝혀졌다.^4-6)
36) 스피넬은 산소 음이온과 3족 (Al, Ti, Fe, Co, Ga)과 2족 (Mg, Mn, Fe, Ni, Zn)의 양이온 A,B가 각각 8면체와 4면체 자리에 위치한 구조로 NREL에서는 산소 빈격자를 억제하고 양이온 빈격자와 A와 B의 교차 치환 수를 증가시킬 수 있도록 모델링하고 계산한 결과 미량의 Zn가 포함된 Co₂NiO₄ 스피넬 구조의 경우 100 S/cm의 전기전도도를 갖는 것을 확인하였다.
7)값을 나타냄을 보고하였다.⁴⁷⁾ 따라서 자연적으로 2차원 구조를 지니는 옥시칼코게나이드 물질이 우수한 효율을 보이는 열전소자 제작을 위한 충분한 후보군이 될 수 있다는 것이 확인되었다.
315 eV)을 확인함으로써 p형 특성이 나타남을 확인하였다.⁷⁾ 질소 이외의 5족 원소들 (P:1.06Å, As:1.20Å, Sb:1.40Å)은 O (0.73 Å)와 원자반지름 차이가 커서 O 자리를 치환하는데도 불리할 뿐 아니라 P_o, As_o, Sb_o 모두가 높은 받개 이온화 에너지를 가짐에 따라 밴드갭 내에 깊은 준위를 형성하여 ZnO의 가전도대에 정공을 제공하지 못할 것으로 예상되었으나, 실제적으로 위의 물질을 도핑한 다양한 실험들에서 안정적인 p형 ZnO 박막의 성장이 보고되었다.^8-10) V.
^{26, 27)} Cu₂O를 스핀코팅법으로 SiO₂/Si 기판에 형성시키고 N₂ 분위기의 열처리를 진행하며 고온 에서 박막 손상이 되지 않도록 박막의 균일함을 개선하고 그 후 O₂ 분위기에서 분압에 따른 고온 열처리를 통하여 Cu 박막을 산화시켜 Cu₂O 박막을 형성하고 TFT 소자 특성을 평가하였다. CuO가 형성되지 않는 0.04 torr 에서 열처리 한 결과 전계 이동도는 0.16cm²/Vs, on-off 비는 10²에 불과하지만 저비용, 대면적, 대량생산이 가능할 수 있는 용액 공정법으로 p형 TFT 소자 제작에 성공 했다는데 의미가 있다 (Fig. 4(a)).
2×10^-4 W/mK²)을 보여주었다. 더 나아가, Sb를 도핑한 ZnO 나노밸트의 양 끝단에 약 30 K의 온도차이가 존재시 약 10 mV의 전압과 194 nA의 전류 흐름이 발생하는 것을 이용하여 양 끝단에서의 온도변화를 감지하는 센서로의 적용 가능성을 보여 주었다.¹⁶⁾
또한 CBM과 VBM이 모두 같은 Γ point (k=0)에 존재하는 직접천이 밴드 구조를 갖는다는 것을 확인할 수 있다.
더 나아가, Al을 도핑한 n형의 ZnO 박막에 위 조건의 P를 도핑한 p형의 ZnO 박막을 성장하여 뚜렷한 정류성 다이오드 곡선을 보이는 p-n ZnO 동종접합을 구성하였다. 또한 저온 PL(8 K)에서 Po에 의한 A⁰X 방출 (3.199 eV)을 확인함으로써 ZnO의 p형 특성이 Po에 의해서 야기되었음을 확인하였다.¹³⁾ J.
0 cm²V^-1s^-1)을 MBE법을 통해 성장하였다. 또한, 저온 PL(4 K)에서 No와 관련된 A⁰X emission(3.315 eV)을 확인함으로써 p형 특성이 나타남을 확인하였다.⁷⁾ 질소 이외의 5족 원소들 (P:1.
4(a)). 용액 공정으로 성장시킨 SnO 박막도 후열처리 공정 조건에 따라 결정성과 표면 상태가 변화하며 Karlsruhe Institute of Technology에서 450도 조건에서 0.13cm²/Vs의 이동도와 85의 on-off 비를 확인하였다.
은 PLD 공정법으로 Zn₃As₂가 혼합된 ZnO 타겟을 사용하여 As를 도핑한 p형 (캐리어 농도 : ~10¹⁸cm^-3 , 정공이동도 : ~11 cm²V^-1s^-1)의 ZnO 박막을 얻었다. 저온 PL(15 K)에서 As_o에 의한 A⁰X 방출 (3.354 eV)을 확인함으로써 As를 도핑한 ZnO의 p형 특성이 As_o부터 야기되었음을 확인하였다.¹¹⁾Limpigupnong et al.
특정 Na의 도핑 농도 (>0.005) 이상부터 p형 특성 (캐리어 농도 : 1017 ~1018 cm-3 , 정공이동도 : 0.1~3.0 cm2 V-1 s-1)이 나타남을 확인하였다.
현재까지 보고된 Cu2O 기반 TFT 중 가장 높은 결과는 이동도 4.3cm2/Vs, on/off ratio 3×106으로 채널층인 CuxO를 절연층 (high-k HfON)이 성장된 SiO2/Si 기판위에 펄스 레이저 증착법 (PLD)으로 증착 할 때 기판의 온도가 감소함에 따라 Cu2+/(Cu2++Cu+) 비율이 감소하고 Cu2O 상이 우세하게 되어 채널층의 이온화된 결함과 결정립계가 감소하고 채널/절연층 계면의 결함 밀도가 줄어들어 이동도가 증가함을 확인하였다.

후속연구

화학양론적 NiO는 상온에서 10¹³ Ω-cm의 높은 비저항을 갖는 절연체지만 Ni 빈격자, O 침입형 자리, 또는 Li 등의 1가 이온들의 도핑을 통해 비저항을 낮출 수 있다.²⁰⁾ 또한 3.6 ~ 4.0 eV의 밴드갭을 갖기 때문에 p형 TCO 물질인 CuAlO₂, CuGaO₂, SrCu₂O₂ 등과 함께 투명한 특성과 높은 전도성으로 인해 UV 센서, 정공전송층, 투명전극 등에 활용될 것으로 기대되는 소재이다. Sn계 세라믹 소재는 안정한 넓은 밴드갭을 갖는 rutile 구조의 n형 물질인 SnO₂가 가스 센서, 투명전극, 태양전지 등 소자에 있어 연구가 되었지만, SnO는 산소 분압에 의해 SnO₂로 상변환이 일어날 수 있는 준안정 물질이기 때문에 실험적인 결과가 없었다.
현재까지 옥시칼코게나이드에 대한 대부분의 연구들은 일부 조성 (LaCuOCh, BiCuOCh)에 국한하여 이루어졌다. 따라서 다양한 조성에 대한 추가적인 연구들에 의하여 각각에 물질의 고유물성 (밴드갭, 전기전도도, 이동도, 열전도도, 투과도 등)에 대한 탐색이 필요하다. 성장 방법상에서 LED용으로 고온 (>1000도)의 진공공정 (PLD, 스퍼터링)을 사용하거나 열전소자용으로 고온 (>700도), 고압의 소결법을 적용한 연구만이 진행된 상태이며 이들의 결과가 아직 산업적으로 적용하기에는 부족한 결과를 보이고 있다.
¹⁴⁾ 현재까지 보고된 대부분의 p형 Zn계 물질들은 낮은 정공 캐리어 농도 (<10¹⁶cm^–3), 낮은 이동도 (<2cm²V^-1s^-1), 낮은 전기전도도 특성을 보여 우수한 효율의 자외선 LED 및 투명전극을 제작하는데 여전히 한계를 보이고 있다. 또한 대부분이 특정 파장 근처 (~380 nm)의 자외선을 방출하는 LED에 대한 연구들에 국한되어 있으므로 Mg, Be와 같은 도펀트를 이용하여 ZnO의 밴드갭을 조절함으로서 더 넓은 영역 (210~400 nm)의 자외선을 발광하기 위한 연구가 필요하다.
또한 전기→광, 전기→열 변환하는데 필요한 소재에도 p형 세라믹 소재를 적용시킨다면 차세대 LED, 태양전지, 열전소자 구현이 가능하다. 또한 빛, 가스, 온도 등 외부 환경 변화에 민감하게 감응하는 고감도 센서, 저저항 p형 투명 전극 소재 합성을 가능케 한다. 현재 p형 세라믹 소재 개발 연구는 전 세계적으로 초기 개발 단계 상태로 동경공대 Hosono 교수 그룹을 중심으로 한 일본이 가장 앞선 기술력을 확보하고 활발하게 연구 중이다.
현재까지 이원계에 비해 높은 전도도와 이동도 등의 우수한 특성을 갖는다는 결과를 확인하였음에도 불구하고 TFT 소자 제작을 성공한 결과가 발표되고 있지 않는 상황이다. 알려진 물질들은 delafossite 혹은 spinel 구조가 대부분으로서 아직까지 확인되지 않은 물질 조합이 많은 만큼 지속적인 전산모사 기술을 통한 물질 탐구가 필요할 것이고, 이와 함께 투명전극에 활용될 수 있는 delafossite 기반 소재들은 고투과도와 고전도도를 동시에 가질 수 있도록 적절한 치환형 도펀트에 대한 연구가 진행되어야 할 것이다.
0cm²/Vs 수준에 불과하기 때문에 고해상도, 대면적, 3D 디스플레이 구현을 위해서는 아직 많은 연구가 필요하며, 또한 태양전지 등의 광전 변환 효율에 있어서도 1% 내외의 낮은 수준을 보이고 있기 때문에 기존 소자들을 대체할 수 있는 상황은 아직 아니다. 하지만 자연적 p형 반도성 세라믹 소재에 대한 연구의 기초가 될 수 있는 이원계 소재들의 최적화를 통해 10cm²/Vs 이상의 이동도 혹은 5% 급의 광전변환 효율을 구현하게 된다면 향후 P형 다원계 반도성 소재 분야에 있어 큰 역할을 하게 될 것이다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	자연적으로 p형 특성을 나타내는 이원계 소재에는 어떠한 것들이 있는가?	n형 물질로 알려진 Zn계 이원계 반도성 세라믹 소재와는 다르게 자연적으로 p형 특성을 나타내는 이원계 소재에는 원료가격이 저렴하고 친환경적인 Cu계, Sn계, Ni계기반의 물질이 있다. 세라믹 소재의 전도대는 금속의 S 궤도들의 겹쳐짐이 크기 때문에 비편재화 (delocalization) 상태이며, 그에 따라 자연적 n형 반도성 세라믹 소재들의 이동도는 높지만 가전자대는 산소 2p 오비탈이 차지하여 전하가 편재화 (localization)되기 때문에 자연적 p형 소재는 정공의 이동도는 매우 낮다.
	ZnO의 특징은?	넓은 밴드갭 에너지를 갖는 다양한 반도체 물질들 중에서, ZnO는 넓은 직접천이 밴드갭 (3.37 eV)과 큰 액시톤 결합에너지 (60 meV)을 갖을 뿐만 아니라 격자크기의 큰 변형 없이 다른 물질의 도핑을 통한 밴드갭 조절이 용이한 덕분에 효율적인 자외선 LED 제작을 위해 유망한 물질로 연구되어 왔다.
	Cu2O가 광전기 소자 분야에서 연구가 이루어지는 이유는?	1 eV의 직접 밴드갭과 105cm-1의 높은 흡수계수를 갖기 때문에 태양전지로 적용 시 가시광선 영역대의 빛을 흡수하며 이론적 효율이 19%인 것으로 알려져 있다. 18,19) 또한 100 cm2 /Vs의 높은 이동도와 150 meV의 큰 결합에너지를 가지고 있어서 박막 트랜지스터나 LED와 같은 광전기 소자 분야 에서 연구가 되고 있다.

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