[논문]정수처리에서 염소 처리시 요오드계 트리할로메탄류 생성에 영향을 미치는 인자들

손희종; 염훈식; 김경아; 송미정; 최진택

doi:10.4491/ksee.2014.36.8.542

정수처리에서 염소 처리시 요오드계 트리할로메탄류 생성에 영향을 미치는 인자들
Factors Affecting the Formation of Iodo-Trihalomethanes during Chlorination in Drinking Water Treatment 원문보기

대한환경공학회지 = Journal of Korean Society of Environmental Engineers, v.36 no.8, 2014년, pp.542 - 548

손희종 (부산광역시 상수도사업본부 수질연구소) , 염훈식 (부산광역시 상수도사업본부 수질연구소) , 김경아 (부산광역시 상수도사업본부 수질연구소) , 송미정 (부산광역시 상수도사업본부 수질연구소) , 최진택 (부산광역시 상수도사업본부 수질연구소)

초록
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본 연구에서는 염소처리시 요오드계 트리할로메탄(iodo-trihalomethanes, I-THMs)의 생성에 영향을 미치는 인자들을 조사하였다. 염소를 소독제로 사용하여 염소 투입농도, 수온, pH, 브롬이온과 요오드이온 농도, 염소 접촉시간, 암모니아성 질소농도 및 용존 유기물질의 특성 변화에 따른 I-THMs 6종에 대한 생성특성을 조사하였다. 수중의 요오드이온과 브롬이온의 농도가 증가할수록 I-THMs의 생성농도가 증가하였으며, 염소 투입농도 및 수온에 따른 I-THMs 생성에서는 염소 투입농도 및 수온 상승에 비례하여 I-THMs 생성농도도 증가하다가 염소 투입농도 3 mg/L 및 수온 $30^{\circ}C$ 이상의 조건에서는 오히려 I-THMs 생성농도가 감소하였다. 또한, 시료수의 pH가 상승할수록 I-THMs의 생성농도가 증가하였다. 수중의 $NH{_4}{^+}-N$ 농도가 증가할수록 염소와 반응하여 생성된 클로라민에 의해 I-THMs 생성농도가 증가하였다. 하수처리장 방류수, 휴믹산 조제수, 조류유래 유기물질 함유수 및 4개의 낙동강 시료수(고령, 매리, 하구 및 진천천)와 같은 7개의 시료수의 유기물질과 I-THMs와의 반응성을 조사한 결과, 하수처리장 최종방류수가 I-THMs와의 반응성($12.31{\mu}g/mg$)이 가장 높았고, 다음으로 휴믹산 시료수($4.96{\mu}g/mg$)로 나타났고, 조류유래 유기물질이 가장 낮은 결과($0.99{\mu}g/mg$)를 나타내었다. 또한, $SUVA_{254}$값과 I-THMs 반응성과의 상관성을 평가한 결과에서 상관계수($r^2$)가 0.002로 매우 낮게 나타나 $SUVA_{254}$값과 I-THMs 생성과는 연관성을 찾기가 어려웠다.

Abstract ▼ AI-Helper

Effects of bromide ($Br^-$) and iodide ($I^-$) concentrations, chlorine ($Cl_2$) doses, pH, temperature, ammonia nitrogen concentrations, reaction times and water characteristics on formation of iodinated trihalomethanes (I-THMs) during oxidation of iodide containing water with chlorine were investigated in this study. Results showed that the yields of I-THMs increased with the high bromide and iodide level during chlorination. The elevated pH significantly increased the yields of I-THMs during chlorination. The formation of I-THMs was higher at $20^{\circ}C$ than $4^{\circ}C$, $10^{\circ}C$ and $30^{\circ}C$. In chloramination study, addition of ammonium chloride ($NH_4Cl$) markedly increased the formation of I-THMs. Among the water samples collected from seven water sources including wastewater treatment plant (WWTP) effluent water (EfOM water), prepared humic containing water (HA water) and algal organic matter (AOM) containing water (AOM water), EfOM water generated the highest yields of I-THMs ($12.31{\mu}g/mg$ DOC), followed by HA water ($4.96{\mu}g/mg$ DOC), while AOM water produced the lowest yields of I-THMs ($0.99{\mu}g/mg$ DOC). $SUVA_{254}$ values of EfOM water, HA water and AOM water were $1.38L/mg{\cdot}m$, $4.96L/mg{\cdot}m$ and $0.97L/mg{\cdot}m$, respectively. The I-THMs yields had a low correlation with $SUVA_{254}$ values ($r^2$ = 0.002).

주제어

AI 본문요약
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문제 정의

본 연구에서는 염소처리시 요오드계 트리할로메탄(iodotrihalomethanes, I-THMs)의 생성에 영향을 미치는 인자들을 평가하기 위해 염소 투입농도, 수온, pH, 브롬이온과 요오드이온 농도, 염소 접촉시간, 암모니아성 질소 농도 및 용존 유기물질의 특성 변화에 따른 I-THMs에 대한 생성특성을 조사하였다.

제안 방법

10종의 THMs 분석은 headspace (HS) 전처리 장치(7697A headspace sampler, Agilent, USA)가 부착된 GC/ECD (7890A, Agilent, USA)를 사용하였으며, 10종의 THMs 분석을 위한 기본적인 GC/ECD 조건을 Table 1에 나타내었다. 실험에 사용된 GC/ECD에 장착된 컬럼은 HP-5MS (Agilent, 30 m (L) ×0.
45 µm인 여지로 여과한 여액의 용존 유기탄소(dissolved organic carbon, DOC) 농도와 UV₂₅₄ 흡광도를 측정하였다. DOC는 TOC analyzer (Sievers 5310C, Sievers, USA)로 분석하였고, UV₂₅₄ 흡광도는 UV spectrometer (UV-2401PC, Shimadzu, Japan)를 이용하여 측정하였다. 측정된 DOC 농도와 UV₂₅₄ 흡광도를 이용하여 SUVA254 (specific UV absorbance 254 nm)값을 구하였다.
I-THMs 생성에 미치는 브롬이온과 요오드이온의 영향을 평가하기 위하여 초순수에 조제한 휴믹산 조제수(DOC 3 mg/L)를 주입한 16개의 300 mL BOD병들에 브롬이온과 요오드이온을 각각 0~250 µg/L의 농도로 투입하고, 염소를 3 mg/L의 농도로 투입하여 시료수의 pH를 7.0 ± 0.2 fh 조절한 후 24시간 동안 20℃의 항온배양기에서 염소와 반응시킨 결과를 Fig. 1(a)~(d)에 나타내었다.
7(a)~(e)에 나타내었다. 각각의 시료수에 대한 염소투입 농도는 DOC 농도와 동일한 농도로 투입하였으며, 브롬이온과 요오드이온의 주입농도의 경우는 DOC 농도에 대해 1/10으로 주입하였다. 한 지점에서 채수한 시료 당 요오드이온을 투입한 시료와 투입하지 않은 시료로 나누어 평가하였다.
다양한 반응조건들에서의 I-THMs 생성능 실험은 깨끗이 세척된 300 mL BOD병을 이용하였으며, 초순수에 휴믹산(Wako chemical, Japan)을 3 mg/L•DOC의 농도로 조제한 것을 투입한 후 각각의 실험조건들에 맞게 실험을 진행하였다.
본 연구에서는 시판되는 휴믹산을 이용하여 국내 대부분의 정수장에서 사용하는 염소를 소독제로 사용하여 염소 투입농도, 수온, pH, 브롬이온과 요오드이온 농도, 염소 접촉시간, 암모니아성 질소 농도 및 용존 유기물질의 특성 변화에 따른 I-THMs 6종에 대한 생성특성을 조사하였다. 또한, 하수처리장 방류수, 휴믹산 조제수, 조류유래 유기물질 함유수 및 4개의 낙동강 시료수들(고령, 매리, 하구 및 진천천)에 함유된 용존 유기물질에서의 I-THMs 생성능도 함께 평가하였다.
^9,13~15) 그러나 이들의 연구결과들은 국내의 정수장에서 사용하는 염소가 아닌 이산화염소(ClO₂)를 사용하여 다양한 반응조건들에서의 I-THMs 생성능을 평가하였고,¹³⁾염소계 산화제 종류를 달리하며 몇몇 반응조건 변화에 따른 I-THMs 생성능을 평가하였으며,¹⁴⁾ 또는 전구물질(precursor)로 작용하는 용존 유기물질의 영향을 평가하기 위하여 특정 몇몇 모델물질들(model compounds)을 대상으로 I-THMs 생성능을 평가⁹⁾하였기 때문에 국내 정수장에 I-THMs 생성 저감을 위한 기초자료의 제공 측면에서는 많은 점에서 부족하다. 본 연구에서는 시판되는 휴믹산을 이용하여 국내 대부분의 정수장에서 사용하는 염소를 소독제로 사용하여 염소 투입농도, 수온, pH, 브롬이온과 요오드이온 농도, 염소 접촉시간, 암모니아성 질소 농도 및 용존 유기물질의 특성 변화에 따른 I-THMs 6종에 대한 생성특성을 조사하였다. 또한, 하수처리장 방류수, 휴믹산 조제수, 조류유래 유기물질 함유수 및 4개의 낙동강 시료수들(고령, 매리, 하구 및 진천천)에 함유된 용존 유기물질에서의 I-THMs 생성능도 함께 평가하였다.
수중의 브롬이온(Br-)과 요오드이온(I-) 농도 변화에 따른 I-THMs 생성능 평가는 KBr과 KI를 사용하여 수중의 브롬이온과 요오드이온의 농도를 각각 0~250 µg/L까지 변화시켜 평가하였다.
수온 변화 실험의 경우 온도 조절이 가능한 항온배양기(Binder, Germany)를 사용하여 4℃~30℃로 시료수의 수온을 변화시켰다. 수중의 암모니아성 질소 농도변화 실험은 NH₄Cl (Sigma-Aldrich, USA)을 NH₄⁺-N의농도로 0~3 mg/L의 농도로 투입하였다. 또한, 수중의 용존 유기물질 특성에 따른 I-THMs 생성능 평가실험은 낙동강 채수 시료 4개(고령, 매리, 하구둑 및 진천천)와 휴믹산 조제수, 하수처리장 최종방류수 및 조류에서 추출한 유기물질 함유수를 사용하였다.
수중의 브롬이온(Br^-)과 요오드이온(I^-) 농도 변화에 따른 I-THMs 생성능 평가는 KBr과 KI를 사용하여 수중의 브롬이온과 요오드이온의 농도를 각각 0~250 µg/L까지 변화시켜 평가하였다. 염소 투입은 10% 차아염소산나트륨(Junsei chemical, Japan)을 1000 mg/L와 100 mg/L의 희석용액을 조제하여 0.2~10 mg/L의 농도로 투입하였으며, 시료수의 pH 변화에 따른 I-THMs 생성능 변화실험의 경우 염소를 투입한 후 1 N-HCl과 1 N-NaOH를 사용하여 시료수의 pH를 4에서 10까지 변화시켰다. 수온 변화 실험의 경우 온도 조절이 가능한 항온배양기(Binder, Germany)를 사용하여 4℃~30℃로 시료수의 수온을 변화시켰다.
용존 유기물질의 특성분석을 위해 공극 크기가 0.45 µm인 여지로 여과한 여액의 용존 유기탄소(dissolved organic carbon, DOC) 농도와 UV254 흡광도를 측정하였다.
DOC는 TOC analyzer (Sievers 5310C, Sievers, USA)로 분석하였고, UV₂₅₄ 흡광도는 UV spectrometer (UV-2401PC, Shimadzu, Japan)를 이용하여 측정하였다. 측정된 DOC 농도와 UV₂₅₄ 흡광도를 이용하여 SUVA254 (specific UV absorbance 254 nm)값을 구하였다.
각각의 시료수에 대한 염소투입 농도는 DOC 농도와 동일한 농도로 투입하였으며, 브롬이온과 요오드이온의 주입농도의 경우는 DOC 농도에 대해 1/10으로 주입하였다. 한 지점에서 채수한 시료 당 요오드이온을 투입한 시료와 투입하지 않은 시료로 나누어 평가하였다. Fig.

대상 데이터

수중의 암모니아성 질소 농도변화 실험은 NH₄Cl (Sigma-Aldrich, USA)을 NH₄⁺-N의농도로 0~3 mg/L의 농도로 투입하였다. 또한, 수중의 용존 유기물질 특성에 따른 I-THMs 생성능 평가실험은 낙동강 채수 시료 4개(고령, 매리, 하구둑 및 진천천)와 휴믹산 조제수, 하수처리장 최종방류수 및 조류에서 추출한 유기물질 함유수를 사용하였다.
분석에 사용된 I-THMs 표준물질들인 bromodiiodomethane (CHBrI₂), bromochloroiodomethane (CHBrClI), chlorodiiodomethane (CHClI₂), dibromoiodomethane (CHBr₂I) 및 dichloroiodomethane (CHCl₂I)은 Orchid Cellmark사(Canada)에서 구입하였으며, iodoform (CHI₃)과 4종의 규제대상 THMs (regulated-THMs, R-THMs)의 표준물질들 및 내부 표준물질(internal standard, IS)로 사용된 1,2-dibromopropane은 SigmaAldrich사(USA)에서 구입하였다.
실험에 사용된 GC/ECD에 장착된 컬럼은 HP-5MS (Agilent, 30 m (L) ×0.25 mm (ID) × 0.25 µm (film thickness))를 사용하였다.

성능/효과

따라서 특정농도 이상으로 투입된 염소는 수중에서 NOM과 반응하여 요오드계 DBPs 를 생성하는 활성 요오드 반응종들의 IO₃^-로의 전환에 소모되기 때문에 Fig. 2(a)의 R-THMs의 경우와는 달리 염소 투입농도에 비례한 지속적인 I-THMs 농도증가는 나타나지 않았고, 오히려 I-THMs 농도가 증가하다가 감소하였다.
또한, 염소처리 후 반응시간별 I-THMs와 R-THMs의 잔존비 변화를 나타낸 Fig. 6(b)를 보면 R-THMs의 경우는 염소투입 1시간 후에 전체 생성농도의 70% 정도까지 생성되어 반응 초기에 생성량의 대부분이 생성되는 것으로 나타난 반면에 ITHMs의 경우 염소투입 1시간 후에는 전체 생성농도(C_{24 hour})의 20% 정도, 3시간 후에는 전체 생성농도의 80% 정도까지 생성되었다. 따라서 염소 투입 직후 반응 초기의 생성 속도가 R-THMs에 비해 느린 것으로 나타났다.
(e)에 나타낸 하수처리장 최종방류수의 경우에는 요오드이온을 투입한 시료에서의 수중의 용존 유기물질과의 R-THMs와의 반응성(단위 DOC 당 R-THMs 생성능)이 2.4 µg/mg으로 나타난 반면 수중의 용존 유기물질과의 I-THMs와의 반응성은 12.31 µg/mg으로 나타나 1.38 L/mg m 정도로 다른 시료수들에 비해 상대적으로 낮은 SUVA254에도 불구하고 단위 DOC 당 I-THMs 생성능(I-THMFP/DOC)이 높게 나타났다.
1) 수중의 요오드이온과 브롬이온의 농도가 증가할수록 I-THMs의 생성농도가 증가하였다.
1) 특히, 트리할로메탄류(trihalomethanes, THMs)는 할로아세틱엑시드류(haloacetic acids, HAAs)나 할로아세토니트릴류(haloacetonitriles, HANs)에 비해 비교적 고농도로 생성된다.²⁾
2) 염소 투입농도 및 수온에 따른 I-THMs 생성에서는 염소 투입농도 및 수온 상승에 비례하여 I-THMs 생성농도도 증가하다가 염소 투입농도 3 mg/L 및 수온 30℃ 이상의 조건에서는 오히려 I-THMs 생성농도가 감소하였다.
3) 시료수의 pH가 상승할수록 I-THMs의 생성농도가 증가하였다.
4) 수중의 NH₄⁺-N 농도가 증가할수록 염소와 반응하여 생성된 클로라민에 의해 I-THMs 생성농도가 증가하였다.
5) 하수처리장 방류수, 휴믹산 조제수, 조류유래 유기물질 함유수 및 4개의 낙동강 시료수(고령, 매리, 하구 및 진천천)들을 대상으로 한 I-THMs 생성능을 조사한 결과, 하수처리장 최종방류수가 I-THMs 생성능(12.31 µg/mg)이 가장 높았고, 다음으로 휴믹산 시료수(4.96 µg/mg)로 나타났고, 조류유래 유기물질이 가장 낮은 결과(0.99 µg/mg)를 나타내었다.
6) SUVA₂₅₄값과 I-THMs 반응성과의 상관성을 평가한 결과에서 상관계수(r²)가 0.002로 매우 낮게 나타나 SUVA254값과 I-THMs 생성능과는 연관성을 찾기가 어려웠다.
7) I-THMs의 역취농도 범위는 물질별로 0.03~8.9 µg/L 정도로 알려져 있으며, iodoform의 역취농도가 가장 낮아서 미량의 iodoform이 함유된 물에서도 약품취를 유발한다.
25 µm (film thickness))를 사용하였다. THMs 10종 각각의 검출시간(retention time, RT)은 CHCl₃는 4.8분, CHBrCl₂는 5.9분, CHBr₂Cl는 7.6분, CHCl₂I는 8.3분, CHBr3는 10.1분, CHBrClI는 11.0분, CHBr₂I는 14.0분, CHClI₂는 15.1분, CHBrI₂는 18.7분 및 CHI₃는 21.8분이었으며, 10종의 THMs의 검출한계 및 정량한계의 범위는 각각 12~56 ng/L 및 38~178 ng/L였다.
그리고 식 (7)에서와 같이 클로라민(NH₂Cl과 NHCl₂)과 요오드이온 또는 활성 요오드 반응종과의 반응에 의해 생성된 NHClI²³⁾와 NHI₂²³⁾는 식 (8)과 같이 수중의 NOM과 반응하여 I-THMs와 같은 요오드계 소독부산물들을 생성한다. 따라서 수중에 암모니아성 질소가 존재시에는 생성된 염소와 반응하여 생성된 클로라민에 의한 I-THMs 생성이 급격히 증가하는 것으로 나타났다.
전체적으로 수중의 요오드이온의 농도가 증가할수록 CHCl₃와 CHCl_xBr_x 같은 R-THMs의 농도는 점점 감소하였으나, I-THMs의 생성농도는 수중의 요오드이온 농도에 비례하여 증가하는 경향을 나타내었다. 또한, 수중에 브롬이온 농도가 증가할수록 CHBrClI와 CHBr₂I와 같은 브롬계 I-THMs 생성농도가 증가하였다.
또한, 휴믹산 시료수(humic acid)와 하수처리장 최종방류수(WWTP effluent) 및 조류유래 유기물질(AOM)의 경우는 SUVA254값과 I-THMs/DOC가 각각 4.96 L/mg•m, 1.38 L/mg•m와 0.97 L/mg•m 및 4.96 µg/mg, 12.31 µg/mg과 0.99 µg/mg으로 나타나 하수처리장 최종방류수가 I-THMs와의 반응성이 가장 높았고, 다음으로 휴믹산 시료수로 나타났고, 조류유래 유기물질이 가장 낮은 결과를 나타내었다.
99 µg/mg으로 나타나 하수처리장 최종방류수가 I-THMs와의 반응성이 가장 높았고, 다음으로 휴믹산 시료수로 나타났고, 조류유래 유기물질이 가장 낮은 결과를 나타내었다. 실험에 사용된 7개의 시료수들의 SUVA₂₅₄값과 I-THMs 반응성과의 상관성을 평가한 결과에서 상관계수(r²)가 0.002로 매우 낮게 나타나 SUVA₂₅₄값과 I-THMs 생성과는 연관성을 찾기가 어려웠다.
1(a)~(d)에 나타내었다. 전체적으로 수중의 요오드이온의 농도가 증가할수록 CHCl₃와 CHCl_xBr_x 같은 R-THMs의 농도는 점점 감소하였으나, I-THMs의 생성농도는 수중의 요오드이온 농도에 비례하여 증가하는 경향을 나타내었다. 또한, 수중에 브롬이온 농도가 증가할수록 CHBrClI와 CHBr₂I와 같은 브롬계 I-THMs 생성농도가 증가하였다.

질의응답

핵심어	질문	논문에서 추출한 답변
	I-THMs은 언제 생성되는가?	최근에는 요오드계 THMs (I-THMs)에 대한 관심이 고조되고 있다. I-THMs는 요오드이온(I-)이 함유된 물을 염소 또는 오존처리시 생성이 되며,3,4) 법적규제 대상인 4종의 염소계와나 브롬계 THMs 보다 생체독성과 발암성이 강한 것으로 알려져 있다.5,6) 특히, iodoform이 함유된 물은 심한 약품취를 유발하여 먹는 물에 대한 불신을 초래한다.
	소독부산물 생성에 영향을 미치는 인자는 무엇인가?	일반적으로 소독부산물 생성에 영향을 미치는 인자들로는 수온, pH, 브롬이온과 요오드이온 농도, 염소계 산화제 종류, 투입농도 및 접촉시간, 용존 유기물질의 특성 등이 있다.10~12) 최근에 보고된 몇몇 연구결과들에서 I-THMs의 생성에 영향을 미치는 인자들에 대해 다양하게 평가한 결과들이 있다.
	염소를 통해 고농도로 생성되는 부산물은 무엇인가?	정수처리 공정에서 소독 및 살균의 목적으로 사용되는 염소는 인체에 발암성 및 돌연변이성을 나타내는 다양한 소독부산물들을 생성시킨다.1) 특히, 트리할로메탄류(trihalomethanes, THMs)는 할로아세틱엑시드류(haloacetic acids, HAAs)나 할로아세토니트릴류(haloacetonitriles, HANs)에 비해 비교적 고농도로 생성된다.2)

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Hua, G. and Reckhow, D. A., "DBP formation during chlorination and chloramination: effect of reaction time, pH, dosage, and temperature," J. Am. Water Works Assoc., 100, 82-95 (2007).
Deborde, M. and von Gunten, U., "Reactions of chlorine with inorganic and organic compounds during water treatment-kinetics and mechanisms: a critical review," Water Res., 42, 13-51(2008).

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저자의 다른 논문 :

표제어: PCR

동의어: Packet Collision Rate

용어 설명 출처 목록 (6)

용어 설명: PCR은 세균 특이성이 있는 primer를 이용하여 적은 수의 세균이 있을지라도 쉽게 검출할 수 있는 유용한 방법이며, 이를 이용하여 구강 내 치면세균막이나 타액에서 직접 세균을 검출할 수 있게 되었다[8].

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