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문제 정의
- DEFC 연구는 고분자 전해질막을 기반으로, 애노드 촉매 전극(Pt/C)에 대한 Sn 성분의 도입7, 11, 16) 및 카본 나노튜브 등의 활용한 출력증진3)에 대한 연구들이 보고되고 있으며, 본 연구에서는 고분자 전해질막을 대신하여, 세라믹 막을 활용한 DEFC 시스템을 구성하여, 기존 연구결과들과 연료전지 출력을 비교하고자 한다.
- 에탄올과 증류수의 혼합액을 연료로 사용하였고, 순환시킨 용액을 아세톤 용매로 하여, NMR (핵자기공명분광법)으로 분석하였다. 직접에탄올 연료전지가 작동하는 과정에서 생성되는 중간 생성물의 존재 여부를 확인하기 위해 분석되었다.
제안 방법
- 본 연구에서는 에탄올에 의한 멤브레인의 팽윤(swelling)과 뒤틀림(distortion)이 일어나지 않도록 탄화규소(silicon carbide, SiC)를 사용하여 세라믹 멤브레인(porous ceramic membrane)을 제작하여, 직접 에탄올 연료전지, (DEFC)를 구성하였으며, 작동 거동을 관찰하였다.
- 5℃/min로 승온하여 1600℃에서 1h 동안 유지하여 40×40×5mm 크기의 SiC 소결체를 제조하였다. 치밀질의 SiC 막은 Si 침윤 공정의 시간을 3hrs 조건으로 유지하여 제조하였다.
- 기공율이 대략 30%인 SiC 멤브레인(porous SiC membrane)이 직접 에탄올 연료전지(DEFC)에 적용되었으며, SiC 멤브레인과 촉매층을 접합하여, 건조시켜 MEA (membrane electrode assembly)를 구성하여 연료전지를 제작하였다.
- SiC 세라믹 멤브레인의 양단에는 Pt가 로딩된 carbon cloth를 접합하였고, anode 및 cathode, 촉매전극은 18mg/cm2 Pt/C (40wt%)과 nafion solution 100mg (5wt%), IPA (isopropyl alcohol) 300mg을 혼합액을 도포, 건조하고, 고온에서 압착하여, MEA 형태로 구성한 후, 직접에탄올 연료전지(DEFC)를 제작하였다. 에탄올 연료 공급에 따른 출력을 측정하였다.
- SiC 세라믹 멤브레인의 양단에는 Pt가 로딩된 carbon cloth를 접합하였고, anode 및 cathode, 촉매전극은 18mg/cm2 Pt/C (40wt%)과 nafion solution 100mg (5wt%), IPA (isopropyl alcohol) 300mg을 혼합액을 도포, 건조하고, 고온에서 압착하여, MEA 형태로 구성한 후, 직접에탄올 연료전지(DEFC)를 제작하였다. 에탄올 연료 공급에 따른 출력을 측정하였다. 출력 측정은 에어블로어를 통해 공기를 지속적으로 주입하면서 상온에서 측정하였다.
- 에탄올 연료 공급에 따른 출력을 측정하였다. 출력 측정은 에어블로어를 통해 공기를 지속적으로 주입하면서 상온에서 측정하였다.
- 에탄올과 증류수의 혼합액을 연료로 사용하였고, 순환시킨 용액을 아세톤 용매로 하여, NMR (핵자기공명분광법)으로 분석하였다. 직접에탄올 연료전지가 작동하는 과정에서 생성되는 중간 생성물의 존재 여부를 확인하기 위해 분석되었다.
- 본 연구에서는, 직접에탄올 연료전지 전해질로서, SiC 세라믹 멤브레인을 제작하였고, 이를 활용한 membrane electrode assembly (MEA)를 구성하였다.
- 본 실험의 초기에는, 치밀한 SiC 세라믹 멤브레인을 사용하여 에탄올 연료전지를 제작하였고, 전압 및 전류를 측정하였다. 촉매층에 의한 산화, 환원 과정이 발생하여 전압이 245.
- 본 실험을 통해, SiC 세라믹 멤브레인을 활용한 멤브레인-전극 접합체(MEA)를 도입하여, 직접에탄올 연료전지, DEFC 시스템을 제작하였다.
- SiC 세라믹 멤브레인은 에탄올의 산화 반응을 가능한 넓은 영역에 걸쳐 일어날 수 있도록 하기 위해 30% 수준의 기공율을 갖도록 설계하여 MEA를 제작하였다. 촉매전극은 18mg/cm2 Pt/C (40wt%)로 제작하였으며, 치밀한 SiC 세라믹 멤브레인을 활용한 경우, 에탄올 연료전지의 전압 및 전류를 측정에서 촉매층에 의한 산화, 환원 과정이 발생하여 전압이 245.
- 성형체에 Si 침윤공정은 진공 분위기(<10−11 torr)하에서 7.5℃/min로 승온하여 1600℃에서 1h 동안 유지하여 40×40×5mm 크기의 SiC 소결체를 제조하였다.
대상 데이터
- 본 연구에서는, 직접 에탄올 연료전지의 중요 구성요소로서, 탄화규소 세라믹 막(SiC ceramic membrane)의 제작을 위해, SiC (Showa denko, 30μm, >99.5%, Japan), Si (>99.9%), carbon source로서, carbon black (Korea carbon, 100nm, >99%, Korea)과 phenol resin (Kolong chemical, carbon content >50%, Korea)을 혼합비율(wt%) 93.12 : 1.92 : 4.96로 혼합하여, 슬러리를 제조하였다.
- Ball milling 혼합 후, 50℃에서 건조하였다. Steel mold를 사용하여 30MPa의 압력으로 성형체를 제조하였다. 성형체에 Si 침윤 공정은 진공분위기(<10−11 torr)하에서 7.
- 일반적인 DMFC와 유사하게 설계하여, 제작되었다. 기공율이 대략 30%인 SiC 멤브레인(porous SiC membrane)이 직접 에탄올 연료전지(DEFC)에 적용되었으며, SiC 멤브레인과 촉매층을 접합하여, 건조시켜 MEA (membrane electrode assembly)로 구성된 연료전지가 제작되었다.
- 5에 직접에 탄올 연료전지의 모식도를 나타내었다. Pt 촉매는 촉매의 활성면적을 증가시키기 위해 다공성 탄소입자 표면에 담지시킨 Pt/C 형태의 담지 촉매를 사용하였다. 직접에탄올 연료전지에서의 anode, cathode에서의 화학반응을 Eq (1-3)에 나타내었다11).
성능/효과
- 289V, 68mA를 나타내었다. 에탄올 용액의 농도 및 작동시간(5hr)에 따른 출력 변화는 거의 나타나지 않았고, 안정적인 출력을 나타냈다. 최대 전류값은 1.
- 기존의 고분자전해질 막은 팽윤과 손상 등의 문제점들이 지적되었으며, 향후에탄올 등의 알코올 연료전지의 내구성 있는 전해질막으로서, 세라믹 멤브레인이 활용 가능한 것으로 판단된다. 또한, DEFC 시스템은 낮은 작동 온도와 높은 전류 밀도 등 소형 전원 시스템으로서의 가능성을 확인하였다. 본 연구를 통해 DEFC를 적용한 소형 또는 휴대용 전자기기의 활용이 가능할 것으로 예상된다.
- 9mV까지 상승하였으나, 수소이온의 전도가 이루어지지 못해 전류가 측정되지 못하였다. 반면 30% 수준의 기공율을 갖는 세라믹 멤브레인을 접합한 DEFC 단일 셀에서 측정된 전압(1.289V)과 전류(68mA)를 나타냈고, 장시간 작동에 따른 출력 변화는 거의 나타나지 않았으며, 최대 전류값은 1.10A 수준이었고, 상온에서, maximum power density는 88.6mW·cm-2을나타냈다
후속연구
- 에탄올 농도 증가에 비례해서 전압은 증가하는 경향을 나타냈지만 전류값은 측정되지 않았다. 세라믹 멤브레인을 포함하는 연료전지의 원활한 작동을 위해 최적의 SiC 세라믹 멤브레인의 기공율을 파악하여 적용하는 것이 필요한 것으로 판단되었다.
- 기존의 고분자전해질 막은 팽윤과 손상 등의 문제점들이 지적되었으며, 향후에탄올 등의 알코올 연료전지의 내구성 있는 전해질막으로서, 세라믹 멤브레인이 활용 가능한 것으로 판단된다. 또한, DEFC 시스템은 낮은 작동 온도와 높은 전류 밀도 등 소형 전원 시스템으로서의 가능성을 확인하였다.
- 또한, DEFC 시스템은 낮은 작동 온도와 높은 전류 밀도 등 소형 전원 시스템으로서의 가능성을 확인하였다. 본 연구를 통해 DEFC를 적용한 소형 또는 휴대용 전자기기의 활용이 가능할 것으로 예상된다.
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