[논문]반응성 잉크젯 인쇄 기술 개발

김국주; 안성일; 최경철

문제 정의

실제로 금속 배선의 인쇄는 값비싼 금속 나노입자 잉크를 통해 이루어지고 있고, 반도체와 절연체 재료 들은 인쇄를 위한 잉크화 연구가 선행적으로 이루어져야 한다. 본 기술특집 기사에서는 언급된 기존 잉크젯 인쇄 기술의 문제점들을 극복하기 위해 제안된 반응성 잉크젯 인쇄 기술의 원리와 적용 사례, 향후 산업 적용 가능성에 대해서 알아보고자 한다.
따라서 노즐 막힘 문제를 해결할 수 있으며, 또한, 기존에 인쇄할 수 없었던 재료들을 그 전구체(precursor) 등의 인쇄를 통해 기판에서 직접 합성하여 얻을 수 있으므로 적용분야가 획기적으로 넓어질 것으로 기대된다. 실제로 그동안 반응성 잉크젯 인쇄 기술은 다양한 전자재료 인쇄에 적용되어왔으며, 대표적으로 ZnS:Mn 나노형광체, OLED 재료인 PVK, 그리고 전극으로 활용할 수 있는 Cu와 그래핀(graphene)을 인쇄한 사례를 아래에서 소개하고자 한다.
한편, 반응성 잉크젯 기술을 통해 ZnS:Mn이 합성되는 과정에서 잉크에 포함된 poly-vinyl-pyrrolidone (PVP)의 양이 형광체의 특성에 어떻게 영향을 미치는지도 연구되었다. 그림 4에 보이는 바와 같이, PVP의 양이 변하면 ZnS:Mn 형광체의 발광 스펙트럼도 변하게 되는데, PVP의 양이 늘어날수록 오렌지 빛깔에 해당하는 597nm 대역의 발광은 줄어들고, 반대로 파란색에 해당하는 441nm 대역의 발광은 증가하는 것을 알 수 있다.

제안 방법

반응성 잉크젯 인쇄를 이용한 그래핀 필름 형성. (a) 순서대로 기존의 잉크젯 인쇄 기술을 이용해 형성된 GO 필름, 아스코르브산을 환원제로 사용하여 반응성 잉크젯 인쇄를 통해 형성된 RGO 필름(RGO1), 염화제1철을 환원제로 사용하여 반응성 잉크젯 인쇄를 통해 형성된 RGO 필름(RGO2). (b) 가시광 영역에서의 투과도 스펙트럼 및 550 nm에서의 대표 투과도 값과 각 필름의 면저항 값.
반응성 잉크젯 인쇄로 형성된 RGO 패턴의 전도 특성을 간접적으로 확인하기 위하여 간단한 LED용 전극 패턴을 인쇄하여 그림 10과 같이 LED를 실제로 구동하였다. 충분한 전도도를 얻기 위하여 반복적으로 인쇄되었으며 전극 패턴의 길이는 34mm 정도이다.
이러한 사실을 이용하여 그림 5의 구조를 가지는 OLED 소자 내에서 PVK를 홀주입 층(hole-injection layer)으로 하여 분자량에 따른 전기적 특성에 대해서 조사하였다. 반응성 잉크젯으로 패턴 인쇄된 막의 두께와 표면거칠기는 잉크의 점탄성도 조절에 의해서 nm 스케일로 10% 내외로 조절되었다.

대상 데이터

RGO1 필름은 아스코르브산(ascorbic acid, C6H8O6)을, RGO2 필름은 염화제1철(FeCl2⋅4H2O)을 각각 환원제로 사용하여 제작되었다.
^[2] 그림 3 (a)에서 보이는 바와 같이, Zn:Mn 을 포함하는 잉크와, S를 포함하는 잉크를 따로 인쇄하여 기판 상에서 ZnS:Mn이 성공적으로 합성된다는 것을 확인하였다. Zn:Mn 잉크는 초산망간(manganese (II) acetate)과 초산아연(zinc acetate)을 용매에 녹여서 준비하였고, S 잉크는 황화나트륨(sodium sulphide)을 용매에 녹여서 준비하였다. 그림 3 (b)와 (c)는 반응성 잉크젯 기술을 이용해 인쇄된 패턴의 모습과 324nm 자외선을 조사시켜주었을 때의 발광하는 모습을 보여준다.

성능/효과

높은 PL(photoluminescence) 효율을 가지는 것으로 알려진 와이드 밴드갭(wide bandgap) 형광체인 ZnS:Mn은 대부분의 용매에서 녹지 않고 단순히 분산된 상태로 존재하기 때문에, 앞서 언급된 노즐 막힘 등의 문제로 인해 기존의 잉크젯 기술로는 신뢰성 있는 패턴을 얻기 힘들었다. 반면에, 반응성 잉크젯 인쇄 기술을 이용하면 완전한 용액 상태의 잉크들을 이용하여 기판 상에서 ZnS:Mn 형광체를 합성할 수 있다는 것이 밝혀졌다.^[2] 그림 3 (a)에서 보이는 바와 같이, Zn:Mn 을 포함하는 잉크와, S를 포함하는 잉크를 따로 인쇄하여 기판 상에서 ZnS:Mn이 성공적으로 합성된다는 것을 확인하였다.
상기 각 OLED 테스트 셀에 대한 휘도-전압 및 전류, 효율 특성을 그림 7에 나타내었다. 비록 최적화된 OLED reference 구조에 비해서 전반적으로 낮은 휘도와 효율을 보여주지만, 이 결과는 반응성 잉크젯으로 인쇄된 막이 충분히 OLED 제작에 적용될 수 있음을 보여준다. 또한, OLED 소자 특성 연구라는 관점에서 볼때, 그림 7 (d)와 같이 분자량이 제어된 패턴 막의 전기적 특성에 대해서 분석이 가능하여, OLED 연구 개발 시에 매우 유용한 툴로 사용될 수 있음을 보여준다.
충분한 전도도를 얻기 위하여 반복적으로 인쇄되었으며 전극 패턴의 길이는 34mm 정도이다. 오른쪽 그림에서 약 1mA에서 구동되고 있는 LED를 확인할 수있으며, 이를 통해 반응성 잉크젯 인쇄를 통한 그래핀 전극 패턴 형성의 가능성을 확인할 수 있다.

후속연구

여기서 사용되는 잉크들은 반응성을 가져, 인쇄된 후 기판 상에서 화학 반응을 일으키게 되며, 기존에 사용되던 잉크와 달리 완전한 용액 상태의 잉크들을 사용할 수 있다. 따라서 노즐 막힘 문제를 해결할 수 있으며, 또한, 기존에 인쇄할 수 없었던 재료들을 그 전구체(precursor) 등의 인쇄를 통해 기판에서 직접 합성하여 얻을 수 있으므로 적용분야가 획기적으로 넓어질 것으로 기대된다. 실제로 그동안 반응성 잉크젯 인쇄 기술은 다양한 전자재료 인쇄에 적용되어왔으며, 대표적으로 ZnS:Mn 나노형광체, OLED 재료인 PVK, 그리고 전극으로 활용할 수 있는 Cu와 그래핀(graphene)을 인쇄한 사례를 아래에서 소개하고자 한다.
비록 최적화된 OLED reference 구조에 비해서 전반적으로 낮은 휘도와 효율을 보여주지만, 이 결과는 반응성 잉크젯으로 인쇄된 막이 충분히 OLED 제작에 적용될 수 있음을 보여준다. 또한, OLED 소자 특성 연구라는 관점에서 볼때, 그림 7 (d)와 같이 분자량이 제어된 패턴 막의 전기적 특성에 대해서 분석이 가능하여, OLED 연구 개발 시에 매우 유용한 툴로 사용될 수 있음을 보여준다.
반응성 잉크젯 인쇄 기술은 이러한 거대한 흐름 속에서, 소재 및 장비 개발과는 별도로 인쇄 기술 자체의 획기적인 발전을 목표로 개발되어 왔으며, 무기물 형광체부터 고분자 물질, 그리고 그래핀에 이르기까지 다양한 물질의 인쇄에 적합하다는 것이 확인되었다. 반응성 잉크젯 인쇄 기술을 통해 기존 잉크젯 기술의 문제점이 극복가능하다는 것이 검증되었기 때문에, 앞으로 인쇄 기술의 실제 소자 공정 적용에 박차를 가할 수 있을 것이라 기대된다.
이미 RFID 태그 및 스마트 라벨, 그리고 차량용 제어장치 등 다양한 전자제품의 생산에 적용되고 있고, 디스플레이 업계 등에서도 대량생산 공정에 부분적으로 인쇄 공정을 적용시키고 있다. 시장조사 업체의 발표마다 수치가 다르긴 하지만, 향후 10년 간 인쇄전자 시장은 급성장을 거듭할 것으로 기대된다. 산업통상자원부에서 최근 시장조사 기관인 IDTechEx의 조사결과를 기반으로 발표한 자료(그림 1) 에 의하면, 2014년 37억 달러 규모의 인쇄전자 세계시장이 2020년에는 331억 달러 규모로 10배 가까이 성장할 것으로 예상된다.
이러한 현실을 정부 등에서 이미 인지하고 있기 때문에 향후 정부 차원에서 국내 인쇄전자 산업에 많은 투자가 이루어질 것으로 예상되고, 이에 발맞추어 산⋅학⋅연 공동으로 인쇄전자 관련 핵심 기술개발이 요구된다.
하지만 국내의 인쇄전자 산업은 아직 소재 및 장비 측면에서 해외 의존도가 높은 상황이고, 관련된 국내 주요 기관들의 기술력은 여전히 경쟁국에 비해 뒤떨어진다고 평가받는다. 최근에서야 정부 차원에서 인쇄전자 산업에 큰 투자가 이루어지기 시작했으며, 따라서 향후 국제 시장에서 주도권을 잡기 위한 국내 기관 들의 관련 기술 연구개발이 활발하게 진행될 것이라 기대된다.
^[3,4] 따라서 그림 4의 스펙트럼은 PVP의 양이 늘어날수록 ZnS 격자 내에 도핑되는 Mn²⁺ 이온의 양이 줄어든다고 해석할 수 있다. 향후, 이와 같이 형광체들을 반응성 잉크젯 기술로 합성할 경우, 유사한 방법으로 스펙트럼에 영향을 줌으로써 색좌표 등을 조절할 수 있을 것으로 기대 된다.

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	인쇄전자 기술이란?	인쇄전자 기술은 기존의 반도체, 디스플레이 등의 분야에서 진공증착과 노광 및 에칭공정으로 이루어졌던 패턴 박막 제조공정과 달리, 다양한 기능성 전자소재 잉크를 필요한 부분에만 인쇄하여 각종 전자소자를 생산 하는 기술을 말한다. 기존의 공정 기술에 비해 설비 투자비를 대폭 절감할 수 있고, 재료 낭비와 화학 폐기물을 줄일 수 있으며, 다양한 형태의 기판에 대면적으로 제작할 수 있기 때문에 전 세계적으로 주목받고 있다.
	인쇄 공정 기술의 접촉식과 비접촉식에 대해 설명하시오.	인쇄 공정 기술은 크게 접촉식과 비접촉식으로 나뉜다. 접촉식은 그라비어(gravure) 인쇄, 오프셋(offset) 인쇄 등이 있고, 비접촉식은 잉크젯 인쇄와 에어로졸 인쇄 등이 있다. 대표적 비접촉식 인쇄 기법인 잉크젯 인쇄 기술은 다양한 전자소재 잉크를 방울의 형태로 노즐에서 토출시켜 기판에 인쇄하는 방식이다. 인쇄 헤드 (print head)에서 방울을 형성하는 방식에 따라 열 (thermal) 잉크젯 방식과 피에조(piezoelectric) 잉크젯 방식으로 나뉜다.
	인쇄 공정 기술은 어떻게 나뉘는가?	인쇄 공정 기술은 크게 접촉식과 비접촉식으로 나뉜다. 접촉식은 그라비어(gravure) 인쇄, 오프셋(offset) 인쇄 등이 있고, 비접촉식은 잉크젯 인쇄와 에어로졸 인쇄 등이 있다.

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